1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Известия РАН. Серия физическая
  4. T. 84, № 4, 2020

Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 4, стр. 590-593

Слабосвязанные трехатомные LiHe2 молекулы

Е. А. Колганова 1, 2, *, В. Руднев 3

1 Международная межправительственная организация Объединенный институт ядерных исследований
Дубна, Россия

2 Государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования Московской области “Университет “Дубна”
Дубна, Россия

3 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования “Санкт-Петербургский государственный университет”
Санкт-Петербург, Россия

* E-mail: kea@theor.jinr.ru

Поступила в редакцию 30.10.2019
После доработки 25.11.2019
Принята к публикации 27.12.2019

Полный текст (PDF)

Аннотация

Исследованы свойства трехатомных кластеров LiHe2. В рамках дифференциальных уравнений Фаддеева рассчитаны энергии связи и длины рассеяния атома на слабосвязанном димере.

ВВЕДЕНИЕ

Слабосвязанные трехатомные кластеры, взаимодействие которых описывается потенциалами ван-дер-ваальсового типа, представляют собой системы, в которых наиболее вероятно проявление эффекта Ефимова [1]. Межатомное парное взаимодействие является короткодействующим, убывая быстрее, чем ${1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {{{r}^{6}}}}} \right. \kern-0em} {{{r}^{6}}}},$ где $r$ расстояние между атомами, и вполне может быть резонансным, поскольку парные длины рассеяния в десятки, а иногда и в сотни раз больше, чем эффективный радиус взаимодействия. Наличие именно этих условий хотя бы в двух парных подсистемах тримера необходимо, чтобы в трехчастичной системе возникло эффективное дальнодействующее притяжение, которое может поддерживать вплоть до бесконечного количества связанных состояний. Качественный анализ, сделанный Ефимовым [1], показал, что число связанных состояний системы трех бозонов пропорционален логарифму отношения двухчастичной длины рассеяния к эффективному радиусу взаимодействия парных сил. В случае трехчастичной системы, состоящей из атомов 4He – тримера гелия, оценка Ефимова позволяет ожидать существование одного возбужденного состояния в молекуле тримера гелия (см. обсуждение в [2, 3]). Действительно, результаты численных расчетов с различными реалистическими атом-атомными потенциалами показали, что система 4He3 обладает единственным возбужденным состоянием Ефимовского типа [2–13].

Экспериментальные исследования слабосвязанных молекул очень сложны и многие годы вопрос о существовании связанного состояния димера гелия оставался открытым. Впервые димер гелия был открыт в независимых экспериментах [14] и [15] и была дана экспериментальная оценка его энергии связи – порядка 1 мK [16]. Позднее, измерения среднего значения длины связи, $\left\langle r \right\rangle = 52 \pm 4$ Å, показали, что димер гелия является самой протяженной среди известных двухатомных молекул [17]. В той же работе были измерены энергии связи димера $1.1_{{ - 0.2}}^{{ + 0.3}}$ мK и длина рассеяния $104_{{ - 18}}^{{ + 8}}$ Å [17]. Однако, недавние эксперименты [18], основанные на комбинации техники визуализации кулоновского взрыва [19] и селекции кластеров по массе с помощью дифракции [15], дают несколько другую оценку энергии связи димера – $1.76_{{ - 0.15}}^{{ + 0.15}}$ мК. Такая неопределенность в экспериментальных результатах не позволяет выбрать предпочтительную потенциальную модель, поскольку различные потенциальные модели дают примерно тот же разброс в предсказаниях энергии связи. Очевидно, что дальнейшие эксперименты по определению энергии связи димера необходимы, чтобы прояснить ситуацию.

В эксперименте [20], была впервые дана оценка размеров основного состояния трехатомной молекулы 4He3, которая равна $11_{{ - 5}}^{{ + 4}}$ Å, что соответствует теоретическим предсказаниям. Лишь недавно в эксперименте [21] с использованием той же методики, что и в [17] была измерена разность между энергиями связи возбужденного состояния тримера и основного состояния димера, которая оказалась равной 0.98 ± 0.2 мК, что находится в очень хорошем согласии с результатами численных расчетов [2–12]. Теоретические исследования механизма возникновения возбужденного состояния в 4He3, проведенные в [6, 7, 11, 12] показали, что это состояние является состоянием Ефимовского типа.

Другими естественными трехчастичными системами Ефимовского типа могут быть Ван-дер-Ваальсовские молекулы, состоящие из двух атомов гелия и атома щелочных металлов. Взаимодействие между атомами гелия и щелочных металлов, как и в случае димера гелия, поддерживает одно слабосвязанное состояние и в таких трехчастичных системах вполне могут существовать Ефимовские уровни. В настоящей работе мы рассматриваем системы 4He26Li и 4He27Li и, используя уравнения Фаддеева в представлении полного углового момента [22, 23], проводим расчеты энергий связи и длин рассеяния с использованием реалистических атом-атомных потенциалов [24–26].

МЕТОД ОПИСАНИЯ ТРЕХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ

Конфигурационное пространство системы трех частиц после отделения движения центра масс удобно описывать с помощью приведенных координат Якоби ${{\vec {x}}_{{\alpha }}},$ ${{\vec {y}}_{{\alpha }}},$ α = 1, 2, 3:

(1)
$\begin{gathered} {{{\vec {x}}}_{{\alpha }}} = {{\left[ {\frac{{2{{m}_{{\beta }}}{{m}_{{\gamma }}}}}{{{{m}_{{\beta }}} + {{m}_{{\gamma }}}}}} \right]}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}({{{\vec {r}}}_{{\beta }}} - {{{\vec {r}}}_{{\gamma }}}), \\ {{{\vec {y}}}_{{\alpha }}} = {{\left[ {\frac{{2{{m}_{{\alpha }}}({{m}_{{\beta }}} + {{m}_{{\gamma }}})}}{{{{m}_{{\alpha }}} + {{m}_{{\beta }}} + {{m}_{{\gamma }}}}}} \right]}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}\left( {{{{\vec {r}}}_{{\alpha }}} - \frac{{{{m}_{{\beta }}}{{{\vec {r}}}_{{\beta }}} + {{m}_{{\gamma }}}{{{\vec {r}}}_{{\gamma }}}}}{{{{m}_{{\beta }}} + {{m}_{{\gamma }}}}}} \right), \\ \end{gathered} $
где ${{\vec {r}}_{{\alpha }}}$ – радиус-векторы частиц с массами ${{m}_{{\alpha }}},$ а (α, β, γ) образуют циклическую перестановку индексов (1, 2, 3). Якобиевские вектора с другими индексами получаются с помощью преобразования поворота [22, 23].

Полную волновую функцию $\Psi $ трех-частичной системы можно записать в виде суммы компонент Фаддеева ${{\Phi }_{{\alpha }}}$

(2)
$\Psi ({{\vec {x}}_{{\alpha }}},{{\vec {y}}_{{\alpha }}}) = \sum\limits_{\alpha } {{{\Phi }_{{\alpha }}}} ({{\vec {x}}_{{\alpha }}},{{\vec {y}}_{{\alpha }}})$

которые удовлетворяют системе дифференциальных уравнений

(3)
$\begin{gathered} ( - {{\Delta }_{{{{{\vec {x}}}_{{\alpha }}}}}} - {{\Delta }_{{{{{\vec {y}}}_{{\alpha }}}}}} + {{V}_{{\alpha }}}(\left| {{{{\vec {x}}}_{{\alpha }}}} \right|) - E){{\Phi }_{{\alpha }}}({{{\vec {x}}}_{{\alpha }}},{{{\vec {y}}}_{{\alpha }}}) = \\ = - {{V}_{{\alpha }}}(\left| {{{{\vec {x}}}_{{\alpha }}}} \right|)\sum\limits_{{\beta } \ne {\alpha }} {{{\Phi }_{{\beta }}}({{{\vec {x}}}_{{\beta }}},{{{\vec {y}}}_{{\beta }}}),} \\ \end{gathered} $
где Vα – потенциал взаимодействия в паре $\alpha ,$ а $E$ – полная энергия системы. В случае нулевого полного углового момента степени свободы, связанные с вращением трех-частичной системы как целой, можно отделить [23], в результате получится следующая система трехмерных дифференциальных уравнений для соответствующей проекции компоненты Фаддеева [23]
(4)
$\begin{gathered} \left( { - \frac{{{{\partial }^{2}}}}{{\partial x_{{\alpha }}^{2}}} - \frac{{{{\partial }^{2}}}}{{\partial y_{{\alpha }}^{2}}} - \left( {\frac{1}{{x_{{\alpha }}^{2}}} + \frac{1}{{y_{{\alpha }}^{2}}}} \right)\frac{\partial }{{\partial {{z}_{{\alpha }}}}}(1 - z_{{\alpha }}^{2}) \times } \right. \\ \left. { \times \,\,\frac{\partial }{{\partial {{z}_{{\alpha }}}}} + {{V}_{{\alpha }}}({{x}_{{\alpha }}}) - E} \right){{\varphi }_{{\alpha }}}({{x}_{{\alpha }}},{{y}_{{\alpha }}},{{z}_{{\alpha }}}) = \\ = - {{V}_{{\alpha }}}({{x}_{{\alpha }}})\sum\limits_{{\beta } \ne {\alpha }} {{{\varphi }_{{\beta }}}({{x}_{{\beta }}},{{y}_{{\beta }}},{{z}_{{\beta }}})} , \\ \end{gathered} $
где ${{x}_{{\alpha }}},$ ${{y}_{{\alpha }}}$ и ${{z}_{{\alpha }}}$ связаны с соответствующими координатами Якоби:

$\begin{gathered} {{x}_{{\alpha }}} = \left| {{{{\vec {x}}}_{{\alpha }}}} \right|,\,\,\,\,{{y}_{{\alpha }}} = \left| {{{{\vec {y}}}_{{\alpha }}}} \right|,\,\,\,\,{{z}_{{\alpha }}} = \frac{{({{{\vec {x}}}_{{\alpha }}},{{{\vec {y}}}_{{\alpha }}})}}{{{{x}_{{\alpha }}}{{y}_{{\alpha }}}}}, \\ {{x}_{{\alpha }}},\,\,\,\,{{y}_{{\alpha }}} \in [0,\infty ),\,\,\,\,{{z}_{{\alpha }}} \in [ - 1,1]. \\ \end{gathered} $

В случае, когда две частицы в трех-частичной системе тождественны, уравнения Фаддеева (4) упрощаются. Например, в рассматриваемом случае системы 4He2Li, частицы 1 и 2, соответствующие атомам 4He, тождественны и компоненты Фаддеева ${{\varphi }_{1}}({{x}_{1}},{{y}_{1}},{{z}_{1}})$ и ${{\varphi }_{2}}({{x}_{2}},{{y}_{2}},{{z}_{2}})$ преобразуются друг в друга с помощью соответствующего преобразования поворота. Поэтому достаточно рассматривать только две независимые компоненты Фаддеева.

Асимптотические граничные условия с учетом единственности связанного состояния каждой парной подсистемы имеют вид

(5)
$\begin{gathered} {{\varphi }_{{\alpha }}}({{x}_{{\alpha }}},{{y}_{{\alpha }}},{{z}_{{\alpha }}}) = {{\psi }_{d}}({{x}_{{\alpha }}})\exp (i\sqrt {E - {{\varepsilon }_{d}}} {{y}_{{\alpha }}}){{a}_{0}}({{z}_{{\alpha }}}) + \\ + \,\,A\left( {\frac{{{{y}_{{\alpha }}}}}{{{{x}_{{\alpha }}}}},{{z}_{{\alpha }}}} \right)\exp {{(i\sqrt E \rho )} \mathord{\left/ {\vphantom {{(i\sqrt E \rho )} {\sqrt \rho }}} \right. \kern-0em} {\sqrt \rho }}, \\ \end{gathered} $
где ${{\psi }_{d}}$ и ${{\varepsilon }_{d}}$ волновая функция и энергия связи соответствующего димера, а $\rho $ = $\sqrt {x_{{\alpha }}^{2} + y_{{\alpha }}^{2}} $ – гиперрадиус. Коэффициенты ${{a}_{0}}({{z}_{{\alpha }}})$ и $A({{{{y}_{{\alpha }}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{y}_{{\alpha }}}} {{{x}_{{\alpha }}}}}} \right. \kern-0em} {{{x}_{{\alpha }}}}},{{z}_{{\alpha }}})$ описывают вклад каналов упругого рассеяния (2 + 1) и трех-частичного развала (1 + 1 + 1). Последним слагаемым в (5) при энергии ниже трех-частичного порога развала можно пренебречь.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Для описания взаимодействия между атомами гелия использовался недавно предложенный потенциал PRZ [22]. KTTY потенциалы [23] использовались для описания взаимодействия атома He с атомами щелочных металлов. В табл. 1 приведены результаты расчетов энергии связи димеров, которые показывают, что взаимодействие между атомами гелия и щелочных металлов, как и в случае димера гелия, поддерживает лишь одно слабосвязанное состояние. Вычисленная энергия связи димера гелия, 1.62 мК, довольно близка к экспериментальному значению 1.76 ± 0.15 мК, полученному в работе [15]. Энергия связи димера 4He6Li меньше по абсолютному значению, чем в димере 4He2 и в трех-частичной системе 4He26Li порогом развала будет энергия димера гелия, в то время как в системе 4He27Li таким порогом будет энергия связи 4He7Li. Заметим, что энергия связи 4He133Cs также довольно мала и соответствующий тример 4He2133Cs вполне может быть близок к Ефимовскому типу. Длины рассеяния $\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 1)}},$ приведенные в табл. 1, довольно велики и составляют десятки ангстрем, хотя с увеличение массы атома увеличивается и эффективный радиус взаимодействия, поэтому вероятность появления второго возбужденного состояния Eфимовского типа мала.

Таблица 1.  

Абсолютное значение энергии связи димеров $\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$ и длины рассеяния $\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 1)}},$ вычисленные с He–He потенциалом PRZ [22] и с KTTY потенциалами [23], описывающими взаимодействие атома He с атомами щелочных металлов

Димер 4He2 4He6Li 4He7Li 4He23Na 4He39K 4He85Rb 4He133Cs
$\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$, мК 1.620 1.515 5.622 28.97 11.20 10.27 4.945
$\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 1)}}$, Å 90.28 89.42 48.84 23.37 33.32 34.02 45.32

Для вычисления энергии связи систем 4He26Li и 4He27Li мы решаем уравнения (4) с граничными условиями (5). Детали используемой численной процедуры описаны в [7, 9, 27, 28]. Полученные результаты в сравнении с результатами других авторов приведены в табл. 2 и 3.

Таблица 2.  

Абсолютные значения энергии связи димера гелия $\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$ (мК), основного $\left| {{{E}_{0}}} \right|$ (мК) и возбужденного $\left| {{{E}_{1}}} \right|$ (мК) состояний системы $^{{\text{4}}}{\text{He}}_{{\text{2}}}^{{\text{7}}}{\text{Li}}$ и длина рассеяния атома 4He на димере 4He7Li, $\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 2)}}$ (Å), вычисленные с He–Li потенциалом KTTY [23]

  * [29] [30] [33] [33] [35] [36]
He–He
потенциал 		PRZ
[22] 		НFD-B
[31] 		TTY
[32] 		Jeziorska
[34] 		Jeziorska
[34] 		LM2M2
[37] 		LM2M2
[37]
$\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$, мК 1.62 1.68 1.32 1.74 1.74 1.31 1.31
$\left| {{{E}_{0}}} \right|$, мК 80.60 81.03 80.0 81.29 76.32 79.36 78.73
$\left| {{{E}_{1}}} \right|$, мК 5.654     5.67 5.51 5.642 5.685
$\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 2)}}$, Å 553            
Таблица 3.  

Абсолютные значения энергии связи димера гелия $\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$ (мК), основного $\left| {{{E}_{0}}} \right|$ (мК) и возбужденного $\left| {{{E}_{1}}} \right|$ (мК) состояний системы $^{{\text{4}}}{\text{He}}_{{\text{2}}}^{{\text{6}}}{\text{Li}}$ и длина рассеяния атома 6Li на димере 4He2, $\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 2)}}$ (Å), вычисленные с He–Li потенциалом KTTY [23]

  * [29] [33] [35]
He–He потенциал PRZ [22] НFD-B [31] Jeziorska [34] LM2M2 [37]
$\left| {{{\varepsilon }_{d}}} \right|$, мК 1.62 1.68 1.74 1.31
$\left| {{{E}_{0}}} \right|$, мК 58.38 58.72 58.88 57.23
$\left| {{{E}_{1}}} \right|$, мК 2.049   2.09 1.937
$\ell _{{{\text{sc}}}}^{{(1 + 2)}}$, Å 144      

Во второй и третьей строках табл. 2 и 3 приведены используемые в расчетах модели He–He взаимодействия и энергия связи димера гелия, которую они дают. В работах [29, 30] вычисления проводились методом Монте Карло с использованием He–He потенциалов HFD-B [31] и TTY [32]. В работе [33] для вычисления спектра с использованием потенциала Jeziorska [34] использовались методы адиабатического гиперсферического разложения (колонка 5 табл. 2 и колонка 4 табл. 3) и разложения по функциям Гаусса (колонка 6 табл. 2). Адиабатический гиперсферический метод использовался также в работах [35, 36] с использованием модели He–He взаимодействия LM2M2 [37]. Для полноты следует также отметить работу [38] в которой впервые была дана оценка верхней границы основного состояния –45.7 мК для $^{{\text{4}}}{\text{He}}_{{\text{2}}}^{{\text{7}}}{\text{Li}}$ и –31.4 мК для $^{{\text{4}}}{\text{He}}_{{\text{2}}}^{{\text{6}}}{\text{Li}}$ используя адиабатический гиперсферический метод, а также предсказания [39] существования возбужденного состояния в системе $^{{\text{4}}}{\text{He}}_{{\text{2}}}^{{\text{7}}}{\text{Li}}$ полученные на основе идеи скейлинга и модели нулевого радиуса.

Различные методы дают довольно близкие результаты, не смотря на использование различных потенциальных моделей для взаимодействия между атомами гелия. В обеих рассматриваемых трех-частичных системах имеется лишь одно возбужденное состояние, которое лежит довольно близко к парному порогу развала, поэтому и соответствующие длины рассеяния довольно велики (см. последнюю строку табл. 2 и 3). Таким образом, на основе полученных данных нельзя исключить наличия Ефимовских состояний в этих трехатомных системах.

Список литературы

  1. Eфимoв B.H. // ЯФ. 1970. T. 12. C. 1080.

  2. Kolganova E.A., Motovilov A.K., Sandhas W. // Few-Body Syst. 2011. V. 51. P. 249.

  3. Kolganova E.A., Motovilov A.K., Sandhas W. // Few-Body Syst. 2017. V. 58. P. 35.

  4. Колганова Е.А., Мотовилов А.К., Зандхас В. // ЭЧАЯ. 2009. Т. 40. С. 396; Kolganova E.A., Motovilov A.K., Sandhas W. // Phys. At. Nucl. 2009. V. 40. P. 206.

  5. Naidon P., Endo Sh. // Rep. Prog. Phys. 2017. V. 80. Art. № 056001.

  6. Колганова Е.А., Мотовилов А.К. // ЯФ. 1999. Т. 62. С. 1253; Kolganova E.A., Motovilov A.K. // Phys. Atom. Nucl. 1999. V. 62. P. 1179.

  7. Roudnev V., Cavagnero M. // J. Phys. B. 2012. V. 45. Art. № 025101.

  8. Hiyama E., Kamimura M. // Phys. Rev. A. 2012. V. 85. Art. № 062505.

  9. Roudnev V.A., Yakovlev S.L., Sofianos S.A. // Few-Body Systems. 2015. V. 37. P. 179.

  10. Salci M., Yarevsky E., Levin S.B. et al. // Int. J. Quant. Chem. 2007. V. 107. P. 464.

  11. Lazauskas R., Carbonell J. // Phys. Rev. A. 2006. V. 73. Art. № 062717.

  12. Kievsky A., Garrido E., Romero-Redondo C. et al. // Few-Body Systems. 2011. V. 51. P. 259.

  13. Deltuva A. // Few-Body Systems. 2015. V. 56. P. 993.

  14. Luo F., McBane G.C., Kim G. et al. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 9687.

  15. Schöllkopf W., Toennies J.P. // Science. 1994. V. 266. P. 1345.

  16. Luo F., Giese C.F., Gentry W.R. // J. Chem. Phys. 1996. V. 104. P. 1151.

  17. Grisenti R., Schöllkopf W., Toennies J.P. et al. // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 2284.

  18. Zeller S., Kunitski M., Voigtsberger J. et al. // Proc. Nat. Acad. Sci. USA. 2016. V. 113. P. 14651.

  19. Vager Z., Naaman R., Kanter E.P. // Science. 1989. V. 244. P. 426.

  20. Brühl R., Kalinin A., Kornilov O. et al. // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 95. Art. № 063002.

  21. Kunitski M., Zeller S., Voigtsberger J. et al. // Science. 2015. V. 348. P. 551.

  22. Меркурьев С.П., Фаддеев Л.Д. Теория рассеяния для систем нескольких частиц. Наука, М., 1985.

  23. Kostrykin V.V., Kvinstinsky A.A., Merkuriev S.P. // Few-Body Syst. 1989. V. 6. P. 97.

  24. Przybytek M., Cencek W., Komasa J. et al. // Phys. Rev. Lett. 2010. V. 104. Art. № 183003.

  25. Kleinekathöfer U., Lewerenz M., Mladenoc M. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83. P. 4717.

  26. Tang K.T., Toennies J.P., Yiu C.L. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74. P. 1546.

  27. Kolganova E.A., Roudnev V., Cavagnero M. // Phys. Atom. Nucl. 2012. V. 75. P. 1240.

  28. Kolganova E.A., Roudnev V. // Few-Body Syst. 2019. V. 60. P. 32.

  29. Stipanović P., Vranješ Markić L., Zarić D., Boronat J. // J. Chem. Phys. 2017. V. 146. Art. № 014305.

  30. Di Paola C., Gianturco F.A., Paesani F. et al. // J. Phys. B. 2002. V. 35. P. 2643.

  31. Aziz R.A., McCourt F.R.W., Wong C.C.K. // Mol. Phys. 1987. V. 61. P. 1487.

  32. Tang K.T., Toennies J.P., Yiu C.L. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74. P. 1546.

  33. Suno H., Hiyama E., Kamimura M. // Few-Body Syst. 2013. V. 54. P. 1557.

  34. Jeziorska M., Cencek C., Patkowski K. et al. // J. Chem. Phys. 2007. V. 127. Art. № 124303.

  35. Suno H. // Phys. Rev. A. 2017. V. 96. Art. № 012508.

  36. Wu M.-S., Han H.-L., Li Ch.-B., Shi T.-Y. // Phys. Rev. A. 2014. V. 90. Art. № 062506.

  37. Aziz R.A., Slaman M.J. // J. Chem. Phys. 1991. V. 94. P. 8047.

  38. Yuan J.M., Lin C.D. // J. Phys. B. 1998. V. 31. P. L637.

  39. Delfino A., Frederico T., Tomio L. // J. Chem. Phys. 2000. V. 113. P. 7874.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Известия РАН. Серия физическая

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал