Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 4, стр. 500-508

ВВЕДЕНИЕ

Для наружного контроля объектов с целью обнаружения скрытых концентраций углерода был предложен метод [1–3], основанный на генерации ядер короткоживущего радиоизотопа ¹²B (β^–-распад, период полураспада T_1/2 ≅ 20.20 мс, максимальная кинетическая энергия испускаемых в распаде β-частиц E_βmax ≅ 13.37 МэВ [4]) из реакции:

где: η_из – естественный изотопный состав; E_п – порог реакции.

Как отмечалось, в частности, в [2], изотоп ¹²B для области, в которой T_1/2 ≈ 3–80 мс, а E_п ≤ 50 МэВ, является практически уникальным среди радиоизотопов, которые могут быть получены в фотоядерных реакциях с удалением ≤3 нуклонов из стабильных ядер-мишеней, не являющихся изотопами азота или углерода и имеющих η_из ≥ 1%. Единственное исключение – изотоп ¹³B (β^–-распад, T_1/2 ≅ 17.3 6 мс, E_βmax ≅ 13.44 МэВ [4]) из реакции:

Однако есть основания ожидать, что выход реакции (II) мал (см. [8]).

Особенности эмиссии частиц при распадах ядер ¹²B (включая и значение E_βmax, см. подробнее в нашей работе [9]) могут помочь решать задачу выделения распадов ¹²B в образуемых активностях γ-облученных объектов и достижения быстродействия фотоядерного детектора углерода (ДУ), важного для практического применения. Это может быть так, в частности, из-за того, что T_1/2 у ¹²B в ≅6 ⋅ 10⁴ раз короче, чем у ¹¹C (T_1/2 ≅ 20.39 мин, E_βmax ≅ 0.96 МэВ [4]) в более традиционном γ-активационном анализе с использованием реакции:

Но для ДУ, основанного на фотоядерном получении ¹²B, имеются серьезные проблемы из-за фона, образуемого фотонейтронами, генерируемыми за время импульса ускорителя (см. об этом, например, в [10]). Фон, связанный с фотонейтронами, может приводить к “ложным” составляющим суммарной активности ¹²B за счет реакции:

В случае же присутствия бора ядра ¹²B могут образовываться в реакции:

Для тепловых нейтронов суммарная энергия γ‑квантов из реакции (V) ≈ 3.4 МэВ [4].

Однако наиболее опасен растянутый по времени t после импульса пучка полный фон от γ-квантов из всевозможных реакций радиационного захвата нейтронов, замедляющихся и “гуляющих” по залу облучения проверяемых объектов (например, авиабагажа).

Необходимо изучение реалистичности этого метода обнаружения скрытых концентраций углерода. Работа такого ДУ определяется совокупностью сравнительно сложных процессов, зависящих от различных факторов. По крайней мере, часть этих факторов трудно и/или дорого оперативно видоизменять экспериментально. Необходимы адекватные модельные описания и оценки характеристик указанного ДУ. Конечно, для этого прежде всего необходима информация о сечениях и выходах вовлеченных ядерных реакций. В работе [11] проанализирована имеющаяся информация о сечениях и выходах фотонуклонных реакций на ¹³С и ¹⁴N, ведущих к образованию ¹²B из реакции (I), а также к образованию ¹²B и близкого к ¹²B по T_1/2 изотопа ¹²N (β⁺-распад, T_1/2 ≅ 11.00 мс, E_βmax ≈ 16.3 МэВ [4]) из реакций, идущих на ¹⁴Ν соответственно для последних двух случаев:

В [11] было показано, что только для реакции (I) имеется приемлемая по точности информация [5–7] о сечении реакции. Кроме того, для этой реакции доступна ограниченная информация из первых экспериментов с углеродными мишенями (прежде всего, из [2], а также с ограничениями из [10]). В нашей работе [12] было приведено модельное описание функционирования ДУ такого типа, базирующееся на программе MCNPХ-5 [13] в сопоставлении с экспериментальными данными из [2]. Однако из-за вышеупомянутых сложностей задач описания, создания и оптимизации рассматриваемых ДУ весьма желательны независимые оценки наиболее существенных характеристик функционирования этих ДУ, чему и посвящена настоящая работа. Указанные оценки характеристик проводились для случая работы таких ДУ в условиях, имевших место в эксперименте [2] и в модельном его описании [12].

ПУЧОК ЭЛЕКТРОНОВ, ЗАЛ ОБЛУЧЕНИЙ, МИШЕНЬ, ДЕТЕКТОР γ-КВАНТОВ

В работе [2]: кинетическая энергия падающих (по оси x) электронов E_e ≅ 50 МэВ; импульсный ток электронов ≅4 мА; длительность импульса пучка ≅5 мкс; число электронов в импульсе N_e ≅ 1.25 ⋅ 10¹¹; радиатора нет; тормозные фотоны образуются в самой облучаемой мишени. К сожалению, в [2] нет информации о зале, в котором проводилось облучение мишеней. В модели в нашей работе [12]: зал (4 м × ∅6 м); на мишень по оси x падает вертикально близкий к “игольчатому” пучок электронов, расстояние от мишени до пола 1 м; стены, пол и потолок зала – из бетона толщиной 1 м и состава по числу атомов из работы [12].

В эксперименте [2] и в модели [12] использовались мишени из графита с характеристиками, приведенными в табл. 1, где: Z – атомный номер; M – молекулярный вес; η_хим – химический и η_из – изотопный составы; X₀ – радиационная длина для углерода согласно [14, 15]; ρ – плотность; m – масса; X_м, Y_м, Z_м – размеры мишени по соответствующим осям координат).

В модели (как и в работе [2]) для регистрации вторичных γ-квантов использовались 4 пластических сцинтиллятора толщиной h = 6 см, плотностью ρ_пл ≅ 1.05 г ⋅ см^–3 и диаметром d = 12 см, расположенные на расстоянии R = 50 см от центра мишени и погруженные в свинцовые “стаканы” с толщинами стенок и дна =10 см. Сцинтилляторы помещены на дне полостей каждого из этих “стаканов”, каждая из которых имеет полную глубину =16 см и внутренний диаметр d = 12 см и обращена открытым торцом в сторону мишени.

СЕЧЕНИЯ, ВЫХОДЫ И ОБРАЗУЕМЫЕ КОЛИЧЕСТВА АКТОВ РЕАКЦИИ ¹³C(γ, p)¹²B

Для оценки количеств образуемых в радиаторе тормозных фотонов в зависимости от их энергии E_γ можно воспользоваться простым аналитическим приближением. Предполагается в согласии с [10, 14], что если мишень “охватывает” весь пучок тормозных фотонов, образуемых узким пучком электронов с кинетической энергией E_e, падающих на элемент толщины радиатора dx_р, то приведенное к одному электрону полное количество “работающих” в остатке мишени (по ходу пучка) тормозных фотонов для их энергий от E_γ до (E_γ + dE_γ) есть:

где: 0 < E_γ ≤ E_{γ макс} = E_e; X₀ – радиационная длина вещества радиатора.

Экспериментальные сечения из работ [5–7] для реакции (I) показаны на рис. 1.

Для тормозных фотонов выход реакции определяется сверткой Y(E_e) сечения реакции со спектром тормозных фотонов. С учетом (1) имеем на один падающий электрон:

где dx_м – элемент толщины мишени; σ(E_γ) и E_п – сечение и порог фотоядерной реакции. При этом σ_–1(E_e) монотонно растут с ростом E_e вплоть до области насыщения, где σ_–1(E_e) ≈ const ≡ (σ_–1)_н при E_e выше некой E_{e н}, (см., например, [16]). Если E_e ≥ E_{e н}, то, согласно (2), при оценках выходов рассматриваемых реакций можно вместо σ₋₁(E_e) приближенно использовать (σ_–1)_н. Согласно же, например, [17] для интересующих толщин мишеней и энергий электронов вклады электроядерных реакций пренебрежимы.

Для целей данной работы нужны оценки величин (σ_–1)_н для реакции (I), которые здесь проводятся с использованием следующего приближения:

где для зависимости сечения σ от E_γ для реакции (I): σ(E_γmax) – максимум этой зависимости; ΔE_γ – полная ширина на половине высоты для этой зависимости; E_γmax – энергия γ-квантов, соответствующая максимуму сечения. Тогда для реакции (I) из [4–7] приближенно получаем:

Если рассматриваемые величины E_e находятся ниже области насыщения для σ₋₁(E_e), то, развивая вышеописанные представления, можно использовать линейное приближение для зависимости σ₋₁(E_e) в области E_e от эффективного порога реакции E_{п эфф} до E_{e н}:

где ε = (dE_e/dx) – полные средние удельные потери энергии электронов по длине рассматриваемого слоя радиатора-мишени [18] (при этом энергия (E_e)_вх – средняя энергия электронов на входе в этот слой, E_e соответствует некоторой текущей глубине x слоя). Для реакции (I) имеем: E_{п эфф} ≈ ≈ 22 МэВ, ε ≈ 2.5 МэВ см² ⋅ г^–1.

Для однородных мишеней, бомбардируемых пучком электронов, число актов реакции для мишени целиком или для отдельных ее слоев зависит от соотношений энергетических характеристик и реакции, и пучка электронов. Имеются в виду такие соотношения на входе и выходе мишени целиком или некого j-го по пучку слоя мишени (для средних кинетических энергий электронов на входе (E_e)_вхj и выходе (E_e)_выхjj-го слоя). Разберем отдельные случаи этих соотношений и дадим приближенно N – количество образуемых в рассматриваемой реакции продуктов-радиоизотопов. На один падающий на мишень электрон имеем:

где N_A – число Авогадро: все толщины графита в г ⋅ см^–2, при этом используем приближение, в котором пренебрегаем ослаблением [19] потока тормозных γ-квантов по толщине мишени.

В качестве базового берем такой центральный слой радиатора (все толщины в г ⋅ см^–2), для которого (E_e)_н ≥ (E_e)_вх > (E_e)_вых ≥ (E_γ)_{п эфф}. В согласии с выражением (4) на один падающий на мишень электрон число актов реакции в этом слое N_{ц ц} под действием тормозных фотонов, образованных в центральном же слое, есть:

где X_ц – полная толщина центрального слоя мишени.

В случае, если за центральным слоем следует конечный слой толщиной X_к, характеризующийся тем, что в нем (E_e)_{порог эфф} = (E_e)_вх > (E_e)_вых, то имеем в нем на один падающий на мишень электрон число актов реакции N_{к ц} под действием тормозных фотонов, образованных в центральном слое с полной его толщиной X_ц:

При этом для предыдущего центрального слоя (E_e)_вых = (E_e)_{порог эфф}.

В случае, если центральному слою предшествует начальный слой, в котором (E_e)_вх > (E_e)_вых ≥ ≥ (E_e)_насыщ, то на один падающий на мишень электрон число актов реакции в этом начальном слое N_{н н} под действием тормозных фотонов, образованных в начальном же слое с полной толщиной X_н, есть:

При этом для последующего центрального слоя (если он есть) (E_e)_вх совпадает с (E_e)_н, и на один падающий на мишень электрон число актов реакции в центральном слое под действием тормозных фотонов, образованных в начальном слое, есть:

А если при этом есть и конечный слой, то на один падающий на мишень электрон к числу актов реакции в конечном слое N_{к ц} под действием тормозных фотонов, образованных в центральном слое, еще добавляется число на один падающий на мишень электрон актов реакции N_{к н} под действием тормозных фотонов, образованных в начальном слое:

Для краткости введем величину B = = N_Aη_химη_из(MX₀)^–1 (σ_–1)_н ≅ 2.54 ⋅ 10^–8 см^–4 ⋅ г^–2. При этом для указанных в табл. 2 характеристик реакции (I) и слоев мишени имеем:

Для всей мишени на один падающий электрон для полного числа образованных ядер ¹²B и полного числа их распадов в первую миллисекунду после импульса пучка имеем:

Ранее в [12] при расчете N_B-12 для тех же условий графитовая мишень разбивалась на 5 слоев одинаковой толщины Δx = 1 см. По программе MCNPX-5 также для узкого пучка падающих на мишень электронов были рассчитаны с шагом ΔE_γ = 1 МэВ усредненные по объему каждого слоя спектральные плотности тормозных γ-квантов n_γk,l(E), образуемых на один падающий электрон. Здесь индекс k указывает интервал энергий E_γ, а индекс l – слой мишени. Считалось, что тормозные фотоны “работают” по всей толщине слоя мишени и полные для этого слоя спектральные плотности тормозных фотонов есть N_γk,l(E_γi) = S_мn_γk,l(E_γk). Тогда количество образуемых в мишени на один падающий электрон ядер ¹²B [12] есть:

Согласие между собой приведенных оценок N_B-12 говорит в пользу их корректности.

ПОТОКИ γ-КВАНТОВ ОТ РАСПАДОВ ОБРАЗОВАННЫХ В МИШЕНИ ЯДЕР ¹²B

В [8], исходя из спектров β-частиц при распадах ¹²B или ¹²N, были рассчитаны на один акт распада с помощью GEANT-4 [20] энергетические спектры вторичных частиц (γ-квантов, электронов и позитронов), испускаемых при прохождении этих β-частиц сквозь исследуемый объект. В [8] использовались объекты, упрощенные для удобства проведения расчетов, но позволяющие выявлять общие характерные для задачи особенности. Эти объекты состоят из однородной эквиатомной смеси H, C, N и O (согласно [14, 15] радиационная длина для такой смеси составляет X₀ = 38.563 г ⋅ см^–2), имеют форму сферы с радиусом r = 10 см и различные значения плотности ρ = (0.05; 0.10; 0.25; 0.50) г ⋅ см^–3. Рассмотрены случаи вылета с поверхности такой сферы указанных частиц, образованных при распадах ¹²B или ¹²N из их источника в центре сферы. В [8] даны распределения количеств вылетающих с поверхности сферы частиц (ΔN/ΔE)/N_β по их энергии E, а также интегральные количества (N/N_β) этих частиц для их энергий, превышающих ряд указанных значений E = E_min.

К расчетам [8] мы добавили здесь аналогичные, но для ρ = (0.69; 1.00; 1.50; 2.00; 3.00) г ⋅ см^–3, результаты которых для распределений количеств вылетающих с поверхности сферы частиц (ΔN/ΔE)/N_β по их энергии E показаны на рис. 2а–2д. а для интегральных количеств (N/N_β) этих частиц при их энергиях, превышающих ряд значений E = E_min, представлены при указанных значениях ρ соответственно в табл. 3–7. Полученные при этом расчетные значения (N_γ/N_β) для γ‑квантов с E_γ ≥ E_min в зависимости от ρr показаны на рис. 3а–3д для ряда значений E_min в сопоставлении с простыми подгоночными функциями f = = A[1–exp(–a₁ρr)]exp(–a₂ρr), а на рис. 4 показаны найденные методом наименьших квадратов параметры A, a₁, a₂ этих функций f в зависимости от значений E_min. В функциях f сомножитель в квадратных скобках (с насыщением при росте величины ρr) приближено отражает зависимость числа сравнительно “жестких” γ-квантов, образуемых при прохождении “распадных” β-частиц по длине их пути в веществе рассматриваемой сферы, а сомножитель exp(–a₂ρr) приближенно отражает поглощение при этом таких γ-квантов (см., например, [19]). Заметим, что по своему характеру f(ρr) на рис. 3 близки к измеренным в [21] зависимостям для γ-квантов от электронов с энергией ~17 МэВ. Укажем, что в рамках используемого здесь приближения считается, что при распадах в мишенях ¹²B образование γ-квантов и их поглощение описывается при измерениях толщин ρr в [г ⋅ см^–2] одинаковыми функциями f с их параметрами A, a₁, a₂ как для указанных в этом разделе (H, C, N, O)-мишеней, так и для указанных в разделе 1 графитовых мишеней и пластических сцинтилляторов, При этом, например, для E_γmin = 0 и ρr = 6.9 г ⋅ см^–2 значение a₂ ≅ 0.345 см² ⋅ г для описания поглощен γ-квантов позволяет согласно, например, [19] определить “эффективную” энергию в их спектре E_{γ эфф} ≈ 25 кэВ.

Изложенное позволяет приближенно оценивать ν_γ – плотность потока γ-квантов, регистрируемых указанными в разделе 1 сцинтилляционными детекторами в первую миллисекунду после импульса пучка на один падающий на мишень электрон при β-распадах, образованных в мишени ¹²B для рассматриваемого детектирования углерода, а именно:

где: n_B-12 ≈ 4.8 ⋅ 10^–8 мс^–1 (см. разд. 2); (N_γ/N_β) ≈ 0.38 (см. табл. 3 для E_min = 0); R = 50 см (см. разд. 1); сомножитель в квадратных скобках описывает интегральную долю γ-квантов при E_min = 0 (когда a₂ ≅ 0.345 г^–1 ⋅ см² (см. рис. 4)), поглощенных сцинтиллятором толщиной h = 6 см и плотностью ρ_пл ≅ 1.05 г ⋅ см^–3).

Эта грубая оценка находится в разумном согласии со значением модельной величины, ν_γ ≅ ≅ 0.8 ⋅ 10^–12 см^–2 ⋅ мс^–1 , полученным в [12].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Таким образом, приведенные в настоящей работе независимые оценки подтверждают корректность модельного описания ¹³C(γ, p)¹²B активационного детектирования углерода из [12]. Кроме того, полученные результаты полезны для оптимизации такого детектирования.