Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 4, стр. 468-473

ВВЕДЕНИЕ

При делении ядер-актинидов в ядерных реакциях под действием нейтронов или γ-квантов образуются нейтронно-избыточные ядра-осколки. В части β⁻-распадов этих ядер-осколков могут заселяться сравнительно высоковозбужденные состояния дочерних ядер, девозбуждение которых возможно в ряде случаев путем испускания быстрых нейтронов (см., например, [1]), запаздывающих относительно актов деления под действием нейтронов (см., например, [2–6]) или γ-квантов (см., например, [7–9]). Временные распределения запаздывающих нейтронов определяются периодами полураспада T_1/2 (или, иначе, постоянными распада λ = (ln 2)/T_1/2) β⁻-активных ядер-предшественников. Согласно [3, 4] для рассматриваемых нейтронов значения этих T_1/2 располагаются от T_1/2 ≈ 1 мин до T_1/2 не менее, чем 0.2 с. Из-за ограниченных точности и полноты известных к настоящему времени данных в зависимости от этих T_1/2 для удобства описания и использования сведений о запаздывающих нейтронах принято распределять запаздывающие нейтроны по нескольким группам (например, 6 групп в работе [3] или 8 в работе [4]) со своими значениями (T_1/2)_i и a_i – усредненных для каждой из групп периодов полураспада и количеств запаздывающих нейтронов в расчете на один акт деления соответственно. Из-за методических особенностей большинства экспериментов мало исследована область T_1/2 < 0.2 с, кроме того, весьма ограничены данные по энергетическим распределениям запаздывающих нейтронов вообще.

Эмиссия запаздывающих нейтронов связана с важной характеристикой процесса деления ядра – распределениями ядер-осколков по их массовым А и зарядовым Z числам. При низких энергиях возбуждения делящихся ядер происходит асимметричное деление, когда эти распределения имеют два максимума, соответствующие легким и тяжелым осколкам. В предположении, что отношения A/Z у ядер-осколков примерно такие же, как у начальных испытывающих деление ядер, можно ожидать, что среди получаемых легких ядер-осколков есть нейтронно-избыточные изотопы, обладающие особенно низкими значениями указанных T_1/2. Отсюда в предположении, что получение запаздывающих нейтронов при низких энергиях возбуждения делящихся ядер может служить источником уникальных данных о нейтронно-избыточных изотопах, следует, что такие эксперименты весьма интересны для ядерной спектроскопии [1]. В качестве подтверждения актуальности этих исследований укажем, что они связаны с одной из объявленных тем конференции “ЯДРО-2019” – “Ядра на границах стабильности по нуклонной активности” [10].

С другой стороны, запаздывающие нейтроны представляют большой прикладной интерес для задач управления работой ядерных реакторов и обнаружения несанкционированной транспортировки делящихся материалов, когда при малых энергиях падающих на радиатор электронов практически не образуется опасная наведенная активность.

Ранее в [9] нами были рассмотрены методические особенности и возможные достоинства исследований запаздывающих нейтронов (особенно при малых значениях T_1/2) на импульсном ускорителе электронов при энергиях тормозных фотонов E_γ ≤ 10 МэВ при регистрации нейтронов во временных интервалах между короткими импульсами ускорителя сцинтилляционным спектрометром. При этом использовалась дискриминация фоновых γ-квантов по форме сцинтилляционного импульса. Принципы работы такого типа спектрометров быстрых нейтронов подробно описаны, например, в [11]. Настоящая работа направлена на дальнейшее развитие этого направления исследований с получением для него первых результатов по физике ядер.

МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТОВ

Измерения проводились на импульсном ускорителе электронов ЛУЭ-8-5 ИЯИ РАН [12] (см. рис. 1). Часть электронов из их полного пучка выделялась поворотно-анализирующим магнитным каналом с углом поворота 135° и выводилась сквозь титановую выходную фольгу толщиной 50 мкм (1) из электронопровода на мишенный контейнер (2), расположенный на расстоянии ≈40 см от Ti-фольги. Мишенный дюралюминиевый контейнер с размещенным в нем диском диаметром 60 мм из металлического урана естественного изотопного состава (²³⁸U-содержание ≅99.27% [1]) располагался на подставке-изоляторе и использовался для мониторинга тока падающего на него пучка электронов (как цилиндр Фарадея с эффективностью регистрации, близкой к 100%).

Рис. 1.

Схема оборудования на ЛУЭ-8-5 ИЯИ РАН: 1 – выходная Ti-фольга (толщиной 50 мкм); 2 – образец-мишень (U или Pb с естественными изотопными составами); 3 – детектор (стильбен (50 мм × ∅50 мм) + + ФЭУ); 4 – защита (Pb, три слоя, каждый толщиной 4 мм); 5 – защита (Pb толщиной 50 мм).

Длительность пучковых импульсов ускорителя составляла τ ≅ 3.5 мкс. Частоту повторения импульсов пучка ν на ЛУЭ-8-5 можно менять в широких пределах. В описываемых в данной работе экспериментах она составляла ν ≅ 60 с⁻¹ (в анализируемом пучке электронов кинетическая энергия электронов ≅10 МэВ, а средний ток пучка ≈0.1 мкА). Также были опробованы режимы работы с частотой повторения ν ≈ 6 с⁻¹.

Для измерений спектров нейтронов использовался сцинтилляционный спектрометр (3 на рис. 1, см. его описание в [8, 9, 11, 13]) на основе собственно сцинтилляционного детектора из монокристалла стильбена (50 мм × ∅50 мм), оптически сопряженного с фотокатодом фотоэлектронного умножителя (ФЭУ). Центр монокристалла стильбена находился на расстоянии ≈15 см от центра урановой мишени на линии, идущей из центра образца урана под углом 135° к направлению оси падающего на образец пучка электронов. Пассивная свинцовая защита от фонового излучения размещена вокруг стильбенового детектора (рис. 1). Эта защита представляет собой трехслойный закрытый свинцовый цилиндр 4 вокруг сцинтилляционного детектора с толщиной каждого слоя 4 мм, помещенный в закрытый свинцовый “бокс” 5 с толщиной стенок со всех сторон 50 мм. Так как в данном эксперименте ФЭУ не выключался на время пучка, то с целью получения неискаженных спектрометрических данных для регистрации были выбраны временные интервалы (4.5–16.0) мс после каждого импульса ускорителя (полное время между импульсами пучка при этом составляло ≅16.7 мс). Типичные длительности облучения составляли несколько часов.

В стильбеновом спектрометре временная форма каждого сцинтилляционного импульса, вызванного одиночной частицей и регистрируемого ФЭУ, имеет различия, зависящие от типа частицы. Чтобы ввести количественные характеристики различий, использовались интегральные измерения с помощью зарядово-цифрового преобразователя (ЗЦП). ЗЦП измерял заряд каждого импульса, который мог быть в нескольких временных диапазонах (в нашем случае четырех, давая, в частности, значения для Q_total – полного заряда для указанного импульса целиком, а также для Q_slow – заряда для поздней (более медленной) части этого импульса). Так, тяжелые заряженные частицы (например, протоны отдачи), вызванные, в частности, быстрыми нейтронами, в сопоставлении с комптоновскими электронами (от рассеяния γ-квантов) вызывают бóльшие Q_slow при одинаковых Q_total. Так что на плоскости (Q_total; Q_slow) зарегистрированные события, вызванные γ‑квантами и нейтронами, располагаются в различных полосках (в общем случае “фигурных”), причем при одинаковых Q_total события, вызванные γ-квантами, располагаются левее (см. рис. 2а). На рис. 2а демонстрируется возможность отделять γ‑кванты от нейтронов после облучения урановой мишени по форме вызываемых ими сцинтилляционных импульсов в указанных в этом разделе условиях.

Рис. 2.

(Q_total; Q_slow)-диаграммы зарегистрированных событий, соответствующих γ-квантам и нейтронам. а – Показана возможность дискриминации по форме сцинтилляционного импульса на ФЭУ для нейтронов и γ-квантов из облученного образца-мишени ²³⁸U. б – Закрытые кружки – события при использовании Pb-мишени; крестики – события при использовании U-мишени.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ

Основные измерения в настоящей работе проводились с урановой мишенью при частоте повторения импульсов пучка ν = 60 с⁻¹. Энергетические спектры запаздывающих быстрых нейтронов и скорости счета их регистрации измерялись в вышеуказанных временных интервалах от 4.5 мс до 16.0 мс после каждого импульса пучка.

Перед основными измерениями было необходимо экспериментально убедиться, что в получаемых результатах для запаздывающих нейтронов нет значительного фонового вклада от продолжающих “гулять” по залу ускорителя практически мгновенных нейтронов, образованных в течение импульса пучка. Для этого был проведен контрольный эксперимент при тех же условиях, что и для рис. 2а, не с урановой мишенью, а с близкой к ней по форме и по количеству образуемых в ней мгновенных нейтронов свинцовой мишенью. Рисунок 2б является повторением (Q_total; Q_slow)-диаграммы (рис. 2а) зарегистрированных событий, вызванных γ-квантами и нейтронами, но на нем черными кружками представлены события для свинцовой мишени, а малыми крестиками – для урановой мишени в аналогичных условиях. Видно, что во временном интервале измерений для свинцовой мишени практически отсутствуют события, вызванные быстрыми нейтронами.

Пример результата наших измерений распределения для запаздывающих нейтронов по их кинетической энергии E_n для ²³⁸U для временных интервалов от 10.25 до 16.00 мс после каждого импульса пучка представлены на рис. 3 с поправками на зависимость эффективности используемого сцинтилляционного спектрометра от E_n. На рис. 4 для сравнения показаны взятые из [2, 14] аналогичные распределения по E_n для запаздывающих нейтронов, образуемых при делении ²³⁸U и ²³⁵U под действием быстрых нейтронов ядерного реактора. На рис. 3 энергетическое разрешение не уступает достигнутому разрешению для данных, представленных на рис. 4 (а, скорее, лучше его). Общие характеры спектров запаздывающих нейтронов на рис. 3 и 4 близки друг к другу, в их “тонкой” структуре есть корреляции, что может указывать на связь с одними и теми же ядрами – осколками деления и предшественниками зарегистрированных запаздывающих нейтронов. Однако для более аккуратного анализа этих спектров нужны дальнейшие исследования.

Рис. 3.

Измеренные при фотоделении ²³⁸U распределения ΔN_n/ΔE_n (в относительных единицах) для запаздывающих нейтронов в зависимости от их кинетических энергий E_n.

Рис. 4.

Распределения ΔN_n/ΔE_n (в относительных единицах) из [2] для запаздывающих нейтронов в зависимости от кинетических энергий E_n при делении ²³⁵U (вверху) и ²³⁸U (внизу) под действием реакторных быстрых нейтронов.

Важно также отметить, что в обзоре [2] и в работах [14, 15] приводятся энергетические спектры запаздывающих нейтронов от деления ²³⁵U под действием тепловых нейтронов для отдельных групп запаздывающих нейтронов (по величинам T_1/2). Между такими спектрами для отдельных групп обнаруживаются существенные различия, весьма интересные для идентификации конкретных радиоизотопов, ответственных за испускание запаздывающих нейтронов, и вообще для задач ядерной спектроскопии. Представляется, что дальнейшее развитие примененной в настоящей работе методики позволит исследовать энергетические спектры запаздывающих нейтронов для отдельных их групп.

На рис. 5 показаны скорости счета зарегистрированных событий от запаздывающих нейтронов из урановой мишени при указанных условиях. Приведены результаты серий (1; 2; 3; 4) измерений при несколько различающихся настройках аппаратуры. При анализе этих результатов укажем, что, развивая послойную методику расчета из [16, 17] и используя (например, из [18]) сечения фотоделения ²³⁸U, можно оценить ΔN_f – число актов деления ²³⁸U в облучаемой мишени в каждом импульсе пучка ускорителя, а также (ν ⋅ ΔN_f) – среднюю по времени скорость следования таких актов при неизменных параметрах пучка и регистрирующей аппаратуры. Тогда для одиночного импульса облучения или в условиях, когда для запаздывающих нейтронов от распадов конкретного ядра-предшественника, имеющего (T_1/2)_short$ \ll $ ν⁻¹, то есть с коротким (T_1/2)_short, много меньшим времени между импульсами пучка, получаем после короткого импульса пучка (τ $ \ll $ (T_1/2)_short) полный поток запаздывающих нейтронов в зависимости от времени t после такого импульса: a_shortλ_short(ΔN_f)exp(−λ_shortt).

Рис. 5.

Измеренные при фотоделении ²³⁸U распределения скоростей счета регистрации запаздывающих нейтронов в зависимости от времени в интервале между импульсами пучка.

Исходя из вышеуказанных известных ([3, 4]) значений (T_1/2)_i в диапазоне от ≈0.2 с до ≈1 мин у β⁻-активных ядер – предшественников испускания запаздывающих нейтронов (что много больше вышеуказанного времени между импульсами пучка ≅16.7 мс) можно ожидать, что в таких условиях измеряемая скорость счета при неизменных параметрах пучка и регистрирующей аппаратуры без учета статистических флуктуаций должна находиться на примерно постоянном равновесном уровне. Этот уровень определяется рядом факторов. Используя сведения, например, из [3, 4] о групповом представлении образования запаздывающих нейтронов на один акт деления ядра урана, можно найти приближенное распределение образуемых запаздывающих нейтронов во времени. В частности, в условиях установленного насыщения при времени облучения t_irradiation $ \gg $ (T_1/2)_{i_max} ≈ ≈ 1 мин (например, при t_irradiation ≥ 7 мин) получаем от групп запаздывающих нейтронов с (T_1/2)_i$ \gg $ ν⁻¹ следующий примерно постоянный уровень полного потока (в телесный угол 4π): (νΔN_f)$\left( {\sum\nolimits_i {{{a}_{i}}} } \right),$ где $\left( {\sum\nolimits_i {{{a}_{i}}} } \right)$ – суммарная характеристика образования запаздывающих нейтронов со сравнительно большими (T_1/2)_i. Для нахождения связи регистрируемой скорости счета запаздывающих нейтронов с указанными в этом и в предыдущем абзацах выражениями для соответственно постоянной и короткой временных составляющих абсолютной скорости счета между импульсами пучка, необходимо найти долю полного потока запаздывающих нейтронов, стягиваемую и регистрируемую используемым сцинтилляционным детектором. При этом необходимо учитывать роль спектров запаздывающих нейтронов и при поглощении, и при рассеянии этого потока в самой урановой мишени и в свинцовой защите, а также роль этих спектров в формировании соответствующей физической эффективности сцинтилляционного спектрометра.

Однако на основании экспериментальных сведений, например, из [11], складывается впечатление, что в условиях имеющихся широких пучков нейтронов (так сказать, в условиях “плохой геометрии”) искажения спектров и потоков быстрых нейтронов и, в частности, регистрируемых быстрых запаздывающих нейтронов в мишени и в свинцовой защите, не очень велики, хотя, конечно, желательно аккуратное рассмотрение этих вопросов с помощью, например, таких программ, как MCNP [19] и/или GEANT [20].

Важно указать, что положение сильно облегчается тем, что особенности проводимых экспериментальных исследований позволяют получать важные относительные данные. А именно: измеренная скорость счета нейтронов для второй половины интервала измерений между импульсами пучка позволяет найти постоянную “подложку” для первой половины. После вычитания этой постоянной “подложки” можно выделить короткоживущую составляющую в первой половине интервала по t и определить для нее величину λ_short. После этого можно определить величину a_shortλ_short по отношению к величине ν$\left( {\sum\nolimits_i {{{a}_{i}}} } \right)$ (с поправками на эффективность спектрометра из-за различия спектров нейтронов в каждом случае) и, наконец, найти значение величины a_short.

Несмотря на трудности анализа измеренной скорости счета запаздывающих нейтронов непосредственно в зале ускорителя во временных интервалах между импульсами пучка, представляется, что есть указание на регулярный спадающий с характерным временем ≈1–2 мс “добавок” в начале диапазона измерений. Этот результат – предварительный и нуждается в тщательной проверке (в частности, в режиме измерений с управляемым делителем ФЭУ [21]). Желателен также переход на жидкие сцинтилляторы для увеличения эффективности регистрации и улучшения функции отклика спектрометра быстрых нейтронов. Надо отметить, что для продолжения таких исследований важно также, что в работе [22] о регистрации запаздывающих нейтронов, испускаемых при делении ²³⁵U и ²³⁹Pu под действием тепловых нейтронов, выполненной на импульсном реакторе ИБР-2 в ОИЯИ (Дубна), видимо, тоже есть указания на подобный короткоживущий “добавок” в начальных временных каналах зарегистрированных скоростей счета запаздывающих нейтронов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Полученные результаты подтверждают существенные возможности исследований запаздывающих нейтронов на импульсных ускорителях электронов при низких энергиях γ-квантов. Представляется, что при дальнейшем развитии методики измерений можно получать актуальные данные как для фундаментальных задач (физика деления, ядерная спектроскопия), так и для прикладных (ядерные реакторы и контроль перемещения делящихся материалов).

Авторы благодарны В.И. Фурману за полезные обсуждения результатов.