Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 7, стр. 976-980

ВВЕДЕНИЕ

Магнитоэлектрический (МЭ) эффект наблюдается в материалах, обладающих одновременно ферромагнитным и сегнетоэлектрическим упорядочением, и проявляется в изменении электрической поляризации P образца во внешнем магнитном поле H (прямой эффект) или изменении намагниченности M образца во внешнем электрическом поле E (обратный эффект). Наибольший по величине МЭ эффект обнаружен в композитных структурах, содержащих чередующиеся ферромагнитные (ФМ) и пьезоэлектрические (ПЭ) слои (см. обзоры [1, 2]). Эффект в таких структурах возникает в результате комбинации магнитострикции ФМ слоя и пьезоэффекта в ПЭ слое из-за механической связи между ними [3]. Интерес к исследованиям МЭ эффектов в композитных структурах обусловлен перспективами их использования для создания высокочувствительных датчиков магнитных полей [4], автономных источников энергии [5], устройств обработки сигналов [6] и новых элементов магнитной памяти [7].

Прямой МЭ эффект в композитных структурах характеризуют коэффициентом преобразования магнитного поля в электрическое ${{\alpha }_{E}} = {{(u/b)} \mathord{\left/ {\vphantom {{(u/b)} h}} \right. \kern-0em} h},$ где u – амплитуда напряжения, генерируемого под действием переменного поля, h, b – толщины ПЭ слоев структуры. Величина коэффициента зависит от размеров, магнитных, диэлектрических, механических свойств слоев структуры, частоты возбуждающего поля и приближенно описывается следующим выражением [8]:

где A и B – коэффициенты, зависящие от размеров и механических параметров слоев, q = ∂λ/∂H – пьезомагнитный коэффициент, λ(H) – магнитострикция ФМ слоя, d₁₃ – пьезоэлектрический модуль и ε – диэлектрическая проницаемость ПЭ слоя. Коэффициент A(f) описывает также увеличение МЭ коэффициента в добротность Q ~ 10² раз из-за резонансного возрастания деформаций при совпадении частоты возбуждающего поля f с частотами акустических резонансов структуры [9]. Для планарных композитных структур частоты изгибных f₁ и планарных f₂ акустических колебаний могут быть найдены по формулам [10]: где $Y$ = ${{({{Y}_{m}}{{a}_{m}} = {{Y}_{p}}{{a}_{p}})} \mathord{\left/ {\vphantom {{({{Y}_{m}}{{a}_{m}} = {{Y}_{p}}{{a}_{p}})} {({{a}_{m}} + {{a}_{{p)}}})}}} \right. \kern-0em} {({{a}_{m}} + {{a}_{{p)}}})}},$ $\rho $ = (ρ_ma_m + + ρ_pa_p)/(a_m + a_p) – эффективные модуль Юнга и плотность структуры, Y_m, Y_p и ρ_m, ρ_p – модули Юнга и плотности ФМ и ПЭ слоев, S = b(a_m + a_p) и $I$ = ${{b{{{({{a}_{m}} + {{a}_{p}})}}^{3}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{b{{{({{a}_{m}} + {{a}_{p}})}}^{3}}} {12}}} \right. \kern-0em} {12}}$ – площадь и момент инерции поперечного сечения структуры, k – коэффициент для соответствующей моды колебаний.

Из формул (1) и (2) следует, что величину коэффициента МЭ преобразования, и частоту акустического резонанса композитных структур можно изменять с помощью внешних воздействий, влияющих на характеристики слоев структуры. Далее будут продемонстрированы возможности управления характеристиками композитных МЭ резонаторов с помощью постоянного магнитного поля H, влияющего на ФМ слой, постоянного электрического поля E, приложенного к ПЭ слою, за счет изменения температуры T структуры и под влиянием механических деформаций N слоев структуры.

МЕТОДИКИ ИЗМЕРЕНИЙ

Блок-схема установки для исследования прямого МЭ эффекта в композитных структурах динамическим методом изображена на рис. 1. Исследуемый образец помещали во внешнее постоянное однородное магнитное поле H = 0–1500 Э, созданное катушками Гельмгольца и параллельное плоскости структуры. Возбуждающее переменное магнитное поле hcos(2πft) с амплитудой h = 1–10 Э и частотой f = 0.01–200 кГц, направленное вдоль H, создавали с помощью электромагнитной катушки. Регистрировали амплитуду напряжения u, генерируемого ПЭ слоем структуры вследствие МЭ эффекта, при изменении частоты возбуждающего поля f и напряженности магнитного поля H. Все приборы установки управлялись при помощи специальной программы, написанной в среде LabView. Для исследования влияния электрического поля E на характеристики МЭ эффекта к ПЭ слою структуры прикладывали постоянное напряжение U = 0–750 В. Генерируемое структурой переменное напряжение снимали через разделительный конденсатор [11]. Для исследования температурных характеристик МЭ резонатор помещали в термоизолированную ячейку и охлаждали потоком газообразного азота с регулируемой температурой T = 200–370 K. Растягивающие механические напряжения величиной N = 0–2.5 МПа создавали, расположив структуру вертикально и подвесив к ее нижнему концу груз массой m = 1–100 г.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ

Влияние постоянного магнитного поля на характеристики МЭ эффекта исследовали на структуре, схематически изображенной на вставке рис. 1. Структура содержала ФМ слой из Ni размерами 11 × 5 × 0.2 мм³ и ПЭ слой из Pb_0.52Zr_0.48TiO₃ (PZT) размерами 11 × 5 × 0.5 мм³. На поверхности PZT пластины были нанесены электроды из Ag толщиной ~2 мкм. Слои были соединены с помощью эпоксидного клея. Амплитудно-частотная характеристика u(f) МЭ эффекта при H = 250 Э и h = 8 Э содержала два пика вблизи частоты f₁ = 17 кГц с добротностью Q₁ = 112 и вблизи частоты f₂ = 157 кГц c добротностью Q₂ = 72, соответствующие возбуждению изгибных и планарных акустических колебаний [11].

Как следует из (1), коэффициент ${{\alpha }_{E}}$ зависит от H вследствие зависимости от поля пьезомагнитного коэффициента q(H) ФМ слоя. На рис. 2 приведена полевая зависимость МЭ напряжения u₁(H) и резонансной частоты f₁(H). Видно, что u₁ вначале растет с увеличением H, достигает максимума при H_m = 250 Э, соответствующем максимальному q, а затем монотонно уменьшается до нуля. К изменению u₁ может приводить также полевая зависимость добротности резонатора, которая возникает из-за перестройки доменной структуры ФМ слоя. Резонансная частота f₁ зависит от поля гораздо слабее и имеет минимум в том же поле H_m, что и u₁(H). Максимальное изменение резонансной частоты составляет Δf₁ = 0.06 кГц. Зависимость частоты от H возникает из-за полевой зависимости модуля Юнга Y_m ФМ слоя. Вызванный полем H максимальный сдвиг частоты Δf₁/f₁ ≈ ≈ 0.35% соответствует изменению модуля Юнга слоя Ni на ∆Y/Y(0) ≈ 0.7%. Показано, что постоянное поле H позволяет сильно изменять эффективность МЭ преобразования ${{\alpha }_{E}}$ и незначительно перестраивать частоту ФМ резонаторов со слоями из аморфного сплава [12], галфенола [13] и терфенола [14].

Влияние постоянного электрического поля на характеристики МЭ эффекта исследовали в такой же Ni-PZT структуре [15]. На рис. 3 приведены зависимости напряжения u₁, генерируемого структурой на частоте изгибного резонанса при возбуждающем поле h = 8 Э, и частоты этого резонанса f₁ от напряженности поля E в слое PZT. Видно, что u₁ на начальном участке линейно возрастает от 400 мВ до 550 мВ при увеличении E до 15 кВ/см, затем падает до начального значения 400 мВ при E = 0 и продолжает уменьшаться до нуля в поле E = −6.5 кВ/см. Затем u₁, скачкообразно возрастает до ~450 мВ и продолжает расти при дальнейшем уменьшении E до −15 кВ/см. При последующем изменении E от −15 кВ/см до +15 кВ/см процесс повторяется и формируется гистерезисная зависимость u₁(E) типа “бабочка”. Зависимость f₁(E) также имеет вид “бабочка”. Максимальное изменение частоты колебаний структуры, вызванное полем E, достигало Δf₁ ≈ 2.0 кГц, или Δf₁/f₁ ≈ 12%.

Как следует из (1), МЭ коэффициент может зависеть от E из-за полевой зависимости пьезомодуля d₃₁(E), диэлектрической проницаемости ε(E), а также диэлектрических потерь tg δ(E) ПЭ слоя структуры. В [16] показано, что поле E может изменять ε в несколько раз. В нашем случае изменение ε приводило к изменению МЭ напряжения в ~2.5 раза при увеличении E от −5 до +15 кВ/см. В полях переполяризации E_C ≈ ±7 кВ/см дипольный момент ПЭ слоя P меняет направление, проходя через нуль. Пьезомодуль, величина которого d₁₃ ~ P, в этой точке также обращается в нуль. Это приводит, в соответствии с формулой (1), к падению МЭ напряжения до нуля. Акустические потери PZT керамики в области переполяризации могут изменяться на ~30% [17]. Увеличение потерь вызывает уменьшение добротности Q₁ колебаний и дополнительное падение амплитуды u₁ МЭ напряжения. Перестройка частоты f₁ колебаний свидетельствует, согласно (2), об изменении эффективного модуля Юнга структуры. Поле E селективно меняет модуль Юнга Y_p ПЭ слоя. Вызванный полем E сдвиг частоты Δf₁ = 2.0 кГц соответствует изменению модуля Юнга PZT керамики на ∆Y_p/Y_p(0) ≈ 25%. Таким образом, в структурах с PZT слоями с помощью электрического поля E можно сильно изменять величину МЭ эффекта и на ~12% перестраивать частоту МЭ резонатора. В структурах, содержащих ПЭ слои из монокристаллов лангатата, кварца или GaAs, эффективность МЭ преобразования от электрического поля изменяется не более, чем на 20%, а частота резонанса перестраивается менее, чем на 1%.

Влияние температуры на характеристики МЭ эффекта исследовали на двухслойной Ni-PZT структуре диаметром D = 25 мм. Структура была изготовлена методом электролитического осаждения Ni на керамический диск. Толщина слоя Ni составляла a_m = 30 мкм, а слоя PZT керамики a_p = 0.2 мм [18]. Частота основной изгибной моды акустических колебаний резонатора при комнатной температуре T = 290 K равнялась   f₁ = 2.45 кГц. На рис. 4 приведены зависимости напряжения u₁, генерируемой структурой на резонансной частоте, и самой резонансной частоты f₁ от температуры T в диапазоне 210–360 К.

Видно, что u₁ монотонно падает от u ~ 0.6 В при температуре 220 К до нуля при 350 К. Резонансная частота демонстрирует более сложную зависимость. Максимальное изменение частоты составило Δf ≈ 380 Гц или ≈16%, что значительно превосходит возможный сдвиг частоты из-за температурного расширения слоев. Вид температурной зависимости МЭ напряжения u(T) обусловлен температурными зависимостями диэлектрической проницаемости ε(T) и пьезомодуля d₁₃(T) ПЭ слоя, температурной зависимостью пьезомагнитного модуля q(T) ФМ слоя, а также температурной зависимостью добротности структуры Q(T). Значительное температурное изменение частоты резонанса, как следует из (2), скорее всего, обусловлено двумя эффектами: изменением модулей Юнга слоев, либо возникновением статической деформации в структуре, обусловленной разницей в коэффициентах температурного расширения слоев [18]. Показано, что температура T позволяет сильно изменять эффективность МЭ преобразования ${{\alpha }_{E}}$ и незначительно перестраивать частоту ФМ резонаторов типа магнитониобат-титанат свинца–никель [19], магнитный сплав Vitrovac (Fe₃₉Ni₃₉Mo₄Si₆B₁₂) – пьезополимер (PVDF) [20], аморфный сплав (FeBSiC) – пьезокерамика (PZT) – аморфный сплав FeBSiC [21].

Влияние механических напряжений на характеристики МЭ эффекта исследовали на двухслойной структуре PZT-аморфный магнитный сплав (Metglas 2605S3A). Размеры ПЭ слоя составляли 30 × 4 × 0.2 мм³, а размеры ФМ слоя 30 × 4 × × 0.02 мм³. Слои были соединены с помощью эпоксидного клея. Растягивающие механические напряжения N = 0–2.5 МПа прикладывали вдоль длинной оси структуры. Измеряли зависимости МЭ напряжения u от постоянного поля H вне резонанса на частоте возбуждающего магнитного поля f = 5.8 кГц. На рис. 5 приведены зависимости МЭ напряжения от поля u(H) для трех значений механических напряжений. Видно, что увеличение N приводит к падению u и смещению поля H_m, соответствующего максимуму напряжения, в область меньших полей. Как следует из (2), эффект может быть обусловлен только изменением вида полевой зависимости пьезомагнитного коэффициента q(H) из-за дополнительного поля анизотропии H_a, создаваемого механическим напряжением.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Таким образом, показаны возможности управления характеристиками резонансного МЭ эффекта в структурах ферромагнетик–пьезоэлектрик с помощью внешних воздействий, избирательно влияющих на характеристики слов. Зависимость пьезомагнитного коэффициента и жесткости ФМ слоя от внешнего магнитного поля H и зависимость пьезомодуля, диэлектрической проницаемости и жесткости ПЭ слоя от электрического поля E приводят к значительному изменению МЭ коэффициента и перестройке в небольших пределах частоты акустического резонанса структуры. К аналогичным эффектам приводят температурные зависимости пьезомодуля и диэлектрической проницаемости ПЭ слоя, пьезомагнитного коэффициента ФМ слоя и различие в коэффициентах температурного расширения слоев. Эффективностью МЭ преобразования можно также управлять с помощью механических напряжений, создаваемых внешней силой.

Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки РФ, проект № 8.1183.2017 ПЧ, а также Российского Фонда Фундаментальных Исследований, проект № 18-502-12037.