Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 4, стр. 594-598

Сечения образования испарительных остатков реакций полного слияния 144Sm(40Ar, xn)184 xHg, 148Sm(36Ar, xn)184 xHg, 144Nd(40Ca, xn)184 xHg

В. Ю. Веденеев 1*, А. М. Родин 1, Л. Крупа 12, Д. Камас 13, Е. В. Чернышева 1, А. В. Гуляев 1, М. Голик 24, Я. Климан 3, А. Б. Комаров 1, А. С. Новоселов 1, А. Опихал 15, Й. Пехоушек 5, А. В. Подшибякин 1, В. С. Саламатин 1, С. В. Степанцов 1, С. А. Юхимчук 1

1 Международная межправительственная организация Объединенный институт ядерных исследований, Лаборатория ядерных реакций имени Г.Н. Флерова
Дубна, Россия

2 Чешский технический университет в Праге, Институт экспериментальной и прикладной физики
Прага, Чехия

3 Институт физики Словацкой академии наук
Братислава, Словакия

4 Университет Западной Богемии, факультет электротехники
Плзень, Чехия

5 Университет имени Палацки в Оломоуце
Оломоуц, Чехия

* E-mail: vvedeneyev@gmail.com

Поступила в редакцию 30.10.2019
После доработки 25.11.2019
Принята к публикации 27.12.2019

Полный текст (PDF)

Аннотация

С помощью метода подвижного поглотителя были измерены функции возбуждения в xn-испарительных каналах реакций полного слияния, ведущих к образованию изотопов ртути Hg. Эксперимент выполнялся на ускорителе У-400М с использованием пучков 36Ar, 40Ar и 40Ca, выведенных с энергией ~7 МэВ/нуклон. С увеличением толщины никелевого поглотителя, используемого для понижения энергии пучка на мишени, возрастает дисперсия энергии пучка ионов.

ВВЕДЕНИЕ

В экспериментах по изучению химических свойств сверхтяжелых элементов, было обнаружено, что элемент коперниций (Cn, Z = 112) имеет повышенную летучесть по сравнению со своим химическим аналогом ртутью [1]. Это обстоятельство послужило основой научной программы измерения масс сверхтяжелых ядер на установке MASHA (Mass Analyzer of Super-Heavy Atoms) [2] с использованием ISOL-метода синтеза и выделения продуктов реакций слияния [2], а также метода масс-спектрометрического анализа. На установке MASHA были выполнены тестовые эксперименты по измерению изотопов радона и ртути, образованных в реакциях полного слияния.

Для определения полной эффективности сепарации на установке MASHA изотопов ртути, образованных в xn-испарительных каналах реакций, необходима информация об абсолютных сечениях в тех же реакциях. Сравнивая выходы изотопов, зарегистрированных в фокальной плоскости масс-сепаратора, с абсолютными сечениями реакций можно определить полную эффективность сепарации установки. Между тем, в настоящее время отсутствуют данные по абсолютным сечениям испарительных остатков изотопов ртути в реакциях с ионами 36, 40Ar и 40Ca. Поэтому был выполнен эксперимент по измерению абсолютных сечений вышеуказанных реакций с использованием метода подвижной стопки фольг-поглотителей.

Другой важной мотивацией для выполнения данной работы было изучение особенностей реакций слияния с ядрами-мишенями, находящимися вблизи магического числа нейтронов N = 82. Исследование влияния свойств входного канала реакции (деформаций ядер и масс-асимметрии) на функции возбуждения остатков испарения при энергиях вблизи кулоновского барьера было проведено для реакций 40Ar + 144Sm, 36Ar + 148Sm и 40Ca + 144Nd, ведущих к образованию составного ядра 184Hg.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ МЕТОДИКА

Эксперимент выполнялся в Лаборатории Ядерных Реакций ОИЯИ на пучках тяжелых ионов 36Ar, 40Ar и 40Ca, выведенных из ускорителя У-400М с энергией ~7 МэВ/нуклон и током до 0.2 электрических мкA. Измерения функций возбуждения были выполнены с шагом по энергии ~3 МэВ. Начальная энергия пучка измерялась в режиме онлайн методом времени пролета с помощью пикап-датчиков, расположенных на расстоянии 1990 мм друг от друга в канале циклотрона. Сигналы пикап-датчиков оцифровывалась высокоскоростными дигитайзерами. Точность измерения энергии составляла 0.5%. Схема экспериментальной установки показана на рис. 1. Для уменьшения энергии пучка использовались поглотители из никелевых фольг с толщинами 2.7, 4.95, 10.3 и 16.9 мкм, закрепленные на вращающемся механическом приводе перед мишенью. Поворачивая поглотитель можно было увеличивать его эффективную толщину и тем самым плавно задавать энергию пучка на мишени.

Рис. 1.

Схема экспериментальной установки: 1, 3 – диафрагмы, 2 – никелевые поглотители на поворотном штоке, 4 – детекторы, 5 – линейный вакуумный пневмопривод, 6 – поглотитель из пяти алюминиевых фольг, накапливающих продукты реакций полного слияния, 7 – мишень, 8 – цилиндр Фарадея, толстая стрелка – пучок ионов.

В измерениях использовался метод регистрации испарительных остатков реакций полного слияния с помощью подвижного поглотителя [3]. В нашем эксперименте в качестве поглотителя вместо одной толстой фольги использовалась стопка из пяти алюминиевых фольг толщиной 0.8 мкм каждая. В течение эксперимента фольги попеременно находились в одном из двух состояний. В режиме облучения стопка из пяти алюминиевых фольг располагалась за мишенью, и продукты реакции останавливались на разной глубине фольг в зависимости от их энергии. В режиме измерения рамки с фольгами с помощью пневмопривода линейного перемещения раздвигались так, что каждая фольга оказывалась напротив соответствующего ей полупроводникового детектора, регистрирующего α-распады продуктов реакций. Длительности времен накопления составляли 10 с, длительности времен измерения в соответствии с временами жизни регистрируемых изотопов составляли для различных реакций 10 с и 60 с. Смена позиций фольг происходила периодически в течение всего эксперимента. Время движения между позициями фольг в режимах облучения и регистрации составляло ~0.3 с. Моменты начала движения и остановки рамок с фольгами были синхронизированы с электростатическим прерывателем пучка и системой сбора данных, которыми управлял контроллер “CompactRIO” от фирмы “National Instruments”. Измерялись энергии и времена регистрации α-частиц относительно начала облучения. Также были выполнены измерения для определения фона. Было установлено, что вклад фоновых событий не превышал в накопленных спектрах 10%. Полученные спектры для фона учитывались в программе обработки данных при анализе спектров.

ОБРАБОТКА ДАННЫХ

На стадии подготовки к эксперименту были выполнены расчеты сечений xn, pxn и αxn-испарительных каналов реакций полного слияния. Сечение слияния вычислялось c использованием метода сильной связи каналов в квантовой теории рассеяния, а сечения испарительных каналов в рамках статистической модели возбужденного ядра [4, 5]. Энергетические спектры α-частиц, соответствующие распаду продуктов реакций для максимумов функций возбуждения были промоделированы с использованием пакета GEANT4.

При обработке данных учитывалась геометрическая эффективность регистрации детекторов, вероятность α-распадов изотопов, а также делались поправки, связанные с периодом полураспада изотопов и длительностью периодов накопления-измерения. Учитывалось, что, во-первых, в течение всего времени накопления-измерения некоторое количество продуктов реакций в фольгах остается нераспавшимися от предыдущих периодов. Насыщение фольг продуктами реакции происходит за первые несколько периодов облучения, что в предположении нескольких тысяч таких периодов внутри одного файла, происходит почти сразу. Во-вторых, время перехода между позициями облучения и регистрации, хоть и мало, но конечно, и составляет ~0.3 с. Если обозначить это время как ${{t}_{m}},$ ${{t}_{B}}$ − время облучения на пучке, ${{t}_{D}}$ − время детектирования, тогда полный период Т составит ${{t}_{B}} + 2{{t}_{m}} + {{t}_{D}}$ и будет равен 20 с (для времен облучения-детектирования по 10 с).

В течение периода облучения ${{t}_{B}}$ число оставшихся ядер от ${{N}_{0}},$ к моменту начала облучения в следующем цикле будет равно

(1)
$N = {{N}_{0}}\exp ( - \lambda {{t}_{B}}).$

Количество ядер, образовавшихся за этот же период – NB

(2)
${{N}_{B}} = \frac{{{\beta \sigma }i}}{{\lambda }}(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{B}})),$
где β – постоянная величина для каждой из мишеней, включающая в себя произведение толщины мишени, ее площади и плотности ядер; σ – сечение реакции, λ – постоянная распада и i – ток пучка.

К моменту начала детектирования накапливается $N + {{N}_{B}}$ ядер, а затем, по прошествии периода, накопление выходит на стационарный режим с ${{N}_{0}}$ ядер:

(3)
$(N + {{N}_{B}}{\text{)}}\exp ( - {\lambda (2}{{t}_{m}} + {{t}_{D}}{\text{)}}) = {{N}_{{\text{0}}}},$
(4)
$({{N}_{0}}\exp ( - {\lambda }{{t}_{B}}) + {{N}_{B}})\exp ( - {\lambda }(2{{t}_{m}} + {{t}_{D}})) = {{N}_{0}},$
(5)
${{N}_{0}} = \frac{{{{N}_{B}}\exp ( - {\lambda }(2{{t}_{m}} + {{t}_{D}}))}}{{1 - \exp ( - {\lambda }T)}}.$

Число ядер в фольге к началу периода детектирования ${{N}_{D}}$ составляет:

(6)
$\begin{gathered} {{N}_{D}} = {{N}_{0}}\exp ({\lambda }({{t}_{m}} + {{t}_{D}})) = \\ = \frac{{{\beta \sigma }i}}{{\lambda }}(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{B}}))\left( {\frac{{\exp ( - {\lambda }{{t}_{m}})}}{{1 - \exp ( - {\lambda }T)}}} \right). \\ \end{gathered} $

За один цикл детектором регистрируются $N_{{\det }}^{{\alpha }}$ ядер:

(7)
$\begin{gathered} N_{{\det }}^{{\alpha }} = g{{N}_{D}}(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{D}})) = \\ = \frac{{g{\beta \sigma }i}}{{\lambda }}\frac{{\exp ( - {\lambda }{{t}_{m}})(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{B}}))(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{D}}))}}{{1 - \exp ( - {\lambda }T)}}, \\ \end{gathered} $
где g – геометрическая эффективность регистрации детекторов.

Из уравнения (7) можно вычислить сечение реакции для конкретного изотопа уже с поправкой на период полураспада:

(8)
${\sigma } = \frac{{N_{{\det }}^{{\alpha }}{\lambda }(1 - \exp ( - {\lambda }T))}}{{g{\beta }i(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{B}}))\exp ( - {\lambda }{{t}_{m}})(1 - \exp ( - {\lambda }{{t}_{D}}))}}.$

Данные обрабатывались двумя различными методами. Первый использовал среду “OriginPro”, куда заносились данные по энергетическим спектрам α-распадов в виде ASCII таблиц. Для выделения α-линий из спектра решается обратная задача по их поиску. Пример такого анализа для реакции 36Ar + 148Sm и энергии пучка в центре мишени ~180 МэВ представлен на рис. 2.

Рис. 2.

Идентификация изотопов по энергетическому спектру α-распадов для одной из фольг для реакции 36Ar + 148Sm и энергии пучка ~180 МэВ. Отдельные гауссовы пики и суммарная кривая показаны линиями. Цифрами обозначены изотопы: 1177Pt (5517 кэВ, 5.6%), 2182Hg (5867 кэВ, 15%) + 176Pt (5750 кэВ, 40%), 3181Hg (6006 кэВ, 30%), 4180Hg (6120 кэВ, 48%) + 177Au (6110–6150 кэВ, 100%), 5179Hg (6288 кэВ, 55%).

На основе анализа энергетических распределений зарегистрированных α-частиц были определены выходы изотопов ртути 180Hg, 181Hg и 182Hg в 4n2n каналах с энергиями 6119, 6006 и 5867 кэВ, соответственно.

Таблица 1.

   Максимальные значения сечений образования изотопов ртути для 2n6n каналов реакций и их энергии возбуждения. В скобках указаны энергии возбуждения Е* (МэВ), соответствующие максимумам сечений

σ, мб (E*, МэВ) 2n 3n 4n 5n 6n
40Ar + 144Sm → 184Hg 13 ± 2.9 (42.5) 12.4 ± 3.5 (52) 5.42 ± 1.56 (62) 1.49 ± 0.6 (76.5) 0.39 ± 0.16 (85)
36Ar + 148Sm → 184Hg 9.8 ± 1.43 (48.9) 8.3 ± 0.81 (48.9) 3.2 ± 0.78 (60.7) 0.98 ± 0.2 (75.2)
36Ar + 148Sm → 184Hg [8] 0.04 (41) 3 (45) 4 (53) 0.8 (70)
40Ca + 144Nd → 184Hg 2.73 ± 0.83 (49.9) 6.96 ± 2.15 (49.9) 3.55 ± 1.15 (62.5) 0.51 ± 0.15 (68.8)

Дополнительно для идентификации изотопов оценивались периоды α-распадов. На рис. 3 представлено время-энергетическое распределение для одного из детекторов. Выделяя различные области по энергиям и получая для них зависимость числа α-распадов от времени, можно определить периоды полураспада соответствующих изотопов.

Рис. 3.

а – Время-энергетическое распределение α‑частиц с одного из детекторов. По вертикальной оси показаны энергии зарегистрированных α-частиц, по горизонтальной оси − время регистрации α-частицы относительно начала цикла измерения. Прямоугольником обозначена область энергии изотопа 181Hg, б – гистограмма распада изотопа 181Hg. Кривая ‒ результат аппроксимации экспериментальных данных функцией экспоненциального распада для определения периода полураспада изотопа.

Для вычисления сечений образования испарительных остатков также использовалось программное обеспечение, написанное специально для этого эксперимента в ЛЯР ОИЯИ. Это программное обеспечение позволяло анализировать энергетические спектры α-частиц и вычислять сечения образования испарительных остатков в xn-каналах реакций, делая все необходимые поправки.

Потери энергии ионов в никелевых фольгах, титановой подложке и в середине слоя мишени рассчитывались с помощью программного пакета SRIM [6]. Для измерения дисперсии энергии пучка от толщины никелевых поглотителей были проведены специальные измерения. Зависимость дисперсии энергии пучка от толщины поглотителя была определена экспериментально и учитывалась при анализе результатов методом деконволюции или обратной свертки [7].

РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА

Измеренные абсолютные сечения испарительных остатков в реакциях 40Ar + 144Sm, 36Ar + 148Sm и 40Ca + 144Nd, ведущих к формированию составного ядра 184Hg, представлены на рис. 4 в зависимости от энергии в системе центра масс ${{E}_{{{\text{CM}}}}}.$ Сечения xn-каналов реакций были получены впервые, за исключением реакции 36Ar + 148Sm [8].

Рис. 4.

Сечения xn-каналов испарения для реакций 40Ar + 144Sm (а), 36Ar + 148Sm (б) и 40Ca + 144Nd (в) в зависимости от энергии центра масс ${{E}_{{{\text{СМ}}}}}$ составных ядер. Экспериментальные результаты для каналов: 2n (квадраты), 3n (круги), 4n (треугольники), 5n (ромбы), 6n (звезды). Результаты расчетов сечений слияния ${{{\sigma }}_{{{\text{fus}}}}}$ методом сильной связи каналов (толстые линии) и xn-каналов испарения в рамках статистической модели возбужденного ядра (тонкие линии) [45]; стрелки – кулоновские барьеры ${{V}_{C}}$ для сферических ядер.

В реакции с участием 40Ar + 144Sm (рис. 4а) доминируют испарительные каналы 2n и 3n со значениями максимумов сечений ${{{\sigma }}_{{2n}}}$ = 13 мб и ${{{\sigma }}_{{3n}}}$ = = 12.4 мб. Сечения остальных измеренных каналов 4n, 5n и 6n плавно снижаются с ростом энергии. Высота кулоновского барьера VC для сферических ядер равна примерно 130 МэВ [5]. Из-за динамической деформации ядер и туннельного эффекта слияние ядер с образованием составного ядра начинается при меньших энергиях. На рис. 4а показана зависимость от ${{E}_{{{\text{CM}}}}}$ теоретического сечения слияния ядер, найденного с учетом связи с квадрупольными колебательными состояниями (фононами) обоих ядер. При расчетах с помощью вычислительного кода сетевой базы знаний NRV [45] учитывалось 2 фонона ядра 40Ar и один фонон ядра 144Sm. Расчеты сечений xn-каналов были проведены также с помощью кода базы знаний NRV.

Для реакции 36Ar + 148Sm также доминируют испарительные каналы 2n и 3n с практически совпадающими положениями максимумов сечений при ${{E}_{{{\text{CM}}}}} = 132$ МэВ. При расчетах сечения слияния учитывались 2 квадрупольных фононов и один октупольный фонон для каждого из ядер.

Для реакции 40Ca + 144Nd доминируют испарительные каналы 3n и 4n. При расчетах сечения слияния учитывались квадрупольный и октупольный фононы ядра 40Ca вместе с двумя квадрупольными фононами и одним октупольным фононом ядра 144Nd.

В таблице приведены максимумы абсолютных сечений образования изотопов ртути для реакций 40Ar + 144Sm, 36Ar + 148Sm, 40Ca + 144Nd. В скобках указаны энергии возбуждения Е*, соответствующие максимумам сечений.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Были измерены функции возбуждения испарительных остатков в реакциях полного слияния, ведущих к образованию изотопов ртути Hg, с использованием усовершенствованного метода подвижного поглотителя: 144Sm(40Ar, xn)184 − xHg, 148Sm(36Ar, xn)184 − xHg и 144Nd(40Ca, xn)184 − xHg. Впервые получены абсолютные сечения xn-каналов реакций 40Ar + 144Sm и 40Ca + 144Nd. Для учета влияния дисперсии пучка на измеренные функции возбуждения применялся метод деконволюции.

Авторы считают своим приятным долгом поблагодарить за проведенные работы сотрудников из группы циклотрона У-400М за предоставленные пучки тяжелых ионов, а также выразить благодарность всем инженерным службам за обеспечение необходимых условий для проведения эксперимента. Авторы выражают благодарность В.В. Самарину за помощь в расчетах. Авторы благодарны дирекции Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н. Флерова за поддержку и большой интерес к проводимым исследованиям.

Список литературы

  1. Oganessian Yu.Ts., Abdullin F.Sh., Bailey P.D. et al. // Phys. Rev. C. 2004. V. 70. № 6. Art. № 064609.

  2. Rodin A.M., Chernysheva E.V., Dmitriev S.N. et al. // Book Abstr. 69th Int. Conf. NUCLEUS-2019. (Dubna, 2019). P. 339.

  3. Vermeulen D., Clerc H.G., Sahm C.C. et al. // Z. Phys. A. 1984. V. 318. P. 157.

  4. Karpov A.V., Denikin A.S., Naumenko M.A. et al. // Nucl. Instr. Meth. Phys. A. 2017. V. 859. P. 112.

  5. http://nrv.jinr.ru/

  6. Ziegler J.F., Ziegler M.D., Biersack J.P. // Nucl. Instr. Meth. Phys. B. 2010. V. 268. № 11–12. P. 1818.

  7. Morhac M., Kliman J., Matousek V. et al. // Nucl. Instr. Meth. Phys. A. 1997. V. 401. P. 385.

  8. Schädel M., Brüchle W., Jäger E. et al. // GSI Rep. 2003. P. 20.

Дополнительные материалы отсутствуют.