Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 7, стр. 894-896

ВВЕДЕНИЕ

В отличие от квантовых магнетиков со спином S = 1/2, системы со спином S = 1 характеризуются более сложным гамильтонианом с появлением одноионной анизотропии, биквадратичных межцентровых взаимодействий и образованием принципиально новых фазовых состояний типа квантового парамагнетика (QP), соответствующих в рамках классического подхода фазе типа легкая плоскость. Интерес к таким системам связан не только из-за сильноанизотропных магнетиков на основе Ni²⁺ (S = 1), например, Y₂BaNiO₅ [YBNO], Ni(C₂H₈N₂)₂NO₂(ClO₄) [NENP] [1], но и с так называемыми псевдоспиновыми системами типа “полужестких” (semi-hard-core) бозонов с ограничением на заполнение узлов решетки n = = (0, 1, 2) или системами ионов со смешанной валентностью типа “триплета”, Cu^{(1+, 2+, 3+)} в купратах La_{(2 –x)}Sr_xCuO₄, Bi^{(3+, 4+, 5+)} в висмутатах [2, 3]. Во всех случаях фазовая диаграмма спиновых или псевдоспиновых систем с S = 1 существенно богаче, чем в случае аналогичных систем с квантовым (псевдо)спином S = 1/2, прежде всего за счет появления слагаемых в гамильтониане типа одноионной анизотропии и биквадратичных взаимодействий, а также фаз типа квантового парамагнетика и спин-нематика.

МОДЕЛЬ

Рассмотрим модельный купрат, который представляет 2D систему Cu-центров в CuO₂ плоскости купратов, которые могут находиться в трех различных валентных зарядовых состояниях: Cu^{(1+, 2+, 3+)}. Этот зарядовый триплет мы связываем с тремя состояниями псевдоспина S = 1, следующим образом: Cu¹⁺ → M_S = –1, Cu²⁺ → M_S = 0, Cu³⁺ → M_S = 1 и используем известные методы описания спиновых систем. Спиновая алгебра систем с S = 1 (M_S = = 0, ±1) включает восемь независимых нетривиальных операторов (три дипольных и пять квадрупольных): S_z; S_± = ±(S_x ± iS_y); $S_{z}^{{\text{2}}};$ T_± = {S_z, S_±} = = S_zS_± + S_±S_z; $S_{ \pm }^{{\text{2}}}.$ Операторы повышения/понижения S_± и T_± меняют проекцию (псевдо)спина на ±1, но различным образом: $\left\langle {0\left| {{{S}_{ \pm }}} \right| \mp 1} \right\rangle $ = = $\left\langle { \pm 1\left| {{{S}_{ \pm }}} \right|0} \right\rangle $ = $ \mp 1,$ $\left\langle {0\left| {{{T}_{ \pm }}} \right| \mp 1} \right\rangle $ = $ - \left\langle { \pm 1\left| {{{T}_{ \pm }}} \right|0} \right\rangle $ = +1. Операторы повышения/понижения $S_{ \pm }^{{\text{2}}}$ описывают переходы $\left| { - 1} \right\rangle \to \left| { + 1} \right\rangle ,$ т.е. они “рождают” на узле дырочную $\left( {S_{ \pm }^{{\text{2}}}} \right)$ или электронную $\left( {S_{ - }^{{\text{2}}}} \right)$ пару, представляющих композитный локальный бозон, с кинематическим ограничением $S_{ \pm }^{{\text{2}}}$ = 0, что подчеркивает его природу как “жесткого” (hard-core) бозона.

Локальный (узельный) недиагональный параметр XY порядка $\left\langle {S_{ \pm }^{{\text{2}}}} \right\rangle ,$ являющийся фактически параметром локального сверхпроводящего порядка, отличен от нуля только в случае, если на узле имеется квантовая суперпозиция состояний $\left| { - 1} \right\rangle $ и $\left| { + 1} \right\rangle .$

Запишем эффективный гамильтониан, который коммутирует с z-компонентой полного спина $n = \frac{1}{N}\sum\nolimits_i {{{S}_{{iz}}}} $ и, таким образом, сохраняет намагниченность системы, как сумму потенциальной и кинетической энергий: H = H_pot + H_kin,

а в кинетической энергии мы учтем только вклад двухионной биквадратичной анизотропии H_kin = = –t$\sum\nolimits_{\left\langle {ij} \right\rangle } {\left( {S_{{i + }}^{2}S_{{j - }}^{2} + S_{{j + }}^{2}S_{{i - }}^{2}} \right)} .$ Первое слагаемое в (1), или “одноионная анизотропия”, описывает корреляционные эффекты плотность–плотность на узлах, второе слагаемое описывает межузельные взаимодействия (корреляции) типа плотность–плотность. Ниже мы ограничиваемся учетом взаимодействия ближайших соседей с положительным (антиферромагнитным) знаком параметра межцентровых корреляций J.

В зависимости от соотношения между параметрами гамильтониана (1) и величины намагниченности (n) основное состояние системы соответствует либо однородной фазе типа квантового парамагнетика с 〈S_z〉 = $\left\langle {S_{z}^{{\text{2}}}} \right\rangle $ = 0, реализуемой при больших положительных значениях параметра D (large–D phase), либо антиферромагнитной фазе (AFM) вдоль z-оси или XY-фазе, с отличным от нуля параметром порядка $\left\langle {S_{ \pm }^{{\text{2}}}} \right\rangle .$

РЕЗУЛЬТАТЫ

С использованием графического процессора NVidia в рамках метода Монте-Карло мы моделировали антиферромагнитный фазовый переход для сильноанизотропного магнетика S = 1 в двухподрешеточном приближении на квадратной решетке 256 × 256 с периодическими граничными условиями при выборе параметров t = 1, J = 0.75, n = 0.04, обеспечивающим основное состояние типа антиферромагнитного упорядочения в достаточно широком диапазоне изменений параметра одноионной анизотропии D.

В процессе быстрой термализации(отжига), при D = –5, происходило формирование полосовой доменной структуры с появлением при низких температурах ярко выраженной нитевидной (филаментарной) XY-фазы в центре антифазных доменных границ AFM-фазы, характеризуемой, прежде всего, отличным от нуля значением модуля локального параметра XY-порядка. С ростом двухионной биквадратичной анизотропии t происходит постепенное уширение доменных границ с увеличением объема XY-состояния вплоть до полного вытеснения AFM фазы и перехода в неоднородное XY-состояние.

Интересно, что как AFM-фаза, так и XY-структура доменной границы оказались устойчивыми относительно изменения параметра локальной корреляции D в широком диапазоне, вплоть до значений D ~ 1.0. Однако при дальнейшем росте локальных корреляций происходит коренная перестройка структуры доменных границ.

На рис. 1 представлена картина эволюции антифазной доменной границы с ростом D. При постепенном повышении D нарушается регулярная структура нитевидной XY-фазы на краях антифазной доменной границы с появлением QP-фазы, разрастающейся вплоть до полного вытеснения нитевидной XY- фазы при D ~ 1.2 и перехода всей границы в QP. При дальнейшем росте локальных корреляций D > 1.5 происходит уширение доменной границы с постепенным вытеснением AFM порядка. Другими словами, фазовый переход: AFM → QP (large-D-phase) с ростом параметра локальных корреляций реализуется путем разрастания доменных границ.

Рис. 1.

Усредненное распределение поперек доменной границы для локальных параметров порядка AFM, XY-фазы и QP обозначенных соответственно сплошной, штрихпунктирной и штриховой линиями на двух подрешетках А и Б (верхняя и нижняя часть рисунка соответственно), при следующих значениях параметра D: (а) –5.0, (б) 1.0, (в) 1.1, (г) 1.2. По горизонтальной оси отложены значения в единицах постоянной решетки.

Важно отметить, что образование зародышей QP-фазы на краях доменной границы связано c тем, что там много меньше разница энергий между QP и XY-фазой, см. рис. 2. Другими словами, появление QP-фазы на краях энергетически более выгодно, чем в центре. На рис. 2 также видно, что разница энергий фаз в домене и центре доменной границы гораздо меньше когда в центре доменной границы реализуется QP-фаза (при D = 1.2) чем при XY-фазе (D = –5). C дальнейшим ростом D это приведет к тому, что AFM-фаза в доменах станет метастабильной а QP-фаза в центре доменной границы устойчивой.

Рис. 2.

Усредненное распределение поперек доменной границы для локальной энергии при следующих значениях параметра D: (а) –5.0, (б) 1.0, (в) 1.1, (г) 1.2. По горизонтальной оси отложены значения в единицах постоянной решетки, а по вертикальной оси энергия в единицах параметра t.

Исследование температурных эффектов показывает, что с ростом температуры в доменных стенках AFM фазы при D = 1.0 сперва происходит переход из XY-фазы в QP, а затем в неупорядоченное “парамагнитное”, состояние. Однако при последующем охлаждении вплоть до очень низких температур T = 0.0001 восстанавливается только QP, структура доменных границ, т.е. мы имеем дело с температурным гистерезисом структуры границ.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Нами проведено исследование влияния величины одноионной анизотропии D на структуру доменных границ антиферромагнитной фазы. В ходе численного моделирования методом Монте-Карло на больших квадратных решетках мы смогли наблюдать образование при быстром отжиге полосатой доменной структуры, в антифазных доменных границах которой формируется филаментарная XY-фаза, устойчивая в широком интервале изменений D вплоть до положительных значений D ~ 1. Однако при дальнейшем росте локальных корреляций XY-фаза разрушалась и в границах формировалась нитевидная QP-фаза, разделяющая домены с антиферромагнитным упорядочением. Моделирование температурных эффектов указывает на наличие температурного гистерезиса структуры границ.

Работа выполнена при поддержке Программы 211 Правительства Российской Федерации, соглашение № 02.A03.21.0006, и проектов № 2277 и № 5719 Министерства науки и высшего образования Российской Федерации.