Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 10, стр. 1504-1508

Расчет нейтронного излучения в отработавшем ядерном топливе реактора ВВЭР-1200

А. М. Петровский^1, *, Т. Н. Корбут¹, Э. А. Рудак¹, М. О. Кравченко¹

¹ Государственное научное учреждение “Объединенный институт энергетических и ядерных исследований – Сосны” Национальной академии наук Беларуси
Минск, Республика Беларусь

^* E-mail: apetrovski@sosny.bas-net.by

Поступила в редакцию 11.05.2020
После доработки 02.06.2020
Принята к публикации 26.06.2020

DOI: 10.31857/S036767652010018X

Полный текст (PDF)

Аннотация

Представлены результаты расчетов нейтронной активности отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) стационарных кампаний реакторов ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 за счет реакций спонтанного деления и реакций (α, n). Получена аналитическая зависимость среднего числа образующихся в ОЯТ нейтронов, приходящихся на одну α‑частицу в зависимости от энергии α‑частицы. Нейтронная активность ОЯТ ВВЭР-1200 в несколько раз превышает значение для ВВЭР-1000 в первую очередь из-за увеличения наработки изотопа ²⁴⁴Cm в топливе высокого выгорания.

ВВЕДЕНИЕ

Обращение с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ) – важнейший вопрос, затрагивающий не только обеспечение ядерной и радиационной безопасности, но и проблему замыкания ядерного топливного цикла [1], являющуюся одной из ключевых в вопросах развития ядерной энергетики. Обращение с ОЯТ – один из наиболее значимых вопросов, привлекающих внимание экологических организаций и населения, что в современном мире представляет исключительную значимость и во многом определяет отношение к ядерной энергетике и ее развитию в различных странах и регионах.

ОЯТ характеризуется высоким уровнем радиоактивности. Продукты деления распадаются за счет β-распадов с сопутствующим γ-излучением. Актиниды в основном являются α-распадчиками. С малой вероятностью актиниды могут распадаться за счет спонтанного деления, при этом испуская в среднем 2–3 нейтрона [2], это обуславливает основную нейтронную активность ОЯТ в первые десятилетия после окончания топливной кампании [3]. В то же время, существенная нейтронная активность создается за счет (α, n) реакций на ядрах кислорода, входящего в состав уранового топлива UO₂ [3].

В представленной работе исследована нейтронная активность отработавшего топлива стационарной кампании реактора ВВЭР-1200, в сравнении с аналогичными расчетами для реактора ВВЭР-1000.

ВКЛАД РЕАКЦИЙ СПОНТАННОГО ДЕЛЕНИЯ В НЕЙТРОННУЮ АКТИВНОСТЬ ОЯТ

Основными нуклидами, вносящими значимый вклад в нейтронную активность за счет спонтанного деления, являются ²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm. Справочные данные по этим нуклидам представлены в табл. 1 [4]. В табл. 2 представлены данные по наработке данных нуклидов в реакторах ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 [5–7].

Таблица 1.

Основные нуклиды, вносящие вклад в нейтронную активность ОЯТ за счет спонтанного деления [4]

Нуклид	T_1/2(α), лет	Доля спонтанных делений χ_i	Число нейтронов на одно деление
²³⁸Pu	87.7	1.86 · 10^—9	2.2
²⁴⁰Pu	6561	5.7 · 10^—8	2.2
²⁴²Pu	3.73 · 10⁵	5.5 · 10^—6	2.2
²⁴²Cm	0.446	6.1 · 10^—7	2.5
²⁴⁴Cm	18.11	1.38 · 10^—6	2.73

Таблица 2.

Наработка актинидов, вносящих значимый вклад в нейтронную активность в ОЯТ реакторов ВВЭР‑1000 и ВВЭР-1200 [5–7]

Нуклид	m₁₀₀₀, кг · т^–1	m₁₂₀₀, кг · т^–1	А₁₀₀₀, Бк · т^–1	A₁₂₀₀, Бк · т^–1
²³⁸Pu	0.18	0.62	1.88 · 10¹⁴	6.46 · 10¹⁴
²³⁹Pu	6.94	7.15	2.63 · 10¹³	2.71 · 10¹³
²⁴⁰Pu	2.28	3.45	3.18 · 10¹³	4.81 · 10¹³
²⁴²Pu	0.441	1.48	1.08 · 10¹¹	3.62 · 10¹¹
²⁴¹Am	0.045	0.08	9.5 · 10¹²	1.69 · 10¹³
²⁴²Cm	0.014	0.041	2.87 · 10¹⁵	8.41 · 10¹⁵
²⁴⁴Cm	0.038	0.286	1.92 · 10¹⁴	1.45 · 10¹⁵

Обращает внимание сильное увеличение наработки изотопа ²⁴⁴Cm в реакторе ВВЭР-1200, по сравнению с реактором ВВЭР‑1000. Изотоп ²⁴⁴Cm нарабатывается по цепочке: ²³⁸U → ²³⁹Pu → → ²⁴⁰Pu → ²⁴¹Pu → ²⁴²Pu → ²⁴³Am → ²⁴⁴Cm путем последовательного захвата шести нейтронов. Скорость наработки каждого последующего нуклида цепочки зависит от фактического количества предшествующего элемента. Таким образом, существенная величина скорости наработки определенного элемента цепочки возникает только после выстраивания всей цепочки его предшественников. Это приводит к тому, что ²⁴⁴Cm имеет сильно выраженную нелинейную динамику наработки.

Нейтронная активность за счет спонтанных делений

(1)

${{A}_{n}}(t) = \sum\limits_i {{{\chi }_{i}} \cdot {{A}_{i}}{{e}^{{ - {{\lambda }_{i}}t}}}} ,$

где χ_i – вероятность спонтанного деления, A_i – активность, λ_i – постоянная распада i-того нуклида.

Графики нейтронной активности за счет спонтанных делений в зависимости от времени выдержки отработавшего топлива стационарных кампаний реакторов ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 представлены на рис. 1. Динамичный процесс в начале хранения обусловлен быстрым распадом изотопа ²⁴²Cm.

Рис. 1.

Зависимости нейтронной активности за счет реакций спонтанного деления от времени хранения ОЯТ для отработавшего топлива стационарных кампаний реакторов ВВЭР 1000 и ВВЭР 1200.

При выгораниях 40 МВт ⋅ сут ⋅ т^–1 реактора ВВЭР‑1000 и 70 МВт ⋅ сут ⋅ т^–1 реактора ВВЭР-1200 нейтронные активности за счет спонтанного деления в первые 100 лет выдержки отличаются в 6–7 раз. Основной вклад в нейтронную активность – спонтанное деления ²⁴⁴Cm.

ВКЛАД РЕАКЦИЙ (α, n) В НЕЙТРОННУЮ АКТИВНОСТЬ ОЯТ

Значительная нейтронная активность создается также за счет (α, n) реакций на кислороде, входящим в состав уранового топлива UO₂. Сечения радиационного захвата (n, γ) ядер ¹⁶O, ¹⁷O, ¹⁸O пренебрежимо малы (сотые доли барна и ниже) [8], поэтому изменением соотношения различных изотопов кислорода в течение работы реактора можно пренебречь. Реакция ¹⁶O(α, n)¹⁹Ne имеет порог, превышающий энергию α-распадов, поэтому в ОЯТ она не идет. В основном нейтроны образуются за счет реакции ¹⁸O(α, n)²¹Ne, доля ¹⁸O в природном кислороде составляет 0,2% [9]. Содержание ¹⁷O в природном кислороде значительно ниже и составляет 0.038%, иначе говоря, на 5 атомов ¹⁸O приходится примерно 1 атом ¹⁷O. Сечения реакций (α, n) в диапазоне возможных энергий α-частиц у ¹⁷O и ¹⁸O сопоставимы (рис. 2) [8], поэтому реакцию ¹⁷O(α, n)²⁰Ne также необходимо учитывать. В диапазоне возможных энергий α-частиц, изменение сечения реакций (α, n) имеет приблизительно линейный характер, что позволяет применить аппроксимацию функцией данного вида. Результаты линейных аппроксимаций зависимостей сечений реакций (α, n) на ¹⁷O и ¹⁸O – формулы (2) и (3) соответственно

(2)

$\begin{gathered} \sigma _{{(\alpha ,n)}}^{{17{\text{O}}}} = 0.063{{E}_{\alpha }} - 0.126\,\,({\text{барн}}), \\ 2\,\,{\text{МэВ}} \leqslant {{E}_{\alpha }} \leqslant 6\,\,{\text{МэВ,}} \\ \end{gathered} $

(3)

$\begin{gathered} \sigma _{{(\alpha ,n)}}^{{17{\text{O}}}} = 0.063{{E}_{\alpha }} - 0.126\,\,({\text{барн}}), \\ 2.5\,\,{\text{МэВ}} \leqslant {{E}_{\alpha }} \leqslant 6\,\,{\text{МэВ,}} \\ \end{gathered} $

где E_α – кинетическая энергия α-частицы. Ниже указанных диапазонов считаем, что сечения равны нулю.

Рис. 2.

Сечение реакций (α, n) на изотопах ¹⁷O и ¹⁸O [7].

В процессе замедления α-частица теряет энергию небольшими порциями (при энергии 5 МэВ требуется порядка ~10⁴ актов ионизации для замедления α-частицы), поэтому можно считать, что она теряет энергию непрерывно, создавая флюенс во всем диапазоне возможных энергий от начальной до нуля. Пробег α‑частицы в твердом веществе составляет единицы микрон, это позволяет считать, что рожденная в среде α-частица создает флюенс во всем диапазоне энергий приблизительно в точке своего рождения.

Согласно формуле Бете [10] линейные потери энергии нерялятивистской α‑частицы равны

(4)

$\begin{gathered} - \frac{{dE}}{{dx}} = \frac{{4\pi z_{\alpha }^{2}{{n}_{e}}r_{0}^{2}{{m}_{e}}{{c}^{2}}}}{{{{\beta }^{2}}}} \times \\ \times \,\,\left[ {\ln \left( {\frac{{2{{m}_{e}}{{c}^{2}}{{\beta }^{2}}}}{{\bar {J}}}} \right) - \ln \left( {1 - {{\beta }^{2}}} \right) - {{\beta }^{2}}} \right], \\ \end{gathered} $

где $\bar {J} = 13.5{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}$ – средний ионизационный потенциал (эВ), Z_эфф – эффективный заряд вещества, m_e – масса электрона, z_α = 2 – заряд α‑частицы в единицах заряда электрона, r₀ – классический радиус электрона, ρ – плотность вещества (г ⋅ см^–3), β = υ/c – скорость α-частицы в единицах скорости света.

В [11] приведена удобная для численных расчетов формула

(5)

$\begin{gathered} - \frac{{dE}}{{dx}} = 3.1 \cdot {{10}^{{ - 2}}}\frac{{{{z}_{\alpha }}\rho }}{{{{\beta }^{2}}}}\frac{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}}}{{{{A}_{{{\text{эфф}}}}}}} \times \\ \times \,\,\left[ {11.2 + \ln \left( {\frac{{{{\beta }^{2}}}}{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}(1 - {{\beta }^{2}})}}} \right) - {{\beta }^{2}}} \right]\,\,{\text{МэВ}} \cdot {{{\text{м}}}^{{ - 1}}}, \\ \end{gathered} $

где A_эфф – эффективное массовое вещества, ρ – плотность топлива в кг/м³. Отношение Z_эфф/A_эфф – величина, которая изменяется значительно меньше, чем каждый из параметров Z_эфф или A_эфф в отдельности (Z_эфф/A_эфф при максимальном выгорании топлива 70 МВт ⋅ сут ⋅ т^–1 изменится на величину ~0.7%), что позволяет без значимых потерь пренебречь изменением состава топлива в процессе выгорания.

Флюенс α-частиц энергии E_α (в диапазоне от E_α до E_α + dE_α) определяется как суммарный пробег частиц данной энергии к объему, в котором происходил пробег. Поскольку постановка задачи требует нахождения флюенса в единице массы ОЯТ (мы находим число нейтронов, рождающихся в единицу времени в единице массы топлива в результате реакции (α, n)), это позволяет исключить из рассмотрения плотность вещества, перейдя к массе как ρ = m_т/V_т, индекс “т” означает, что величина относится к топливу.

В формуле (5) перейдем от скорости β = υ/c к энергии E_α

(6)

$\begin{gathered} - \frac{{dE}}{{dx}} = 3.1 \cdot {{10}^{{ - 2}}}\frac{{{{E}_{{0\alpha }}}{{m}_{{\text{т}}}}}}{{{{E}_{\alpha }}{{V}_{{\text{т}}}}}}\frac{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}}}{{{{A}_{{{\text{эфф}}}}}}} \times \\ \times \,\,\left[ {11.2 + \ln \left( {\frac{{2{{E}_{\alpha }}}}{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}({{E}_{{0\alpha }}} - 2{{E}_{\alpha }})}}} \right) - \frac{{2{{E}_{\alpha }}}}{{{{E}_{{0\alpha }}}}}} \right]. \\ \end{gathered} $

Из формулы (6) получаем выражение для распределения флюенса по энергиям dx/V_т (минус в данном случае можно опустить)

(7)

$\frac{{dx}}{{{{V}_{{\text{т}}}}}} = \frac{{dE}}{{\varphi ({{E}_{\alpha }})}},$

где с учетом E_α$ \ll $ E_0α = M_αc²

(8)

$\begin{gathered} \varphi ({{E}_{\alpha }}) = 3.1 \cdot {{10}^{{ - 2}}}\frac{{{{E}_{{0\alpha }}}{{m}_{{\text{т}}}}}}{{{{E}_{\alpha }}}} \times \\ \times \,\,\frac{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}}}{{{{A}_{{{\text{эфф}}}}}}}\left[ {11.2 + \ln \left( {\frac{{2{{E}_{\alpha }}}}{{{{Z}_{{{\text{эфф}}}}}{{E}_{{0\alpha }}}}}} \right)} \right]. \\ \end{gathered} $

Функцию φ(E_α) можно переписать, вычислив константы и рассчитав значения Z_эфф/A_эфф для UO₂. Окончательно она примет вид

(9)

$\begin{gathered} \varphi ({{E}_{\alpha }}) = \frac{{5.8 \cdot {{{10}}^{2}}}}{{{{E}_{\alpha }}}} \times \\ \times \,\,\left[ {11.2 + \ln \left( {\frac{{{{E}_{\alpha }}}}{{4.0}}} \right)} \right]\,\,{\text{МэВ}} \cdot {{{\text{м}}}^{2}} \cdot {\text{к}}{{{\text{г}}}^{{ - 1}}}, \\ \end{gathered} $

где E_α в МэВ.

1/φ(E_α) согласно (7) показывает величину элементарного флюенса, создаваемого одной α-частицей в диапазоне энергий (E_α, E_α + dE_α). 1/φ(E_α) представляет из себя практически линейную зависимость, ее аппроксимация методом наименьших квадратов приводит к функции простого вида

(10)

$f({{E}_{\alpha }}) = (1.41{{E}_{\alpha }} + 0.51) \cdot {{10}^{{ - 4}}}\,\,{\text{Мэ}}{{{\text{В}}}^{{ - 1}}} \cdot {{{\text{м}}}^{{ - 2}}} \cdot {\text{кг}},$

отклонение аппроксимации (10) от 1/φ(E_α) не превышает 1.5%. С учетом (10), выражение (7) можно переписать

(11)

$\frac{{dx}}{{{{V}_{{\text{т}}}}}} = \left( {1.41{{E}_{\alpha }} + 0.51} \right) \cdot {{10}^{{ - 4}}}dE,$

Количество реакций (α, n) на один α-распад на ядрах X

(12)

$\begin{gathered} N_{{1\alpha }}^{X} = \int\limits_{E{\kern 1pt} '}^{{{E}_{{0\alpha }}}} {{{N}_{X}}f(E)\sigma _{{(\alpha ,n)}}^{X}} dE = \\ = {{N}_{X}} \cdot {{10}^{{ - 4}}}\int\limits_{E{\kern 1pt} '}^{{{E}_{{0\alpha }}}} {(1.41E + 0.51)\sigma _{{(\alpha ,n)}}^{X}} dE, \\ \end{gathered} $

где N_X – число ядер X в килограмме топлива UO₂, E' – начало диапазона интегрирования, при котором сечение реакции отлично от нуля (2 МэВ для ¹⁷O и 2.5 МэВ для ¹⁸O) (рис. 2).

Подставив сечения (2), (3), а также вычислив N_17O и N_18O с учетом их содержания в природном кислороде, проинтегрировав (12) получим выражение для количества нейтронов, образующихся в ОЯТ на одну α-частицу с энергией E_α

(13)

$\begin{gathered} \nu ({{E}_{\alpha }}) = 3.86 \cdot {{10}^{{ - 8}}} \times \\ \times \,\,(1 - 0.167{{E}_{\alpha }} - 0.207E_{\alpha }^{2} + 0.051E_{\alpha }^{3}), \\ \end{gathered} $

Выражение (13) можно упростить, аппроксимировав его квадратичной функцией

(14)

$\nu ({{E}_{\alpha }}) = (2.52E_{\alpha }^{2} - 19.28{{E}_{\alpha }} + 38.71) \cdot {{10}^{{ - 8}}},$

максимальное отклонение между (13) и (14) в диапазоне энергий 5.2–6.2 МэВ составляет 0.13%.

Следует отметить, что при различии энергий α-частиц ~19% (5.2 и 6.2 МэВ) среднее число образующихся за их счет нейтронов отличается более чем в 2 раза (формула (14)), поэтому усреднять энергии α-частиц и затем применять (14) было бы некорректно.

Анализируя методику получения выражения (14) можно заметить, что основным источником возможных погрешностей является точность определения сечений реакций (α, n) в библиотеках ядерных данных (рис. 2), данная погрешность является неустранимой, а представленная методика по точности практически не уступает численным расчетам с помощью Монте‑Карло кодов. Формула Бете на рассматриваемом диапазоне энергий является практически точной [12].

Нейтронная активность за счет реакций (α, n)

(15)

${{A}_{{(\alpha ,n)}}}(t) = \sum\limits_i {\nu ({{E}_{{\alpha ,i}}}) \cdot {{A}_{i}}} ,$

где A_i – активность, E_α,i – энергия α-распада i‑того нуклида.

Представленные в табл. 2 нуклиды, за исключением ²⁴¹Am, распадаются по экспоненциальному закону, ²⁴¹Am нарабатывается за счет β-распада ²⁴¹Pu, поэтому динамика его изменения описывается чуть сложнее

(16)

$\begin{gathered} A({}^{{241}}{\text{Am}},t) = \alpha \cdot {{A}_{0}}({}^{{241}}{\text{Pu}}) \cdot {{e}^{{ - \lambda ({}^{{241}}{\text{Pu}})t}}} + \\ + \,\,\left[ {{{A}_{0}}({}^{{241}}{\text{Am}}) - \alpha \cdot {{A}_{0}}({}^{{241}}{\text{Pu}})} \right] \cdot {{e}^{{ - \lambda ({}^{{241}}{\text{Am}})t}}}, \\ \end{gathered} $

где $\alpha = \frac{{\lambda ({}^{{241}}{\text{Am}})}}{{\lambda ({}^{{241}}{\text{Am}}) - \lambda ({}^{{241}}{\text{Pu}})}}$.

Начальные активности ²⁴¹Pu в отработавшем топливе реакторов ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 равны соответственно: 5.86 ⋅ 10¹⁵ и 8.64 ⋅ 10¹⁵ Бк ⋅ т^–1 [5].

Зависимости нейтронной активности за счет (α, n) реакций от времени хранения ОЯТ для отработавшего топлива стационарных кампаний реакторов ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 представим на рис. 3a, на рис. 3б показана суммарная нейтронная активность за счет спонтанного деления и (α, n) реакций. Динамичные участки в первые 2–2.5 года, как и в случае спонтанного деления, обусловлены распадом высокоактивного ²⁴²Cm. В это время топливо находится в бассейне выдержки, поэтому данный изотоп не ставит дополнительных проблем при обращении с ОЯТ.

Рис. 3.

Зависимости нейтронной активности за счет (α, n) реакций (а) и суммарной нейтронной активности (б) от времени хранения ОЯТ для отработавшего топлива стационарных кампаний реакторов ВВЭР‑1000 и ВВЭР‑1200.

На рис. 4 представлен относительный вклад изотопов кюрия (²⁴²Cm и ²⁴⁴Cm) в суммарную нейтронную активность. Как можно видеть, практически вся нейтронная активность в первые десятилетия хранения ОЯТ реактора ВВЭР‑1200, как за счет спонтанного деления, так и за счет реакций (α, n) обеспечивается изотопами кюрия. Проблема сильного увеличения нейтронной активности, как показали представленные расчеты, будет актуальна для уранового топлива высокого выгорания.

Рис. 4.

Относительный вклад изотопов кюрия ²⁴²Cm и ²⁴⁴Cm в суммарную нейтронную активность.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Получены нейтронные активности ОЯТ реакторов ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200 за счет спонтанного деления и реакции (α, n).

Для расчета нейтронной активности ОЯТ за счет (α, n) была применена аналитическая методика, точность которой практически не уступает численным расчетам. Показано, что среднее число нейтронов, образующихся на один α-распад в ОЯТ практически полностью определяется только энергией α‑частицы.l

В реакторе ВВЭР-1200 при выгорании 70 МВт ⋅ сут ⋅ т^–1, изотоп ²⁴⁴Cm нарабатывается в количествах на порядок превышающие его наработку в реакторе ВВЭР-1000. Данный изотоп вносит основной вклад в нейтронную активность ОЯТ в первые десятилетия хранения топлива.

Список литературы

Kazim M., Moniz E.J., Forsberg C.W. et al. The future of nuclear power cycle. Cambridge: MIT, 2011. 240 p.
Otuka N., Dupont E., Semkova V. et al. // Nucl. Data Sheets. 2014. V. 120. P. 272.
Oku T., Iijima Sh., Naito Y. et al. Data book for calculating neutron yields from (α, n) reaction and spontaneous fission. JAERI-1324, 1992. 268 p.
https://www.oecd-nea.org/dbdata/jeff/jeff33/index.html.
Piatrouski A., Rudak E., Korbut T., Kravchenko M. // J. Phys. Conf. Ser. 2018. V. 1133. Art. № 012009.
Петровский А.М., Рудак Э.А., Корбут Т.Н. // Изв. РАН. Сер. физ. 2018. Т. 82. С. 108; Petrovskii A.M., Rudak E.A., Korbut T.N. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2018. V. 82. P. 1335.
Петровский А.М., Рудак Э.А., Корбут Т.Н. // Яд. физ. и инжиниринг. 2017. Т. 8. С. 118.
Rochman D., Koning A.J., Sublet J.Ch. et al. // Proc. Int. Conf. on Nucl. Data for Sci. and Tech. (Bruges, 2016).
https://periodictable.com/Isotopes/008.17/index.wt.html.
Bethe H., Ashkin J. // in: Experimental nuclear physics. N.Y.: J. Wiley, 1953. P. 253.
http://nuclphys.sinp.msu.ru/partmat/pm01.htm.
Nikjoo H., Uehara Sh., Emfietzoglou D. Interaction of radiation with matter. Boca Raton: CRC Press, 2012.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Известия РАН. Серия физическая

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал