Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 8, стр. 1085-1089

Новые ядерные технологии требуют разработки эффективных источников нейтронов с высокими выходными потоками. Их наличие расширит экспериментальную базу для ядерно-физических исследований и создаст возможности для внедрения новых технологий в ядерной энергетике, производстве радионуклидов и т.д.

В настоящее время большое внимание уделяется разработке систем с использованием делящихся материалов в подкритическом состоянии, управляемых внешним мощным источником нейтронов (ADS – Accelerator Driven Systems) [1, 2]. Сборка из хорошо оптимизированной подкритической системы и “внешнего” источника, реализуемого ускорителем, может обеспечить поток нейтронов, сравнимый с потоками типовых исследовательских реакторов, а в будущем являться базисом для безопасной атомной энергетики. К неоспоримым достоинствам ADS-систем следует отнести не только способность размножать нейтроны от “внешнего” источника, но и использовать их как накопители ядерного топлива, основываясь, в частности, на больших мировых запасах тория. Если в качестве исходного топлива используется смесь из природного или слабо обогащенного изотопом ²³⁵U урана, то при облучении реактора нейтронами, полученными с помощью ускорителя, идут два основных процесса. Во-первых, при захвате нейтрона ядром ²³²Th идет цепочка β-распадов:

и на основном изотопе урана ²³⁸U идет процесс:

При взаимодействии нейтронов с обоими образующимися изотопами,²³³U и ²³⁹Pu, происходит деление, которое является источником энергии. Каждая реакция деления приводит к убыли одного ядра ²³³U или ²³⁹Pu, а каждая вышеуказанная реакция приводит к появлению такого ядра. Если вероятности процессов деления и образования делящихся ядер равны, то количество изотопов ²³³U или ²³⁹Pu при работе реактора приходит к некоторому равновесному значению, то есть топливо воспроизводится автоматически. Такая технология обеспечивает ядерную безопасность и ставит заслон несанкционированному распространению ядерных материалов.

Другим аспектом использования таких систем является возможность трансмутации долгоживущих ядерных отходов [3, 4]. При этом важно знать сечения взаимодействия нейтронов с этими ядрами. Кроме того, данные о нейтронных сечениях должны быть предоставлены для всех нуклидов, составляющих материалы, которые будут использоваться в термоядерных устройствах, включая делители, нейтронные умножители, охлаждающие жидкости, конструкции защиты, магниты и изоляторы, уделяя особое внимание получению высококачественных данных вблизи энергии 14 МэВ.

Наиболее точно и просто полное сечение нейтронов (эффективное и макроскопическое) может быть измерено по ослаблению пучка нейтронов в мишени (известный метод пропускания [5, 6]). Его принцип заключается в следующем. Пусть σ_tot является полным сечением взаимодействия нейтронов энергии E₀ с ядром (A, Z), и пусть плоскопараллельный поток нейтронов с плотностью Φ₀ проходит через мишень толщиной x, состоящую из таких ядер. Уменьшение плотности потока dΦ после прохождения слоя мишени толщиной dx, очевидно, равно:

где Φ(x) плотность потока за мишенью, n – число ядер на 1 cм³ мишени и x₀ – толщина мишени. Тогда с учетом решения (1): Φ(x) = Φ₀exp(–nσ_totx₀), пропускание T(x₀) = T есть:

Приведенные выше рассуждения верны при условии, что нейтрон взаимодействует с ядрами мишени не более одного раза, что накладывает ограничение на толщину мишени. Тогда

Таким образом, нет необходимости в калибровке абсолютной эффективности детектора для измерения полного сечения. Но необходимо регистрировать только не взаимодействующие с мишенью нейтроны, то есть имеющие первоначальную энергию E₀. Поэтому часто используются довольно сложные методы регистрация нейтронов, такие как метод времени пролета [6] и т.д.

Для составной мишени, содержащей несколько ядер (A₁, Z₁; A₂, Z₂, …, A_i, Z_i, … с концентрациями n₁, n₂, …, n_i,), пропускание T есть:

При этом сечение σ_itot можно найти, если известны все остальные.

Для измерения эффективных (и макроскопических) полных нейтронных сечений мы предлагаем использовать в методе пропускания полупроводниковый кремниевый детектор для измерения интенсивности первичных нейтронов. Принцип регистрации быстрых нейтронов кремниевым детектором заключается в следующем. Взаимодействие монохроматических нейтронов с ядрами кремния детектора вызывает несколько ядерных реакций, включая образование заряженных частиц. В этом случае детектор сам регистрирует заряженные частицы – продукты реакции, возникающие в нем, и амплитуда сигнала пропорциональна полной энергии, выделяемой ими в детекторе – см. рис. 1. Наибольшая энергия, выделяемая в кремниевом детекторе (и амплитуда сигнала), является результатом реакции ²⁹Si(n, α₀)²⁶Mg_о. с (пик 1 на рис. 1) при торможении в его чувствительной области α-частицы и ядра ²⁶Mg в основном состоянии (Q_реак = –0.034 МэВ).Меньщими по амплитуде будут сигналы, соответствующие образованию ядра ²⁶Mg в первом и последующих возбужденных состояниях, и сигналы, соответствующие реакции ²⁹Si(n, p₀)²⁹Al. Соответствующие пики практически не видны в спектре, так как сечение процесса мало. Доминирующим процессом (пик 2 на рис. 1) в этой области энергий является реакция ²⁸Si(n, α₀)²⁵Mg_{о. с} (Q = –2.65 МэВ), поскольку содержание изотопа ²⁸Si в природном кремнии примерно в 20 раз больше при приблизительно одинаковых значениях сечений для реакции (n, α₀). Видно, что площади пиков, обусловленных реакциями на изотопе ²⁹Si, пренебрежимо малы по сравнению с площадью пиков в реакции ²⁸Si(n, α₀)²⁵Mg.

Поскольку собственное энергетическое разрешение детектора не является идеальным, пики имеют определенную ширину в зависимости от качества детектора и разброса энергий налетающих нейтронов. Таким образом, очевидно, что чем лучше собственное энергетическое разрешение детектора и монохроматичность налетающих (первичных) нейтронов, тем надежнее будет их отбор.

Вышеописанный метод пропускания с использованием кремниевых детекторов для измерения полного нейтронного сечения был реализован на нейтронном генераторе НГ-150 ИЯФ АН Узбекистана (см. рис. 2а, 2б). Нейтронный поток, падающий на мишень, формируется коллиматором длиной 70 см и диаметром 14 мм (рис. 2б). Основной полупроводниковый Si-детектор с толщиной чувствительного слоя 0.7 мм и диаметром входного окна 20 мм имеет энергетическое разрешение ~60 кэВ для альфа-линий источника ²²⁶Ra. Мониторный Si-детектор с диаметром входного окна 12 мм и практически такими же параметрами, расположен в другом направлении (под источником нейтронов НГ-150–на фото рис. 2а не виден). Расстояние между источником нейтронов и основным детектором составляет 120 см. Детекторы устанавливаются в специальные кассеты с защитными графитовыми экранами, предотвращающими попадание в них фоновых заряженных частиц. Исследуемая мишень размещается приблизительно посередине между источником нейтронов и основным детектором. Соосность всех элементов системы тщательно отъюстирована с помощью лазера.

Процедура измерения полного сечения такова (см. рис. 2б). Мишень, содержащая исследуемый изотоп (A, Z), помещается между источником нейтронов и основным детектором. Коллимированный поток нейтронов проходит через мишень и основной полупроводниковый Si-детектор, причем все траектории нейтронов, попадающих в детектор, проходят через полную толщину мишени. Одновременно нейтронный поток проходит через мониторный детектор. Осуществляется набор спектра заряженных частиц, возникающих в каждом из детекторов при взаимодействии нейтронов с веществом детекторов. Затем мишень удаляется, и процедура повторяется.

Блок-схема электронного комплекса установки показана на рис. 3. Она состоит из модуля смещения для основного (Maindet) и мониторного (Mon) Si-детекторов и двух спектрометрических линий, которые включают в себя два зарядочувствительных предусилителя (PA) и линейных усилителя (Ampl), а также два многоканальных анализатора (MCA) с персональными компьютерами.

Числа событий N_x и N_xm определяются в пиках реакции ²⁸Si(n, α₀)²⁵Mg для спектров основного и мониторного детекторов, соответственно для измерения с мишенью (Targ) и числа событий N₀ и N_0m в этих пиках для измерения без мишени. При этом числа событий N_0m и N_xm в мониторном детекторе служат для нормировки, которая компенсирует возможные изменения потока нейтронов во времени.

Для коэффициента пропускания T выражение (2) в этом случае принимает вид:

Проверка метода и измерение полных сечений нейтронов на нескольких ядрах проводились на потоке нейтронов ~5 × 10⁹ н ∙ с^–1/4π при энергии 14.1 МэВ нейтронного генератора НГ-150. Было использовано несколько мишеней из химически чистых веществ с естественным изотопным составом в диапазоне масс A ~ 12–208. Их размеры были выбраны с учетом геометрии эксперимента и ограничения по массовой толщине, чтобы избежать эффектов многократного взаимодействия нейтронов с материалом мишени. Аппроксимация длины свободного пробега нейтрона в материале составляет L_r ~ 2.8(E_n)^1/2, где энергия нейтронов задается в МэВ, а L_r в см. Соответственно, толщины x использованных мишеней составляли ~(0.5–1.0)L_r, то есть ~50–100 мм с диаметром 22–30 мм.

Для экспериментов с использованием мелкодисперсных сыпучих материалов были изготовлены специальные тонкостенные (толщиной 0.5 мм) алюминиевые пеналы, в которые засыпался и уплотнялся соответствующий порошок. В этих случаях дополнительные измерения также проводятся с использованием пустого пенала в качестве мишени.

Метод был тестирован путем измерения полного сечения нейтронов на естественном свинце. В качестве мишеней были использованы несколько свинцовых стержней длиной 4–18 см и диаметром 18 мм. На рис. 4 приведены спектры заряженных частиц, измеренные без мишени (верхняя кривая) и с мишенью из естественного свинца (длиной 12 см), расположенной посередине между источником нейтронов и основным детектором.

После обработки спектров с учетом поправок на упругое рассеяние значение полного сечения нейтронов на естественном свинце найдено равным σ_tot = 5.28 ± 0.11 барн при энергии E_n = = 14.1 МэВ, что хорошо согласуется со значением 5.34 ± 0.04 барн, которое получено в работе [6]. Таким образом, была подтверждена эффективность созданного метода измерения полных нейтронных сечений.

Результаты измерений σ_tot для нескольких естественных мишеней приведены в табл. 1 вместе с соответствующими литературными значениями.

Измеренные полные нейтронные сечения необходимы для создания источника нейтронов на базе НГ-150 для ADS. В дальнейшем планируются измерения эффективных полных сечений, которые будут использованы для расчета рассеяния быстрых нейтронов на различных конструктивных элементах.

Работа выполнена при поддержке гранта Министерства инноваций Республики Узбекистан (проект № FA-Atex-166-2018).