Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 4, стр. 462-467

ВВЕДЕНИЕ

В реакциях полного слияния ⁴⁸Ca (Z = 20) с трансактинидными ядрами-мишенями от U (Z = 92) до Cf (Z = 98) нами были синтезированы шесть новых сверхтяжелых элементов с порядковыми номерами 113 (Nh), 114 (Fl), 115 (Mc), 116 (Lv), 117 (Ts) и 118 (Og). Более 50 новых изотопов с Z =  104–118, принадлежащих предсказанному в теории “острову стабильности” сверхтяжелых элементов (СТЭ), были исследованы в этих экспериментах с использованием Дубненского газонаполненного сепаратора ядер отдачи (ГНС) в ЛЯР ОИЯИ. В этих опытах изучались реакции полного слияния ядер-мишеней ²³⁸U, ²³⁷Np, ^242,244Pu, ²⁴³Am, ^245,248Cm, ²⁴⁹Bk и ²⁴⁹Cf с налетающими частицами ⁴⁸Ca [1]. Получено первое экспериментальное подтверждение существования гипотетической области стабильности сверхтяжелых ядер (СТЯ). Позднее реакции синтеза бомбардирующих частиц ⁴⁸Ca с уникальными радиоактивными мишенями (²³⁸U, ^{242, 244}Pu, ²⁴³Am, ²⁴⁸Cm и ²⁴⁹Bk) были изучены с использованием как других магнитных сепараторов ядер (SHIP, Германия; BGS, США; GARIS, Япония и TASCA, Германия), так и химических экспериментальных установок (IVO, Швейцария + Россия). Полученные в этих работах экспериментальные данные о свойствах изотопов ²⁸³Cn, ^285–289Fl, ^287, 288Mc, ^290‒293Lv и ^293, 294Ts [2–7] полностью согласуются с результатами наших экспериментов на ГНС (изотоп ²⁹⁴Og (Z = 118) был синтезирован только на установке ГНС в Дубне).

Изученные свойства распада самых тяжелых ядер с Z = 112–118 указывают на значительный стабилизирующий эффект при приближении к замкнутой сферической оболочке N = 184. Однако до сих пор даже самые тяжелые изотопы ядер ²⁹⁴Ts (Z = 117) и ²⁹⁴Og (Z = 118), имеющие 177 и 176 нейтронов соответственно, все еще отдалены от N = 184 на 7 и 8 нейтронов.

Недавно было предпринято несколько попыток расширить область СТЯ путем синтеза элементов 119 и 120 с ядрами-мишенями в диапазоне от ²³⁸U до ²⁴⁹Cf и снарядами тяжелее, чем ⁴⁸Ca. Были использованы пять реакций синтеза: ⁶⁴Ni + + ²³⁸U (SHIP [8]), ⁵⁸Fe + ²⁴⁴Pu (ГНС [9]), ⁵⁴Cr + ²⁴⁸Cm (SHIP [10]), ⁵⁰Ti + ²⁴⁹Bk (TASCA [11]) и ⁵⁰Ti + + ²⁴⁹Cf (TASCA [11]); однако в этих экспериментах цепочки распада СТЯ не наблюдались. Верхние пределы поперечного сечения были установлены в диапазоне 0.07–1.1 пб в зависимости от реакции. Очевидно, что чувствительность перечисленных экспериментов недостаточна, и синтез новых ядер с порядковыми номерами Z выше 118 требует использования новых экспериментальных установок (таких, как Фабрика сверхтяжелых элементов в ОИЯИ).

Таким образом, до настоящего времени ²⁹⁴Ts (N = 177) и ²⁹⁴Og (N = 176) являются наиболее тяжелыми ядрами вблизи нейтронной оболочки N = 184. Можно продолжать использовать ⁴⁸Ca в качестве бомбардирующих частиц и пытаться получить новые изотопы ²⁹⁴Lv (N = 178) и ²⁹⁵Ts (N = 178) в реакциях ²⁴⁸Cm(⁴⁸Ca, 2n)²⁹⁴Lv и ²⁴⁹Bk(⁴⁸Ca, 2n)²⁹⁵Ts. Однако реакции полного слияния с испарением 2 нейтронов из составных ядер имеют гораздо меньшее сечение по сравнению с реакциями с испарением 3–4 нейтронов. Эксперимент с самым тяжелым из доступных сегодня материалов мишени, ²⁵¹Cf (N = 153), и ядрами ⁴⁸Са может привести к получению более тяжелых изотопов ²⁹⁵Og, ²⁹⁶Og и ²⁹⁷Og (N = 177, 178 и 179). Распад их дочерних продуктов будет происходить через ядра с уже известными свойствами [1]. Предсказанные в разных подходах значения сечений этой реакции выглядят достаточно оптимистично. Это позволило нам начать новую серию экспериментов, направленную на синтез новых изотопов ^293–296Og в реакции взаимодействия ускоренных на циклотроне У-400 частиц ⁴⁸Ca и мишени, состоящей из смеси изотопов Cf. В работе представлены результаты экспериментов, нацеленных на синтез ядер 117 и 118 элементов [1, 12–16].

ЭКСПЕРИМЕНТ ²⁴⁹Cf + ⁴⁸Ca

Изотоп ²⁹⁴Og (Z = 118) был впервые синтезирован и идентифицирован в наших экспериментах в 2002 г. с использованием реакции ²⁴⁹Cf + ⁴⁸Ca [13]. Энергия пучка ионов ⁴⁸Ca (245 МэВ) была выбрана выше кулоновского барьера для образования составного ядра ²⁹⁷Og с энергией возбуждения E* около 29 МэВ. При накопленной дозе 2.5 · 10¹⁹ частиц ⁴⁸Ca была обнаружена цепочка событий, соответствующая образованию ядра ²⁹⁴Og. Она включала в себя имплантацию ядра отдачи в детектор, последующие α-распады, коррелированные по времени и позиции, и завершилась спонтанным делением. Сечение 3n-канала реакции на основе одного наблюдаемого события образования ядра ²⁹⁴Og составило 0.3 пб.

Продукты реакций полного слияния отделялись в магнитном поле сепаратора от продуктов побочных реакций и частиц пучка, проходили через времяпролетную систему и имплантировались в кремниевый детектор в фокальной плоскости сепаратора. До 2011 г. мы использовали детектор размером 4 см (по вертикали) × 12 см (по горизонтали) из трех идентичных Si-детекторов (Canberra NV) с 4 вертикальными позиционно-чувствительными полосками каждый. Они окружены восемью боковыми детекторами 4 × 4 см² без позиционной чувствительности [13]. Система детектирования была откалибрована путем регистрации ядер отдачи и распадов (α или SF) известных изотопов No и Th и их продуктов распада, полученных в реакциях ²⁰⁶Pb(⁴⁸Ca, 2n) и ^natYb(⁴⁸Ca, 3–5n), соответственно. В приведенных выше экспериментах энергетическое разрешение (полная ширина на половине высоты, ПШПВ) по α-частицам, имплантированным в детекторы в фокальной плоскости, составляло 60–140 кэВ в зависимости от полоски детектора и координаты. Позиционное разрешение при регистрации коррелированных распадов ядер, имплантированных в детекторы, составляло 1.1–1.3 мм для пары ядро отдачи–α-частица и 0.4–0.8 мм для пары ядро отдачи – спонтанное деление.

Второй эксперимент с мишенью ²⁴⁹Cf и пучком ⁴⁸Ca был проведен в 2005 г. при более высокой энергии пучка 251 МэВ, соответствующей диапазону энергий возбуждения составного ядра между 32 и 37 МэВ. Были обнаружены еще два события, согласующиеся с первой цепочкой распада. Свойства всех трех цепочек распада, отнесенных к распаду ²⁹⁴Og, представлены в [14]. Усредненный период полураспада ²⁹⁴Og на основе трех зарегистрированных α-распадов со средней энергией 11.65 ± 0.06 МэВ составляет 0.89 мс. Две идентичные короткие цепочки состояли из событий типа ядро отдачи–α–α–спонтанное деление, третья, более длинная цепочка распада заканчивалась спонтанным делением после трех последовательных α-распадов. Эти наблюдения согласуются с независимо изученными свойствами распада 290Lv, 286Fl и 282Cn, полученных в прямых реакциях 245Cm + 48Ca, 242Pu + 48Ca и 238U + 48Ca соответственно [1]. Сечение образования 294Og при данной энергии пучка оценивается в 0.5 пб для энергии возбуждения E* в диапазоне 32.1–36.6 МэВ [14].

ЭКСПЕРИМЕНТ ²⁴⁹Bk + ⁴⁸Ca

Об открытии элемента 117 в реакции ²⁴⁹Bk (⁴⁸Ca, 4–3n) ^{293, 294}Ts было сообщено в 2010 г. [15]. Два наиболее тяжелых изотопа с нечетным Z, ²⁹⁴Ts (одно событие образования составного ядра в этом опыте) и ²⁹³Ts (5 событий), наблюдались в наших экспериментах при энергии пучка ⁴⁸Ca 247 и 252 МэВ, что соответствует энергиям возбуждения 35 и 39 МэВ. Материал мишени ²⁴⁹Bk был накоплен в Ок-Риджской национальной лаборатории (штат Теннеси, США) на высокопоточном изотопном реакторе HFIR. Ядра с нечетным Z имеют, как правило, более длинные цепочки распада, что связано с сильным запретом деления ядра, обусловленным неспаренными нуклонами.

В 2012 г. мы провели новую серию экспериментов, чтобы получить более подробную информацию о свойствах распадающихся ядер с нечетными Z, измерить функцию возбуждения реакции ²⁴⁹Bk + ⁴⁸Ca в более широком диапазоне энергий и дополнительно подкрепить методом перекрестных реакций заявленные открытия элементов 113, 115 и 117 [1]. Действительно, в реакции ²⁴⁹Bk + ⁴⁸Ca при более высоких энергиях возбуждения E* = = 37.0–48.3 МэВ наблюдались 16 цепочек распада материнского ядра ²⁹³117. Свойства радиоактивного распада изотопа ²⁹³117 и всех дочерних продуктов его распада, обнаруженных в 2010 г. [15], были подтверждены регистрацией 11 новых цепочек распада в этой новой серии экспериментов [16]. Самый тяжелый изотоп ²⁹⁴117, продукт реакции ²⁴⁹Bk(⁴⁸Ca, 3n), был синтезирован при более низких энергиях возбуждения 30.4–37.5 МэВ. Максимальные сечения для испарительных каналов 3n и 4n были измерены на уровне ${{\sigma }_{{3n}}}$ = 1.1 пб и ${{\sigma }_{{4n}}}$ = 2.4 пб при энергиях возбуждения E* = 35 и 43 МэВ соответственно (рис. 1). Для этого эксперимента система регистрации была модифицирована с целью увеличения позиционного разрешения детекторов, что уменьшает вероятность наблюдения последовательностей случайных событий, которые могут имитировать цепочки распада искомых ядер. Новые детекторы в фокальной плоскости состояли из двух детекторов 6 × 6 см², каждый из которых имел 16 вертикальных позиционно-чувствительных полосок; они окружены шестью боковыми детекторами 6 × 6 см² (Canberra NV) без позиционной чувствительности. Соответствующая новая многоканальная система сбора данных была разработана исследовательской группой сепаратора ГНС на основе спектроскопических модулей ООО “ТехИнвест” (Дубна). Это позволило получить разрешение (ПШПВ) по энергии альфа-частиц 34–73 кэВ для детектора в фокальной плоскости и 83–117 кэВ для частиц, зарегистрированных фокальным и боковым детекторами с суммированием сигналов. Позиционное разрешение способности детектора составляло 1.1–1.8 мм для пары ядро отдачи–α и 0.5–1.2 мм для пары ядро отдачи–SF [16]. Другие условия эксперимента были такими же, как в [1] и [13–15].

Рис. 1.

Измеренные (символы) и расчетные (штриховые [19] и сплошные [20] линии) сечения реакций ²⁴⁹Bk + ⁴⁸Ca (а) и ²⁴⁹Cf + ⁴⁸Ca (б). Стрелкой указан (б) верхний предел сечения для 3n канала реакции при Е* = 40 МэВ.

Свойства ядер Ts (Z = 117) недавно изучались на газонаполненном сепараторе TASCA (ГСИ, Германия) в реакции полного слияния ²⁴⁹Bk + ⁴⁸Ca. Четыре цепочки распада изотопов ^{293, 294}Ts и их дочерних продуктов, наблюдавшиеся в этих экспериментах, представлены в [7]. Сечения образования изотопов ²⁹³Ts и ²⁹⁴Ts подтверждают ранее опубликованные нами данные [15, 16].

Материал мишени ²⁴⁹Bk β-активен и с периодом полураспада 330 дней распадается в ²⁴⁹Cf. В ходе длительного эксперимента Cf накапливается в мишени, что создает возможность наблюдения изотопов с Z = 118, получаемых в реакции ²⁴⁹Cf + ⁴⁸Ca. Действительно, еще одно событие, связанное с ²⁹⁴Og, наблюдалось в данном опыте на ГНС в результате накопления ²⁴⁹Cf в материале мишени ²⁴⁹Bk [16]. Оценка сечения для этого отдельного события (0.3 пб) для диапазона энергий возбуждения 26.6–37.5 МэВ для ²⁹⁷Og также хорошо согласуется с ранее полученными данными. Усредненные по четырем событиям распадов ²⁹⁴Og дают величины ${{T}_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}$ = 0.69 мс и ${{E}_{\alpha }}$ = 11.66 ± 0.06 МэВ (рис. 2а).

Рис. 2.

а – Усредненные свойства распада (${{E}_{\alpha }}$ и ${{T}_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}$) изотопов ²⁹⁴Og–²⁸²Cn, полученные в реакциях ⁴⁸Ca + ²⁴⁹Cf, ²⁴⁵Cm, ²⁴²Pu, ²³⁸U [1]. б – Свойства распада ²⁹⁴Og–²⁸⁶Fl, измеренные в этой работе. Справа сверху вниз приведены энергии, номера полосок DSSD для событий распада, временные интервалы между событиями. Энергии суммарных сигналов фронтального и бокового детекторов даны в скобках.

ЭКСПЕРИМЕНТ ^{249, 250, 251}Cf + ⁴⁸Ca

Новая серия экспериментов была проведена на ГНС в течение октября 2015 г. – апреля 2016 г. Мишень, состоящая из смеси изотопов Cf, (50.7% ²⁴⁹Cf, 12.9% ²⁵⁰Cf, 36.4% ²⁵¹Cf) была предоставлена Ок-Риджской национальной лабораторией (США). В ходе облучения пучком ⁴⁸Ca состояние мишени регулярно контролировались путем регистрации α-частиц изотопов Cf [12].

Сборку детекторов в фокальной плоскости ГНС заменили, чтобы улучшить позиционное разрешение при регистрирации событий и тем самым уменьшить вероятность наблюдения последовательностей случайных событий, которые могут имитировать цепочки распада имплантированных ядер. Новая система детектирования включает двухсторонний кремниевый стриповый детектор (DSSD) площадью 48 × 128 мм² и толщиной 0.3 мм, (Micron Semiconductor Ltd). Этот большой DSSD детектор имеет 48 горизонтальных полосок шириной 1 мм на передней стороне и 128 вертикальных полосок на задней. Таким образом, на одной кремниевой пластине имеются более 6000 отдельных пикселей площадью 1 мм² каждый. Такая высокая сегментация поверхности детектора позволяет достичь превосходного разрешения по координате при регистрации последовательных распадов дочерних продуктов ядра отдачи, имплантированного в детектор, снижая вероятность регистрации случайных событий. Эта новая матрица Si-детекторов разработана, собрана, введена в эксплуатацию и предоставлена Ок-Риджской лабораторией. Сигналы от всех детекторов обрабатывались с использованием линейных предусилителей MESYTEC Ltd. Кроме того, эти аналоговые сигналы разделялись на две независимые ветви с помощью специальных многоканальных спектрометрических разветвителей-усилителей PA32-64, разработанных группой установки ГНС. Таким образом, сигналы со всех детекторов обрабатывались одновременно аналоговой электроникой, аналогичной той, которая использовалась в предыдущих экспериментах на ГНС [1, 9, 13–15], и системой цифровой электроники на основе модулей Pixie-16 XIA [12]. Эта новая сборка DSSD и две независимые системы регистрации были успешно применены в недавних экспериментах по изучению реакций ²³⁹Pu + ⁴⁸Ca и ²⁴⁰Pu + ⁴⁸Ca [17, 18]. Энергетическое разрешение детектора при регистрации альфа-частиц составляло от 34 до 78 кэВ в зависимости от полоски, в то время как суммарные сигналы от частиц, зарегистрированных боковым и фокальным детектором, имели энергетическое разрешение от 147 до 263 кэВ. Другие экспериментальные условия и методы калибровки детекторов были такими же, как в предыдущих экспериментах на ГНС (см. [1] и ссылки в ней).

Эксперимент с мишенью из смеси изотопов ²⁴⁹Cf, ²⁵⁰Cf и ²⁵¹Cf был проведен при двух энергиях пучка ⁴⁸Ca. При энергии пучка E = 252 МэВ и накопленной дозе пучка 1.6 · 10¹⁹ частиц наблюдалась одна коррелированная цепочка распада (рис. 2б), которую мы относим к ²⁹⁴Og, продукту испарительного канала реакции ²⁴⁹Cf (⁴⁸Ca, 3n) , изученной на ГНС ранее. В этой цепочке картина распадов полностью воспроизводит те, что наблюдались ранее [13–15]: новая цепочка состоит из имплантированных ядер отдачи, двух последовательных α-частиц и оканчивается спонтанным делением изотопа ²⁸⁶Fl. Сечение реакции ²⁴⁹Cf (⁴⁸Са, 3n) ²⁹⁴Og для энергии пучка ионов 252 МэВ (рис. 1) составило около 0.9 пб. Для реакции ²⁵¹Cf (⁴⁸Ca, 3n) ²⁹⁶Og верхний предел сечения установлен на уровне 3.4 пб.

При энергии пучка 258 МэВ целью эксперимента было получение изотопов ²⁹⁵Og или ²⁹⁶Og, продуктов реакции ²⁵¹Cf(⁴⁸Ca, xn) ^299 – xOg с испарением 4 и 3 нейтронов. Доза пучка 1.1 · 10¹⁹ частиц была накоплена в течение 56 дней. При этой энергии события, которые можно было бы отнести к образованию и распаду СТЯ, не наблюдались. Верхние оценки для сечения составляют 4.1 пб для ядра ²⁹⁵Og и 5.7 пб для ²⁹⁶Og [12]. Эксперимент был завершен досрочно из-за загрязнения поверхности мишени расплавившимся клеем, который наносится для монтажа секторов мишени на диск, загрязнение делало дальнейшее облучение бессмысленным. Вещество мишени было отправлено обратно в Ок-Ридж (США) для регенерации. Мы планируем продолжить данный эксперимент по синтезу новых изотопов 118 элемента, как только будет изготовлена новая мишень.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Новые эксперименты, нацеленные на исследование “острова стабильности” были предприняты ЛЯР ОИЯИ (г. Дубна, Россия) с использованием пучка ⁴⁸Ca. Была произведена уникальная радиоактивная мишень ^249–251Cf для поиска новых самых тяжелых изотопов ²⁹⁵Og и ²⁹⁶Og. Наблюдали еще одно событие образования и распада изотопа ²⁹⁴Og; его свойства были дополнительно изучены с помощью двух независимых измерительных систем на основе нового детектирующего модуля. Дальнейшие исследования реакции ^249–251Cf + ⁴⁸Ca запланированы на ближайшее время.

Эти исследования СТЯ стимулировали развитие новых ускорительных и сепараторных установок, которые могут сделать возможным более детальное изучение свойств уже известных ядер как физическими (спектроскопическими), так и химическими методами, а также использовать пучки более тяжелых ионов высокой интенсивности. Например, использование реакций ⁵⁰Ti + ²⁴⁹Bk и ⁵⁰Ti + ^249–251Cf может привести к открытию двух новых элементов таблицы Д.И. Менделеева с порядковыми номерами 119 и 120 (рис. 3). Продукты этих реакций, новые изотопы ^295–298120, ^295, 296119 и их дочерние ядра ^291–293Og, ^291, 292Ts и ^287–289Lv, дадут более богатую информацию о границах “острова стабильности” и о влиянии сферической оболочки Z = 114 на стабильность ядер при удалении от центра области стабильности.

Рис. 3.

Верхняя часть карты нуклидов. Темно-серые (оранжевые в “on-line” версии) квадраты – новые изотопы 119 и 120 элементов, наблюдение которых возможно в реакциях ²⁴⁹Bk + ⁵⁰Ti и ^249–251Cf + ⁵⁰Ti с испарением 3–4 нейтронов, и их цепочки превращений в более легкие дочерние продукты распада, изотопы Ds-Og. Белые квадраты – новые изотопы ^{293, 295, 296}Og, синтез которых возможен в реакции ^249–251Cf + ⁴⁸Ca [12].

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 16-52-55002).