Известия РАН. Серия физическая, 2022, T. 86, № 7, стр. 930-935

Применение оксидных нелинейных кристаллов в качестве преобразователей частоты в ТГц диапазон

Д. М. Лубенко 1*, В. Ф. Лосев 1, Ю. М. Андреев 2, Д. М. Ежов 3

1 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки “Институт сильноточной электроники Сибирского отделения Российской академии наук”
Томск, Россия

2 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки “Институт мониторинга климатических и экологических систем Сибирского отделения Российской академии наук”
Томск, Россия

3 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования “Национальный исследовательский Томский государственный университет”
Томск, Россия

* E-mail: lubenkodm@gmail.com

Поступила в редакцию 14.02.2022
После доработки 28.02.2022
Принята к публикации 23.03.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Рассмотрена и обоснована возможность применения оксидных нелинейных кристаллов, таких как бета-борат бария, триборат лития и тетраборат лития для создания мощных источников излучения терагерцового диапазона, работающих в окнах прозрачности атмосферы. Показано, что оксидные кристаллы по совокупности свойств могут обеспечивать более высокую эффективность и выходную мощность в терагерцовом диапазоне, чем широко распространенные полупроводниковые и органические кристаллы.

ВВЕДЕНИЕ

Портативные перестраиваемые по частоте узкополосные источники излучения терагерцового (ТГц) диапазона, работающие в длинноволновых окнах прозрачности атмосферы, являются привлекательными для создания сверхчувствительных лидарных систем мониторинга газовых компонентов и температуры атмосферы в силу слабого влияния аэрозолей и осадков. Для получения такого излучения обычно используются источники, использующие генерацию разностной частоты (ГРЧ) на основе нелинейных полупроводниковых и органических кристаллов, таких как ZGP (0.2–5 ТГц) [1], GaSe (0.4–3.7 ТГц) [2], DSTMS (0.15–5.5 ТГц) [3], OH1 [4] и др. – накачка которых осуществляется лазерами ближнего ИК диапазона. Эти кристаллы характеризуются невысокой лучевой стойкостью и низкими эксплуатационными характеристиками. В данной работе в качестве мощных генераторов ТГц излучения рассматривается возможность использования оксидных нелинейных кристаллов тетрабората лития (Li2B4O7 или LB4), трибората лития (LiB3O5 или LBO) и бета-бората бария (BaB2O4 или β-BBO, в дальнейшем BBO), для которых основные окна прозрачности совпадают с рабочими диапазонами мощных твердотельных лазеров накачки и их гармоник. Известно, что перечисленные кристаллы, имеют чрезвычайно низкие коэффициенты нелинейной восприимчивости второго порядка и резкое уменьшение анизотропии поглощения в субтерагерцовой области. Характеризуются не только предельно низкими коэффициентами поглощения ≤10–4 см–1, но и крайне высокой лучевой стойкостью, которая на два порядка превышает известные данные. Именно последнее может компенсировать их низкую нелинейную восприимчивость и позволить создавать более мощные источники ТГц излучения.

Целью настоящей работы являлось определение возможности ГРЧ с выполнением условий фазового синхронизма в рассматриваемых оксидных кристаллах, оценка их лучевой стойкости при накачке импульсами излучения фемтосекундной длительности для получения высокой пиковой мощности излучения в ТГц области.

АППАРАТУРА И МЕТОДИКИ ЭКСПЕРИМЕНТОВ

Эксперименты проводились на фемтосекундном стартовом лазерном комплексе “Старт-480М”. Комплекс состоит из задающего генератора, стретчера, регенеративного и двух многопроходных усилителей, компрессора на дифракционных решетках. Параметры комплекса: центральная длина волны λ = 950 нм, длительность импульса τ = 60 фс, энергия в импульсе E = 10–15 мДж, диаметр пучка 10 мм и частота следования импульсов 10 Гц. Измерение энергии лазерного излучения проводилось с помощью фотодиода, подключенного к осциллографу Tektronix TDS2034 (Tektronix, США). Регистрировалась только часть ослабленной энергии, отраженная от тонкой пластинки. Амплитуда сигнала с фотодиода калибровалась с использованием измерителя мощности и энергии Gentec Maestro (Gentec, США). Использование фотодиода было обусловлено необходимостью измерения энергии в каждом импульсе, а используемый измеритель мощности и энергии не позволял регистрировать столь малые значения, получаемые в отраженном пучке. Для определения длительности лазерных импульсов применялся автокоррелятор ASF-20 (Avesta, Россия). Определение начала возникновения повреждений в кристаллах осуществлялось профилометром Ophir SP620U (Ophir Optronics, Израиль), источником сканирующего пучка служил непрерывный одномодовый Ti:Sapphire лазер, работающий на длине волны 488 нм. Схема проведения экспериментов приведена на рис. 1.

Рис. 1.

Фотография (а) и схема (б) экспериментальной установки. Цифрами обозначены: 1 – сканирующий лазер, 2 – сканирующий пучок, 3 – основной пучок, 4 – аттенюатор, 5 – регистрирующий ПК, 6 – ПК управления, 7 – осциллограф контроля энергии, 8 – подвижная платформа, 9 – образец, 10 – профилометр, 11 – фотодиод.

В экспериментах лазерное излучение проходило через линзу с фокусным расстоянием 400 мм, установленную на моторизованную подвижную платформу для грубой регулировки требуемой плотности мощности на поверхности исследуемого образца. Аттенюатор на основе полуволновой пластинки позволял осуществлять плавную регулировку мощности излучения в пределах 77–100%, столь низкое ослабление было обусловлено широким спектром излучения фемтосекундного импульса.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Дисперсионные свойства нелинейных кристаллов β-BBO, LB4 и LBO хорошо известны в оптическом [5] и ТГц [68] диапазонах.

Нелинейный кристалл BBO – отрицательный одноосный точечной группы симметрии 3m. Показатели преломления при комнатной температуре на частоте 0.5 ТГц составляют no = 2.89, ne = = 2.65, коэффициенты поглощения αo = 2.3 см–1, αe = 6.8 см–1. При увеличении длины волны коэффициенты поглощения уменьшаются до значений менее 1 см–1. Дисперсионные уравнения ТГц диапазона для расчета коэффициентов преломления обыкновенной (no) и необыкновенной волн (ne) в β-BBO кристалле имеют следующий вид:

(1)
${{n}_{o}} = 2.040 + \frac{{0.816{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 12815}},$
(2)
${{n}_{e}} = 2.478 + \frac{{0.160{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 15\,598}}.$

Нелинейный кристалл LB4 – отрицательный одноосный точечной группы симметрии 4mm. Показатели преломления при комнатной температуре на частоте 0.5 ТГц составляют no = 3.13, ne = 2.74; коэффициенты поглощения αo = 7.5 см–1, αe = 10 см–1, которые так же уменьшаются с увеличением длины волны. Дисперсионные уравнения ТГц диапазона для LB4 имеют следующий вид:

(3)
$n_{o}^{2} = 8.085 + \frac{{0.644{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 14\,277}},$
(4)
$n_{e}^{2} = 7.169 + \frac{{0.345{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 18\,139}}.$

Нелинейный кристалл трибората лития LBO – отрицательный двуосный точечной группы симметрии mm2. Показатели преломления на частоте 0.5 ТГц составляют nx = 2.62, ny = 2.7, nz = 2.27 при комнатной температуре, коэффициенты поглощения αx = 6.7 см–1, αy = 4 см–1, αz = 0.4 см–1, которые также уменьшаются с увеличением длины волны. Дисперсионные уравнения ТГц диапазона для LBO имеют следующий вид:

(5)
$\begin{gathered} n_{x}^{2} = 2.453 + \frac{{0.0119}}{{{{{{\lambda }}}^{2}}}} + \frac{{5.12 \times {{{10}}^{{ - 5}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{4}}}} + \\ + \,\,\frac{{4.2 \times {{{10}}^{{ - 6}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{6}}}} + \frac{{4.39{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 327}}, \\ \end{gathered} $
(6)
$\begin{gathered} n_{y}^{2} = 2.539 + \frac{{0.0132}}{{{{{{\lambda }}}^{2}}}} + \frac{{7.12 \times {{{10}}^{{ - 5}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{4}}}} + \\ + \,\,\frac{{5.1 \times {{{10}}^{{ - 6}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{6}}}} + \frac{{4.76{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 246}}, \\ \end{gathered} $
(7)
$\begin{gathered} n_{z}^{2} = 2.589 + \frac{{0.0122}}{{{{{{\lambda }}}^{2}}}} + \frac{{1.9 \times {{{10}}^{{ - 4}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{4}}}} + \\ + \,\,\frac{{3.3 \times {{{10}}^{{ - 6}}}}}{{{{{{\lambda }}}^{6}}}} + \frac{{2.59{{{{\lambda }}}^{2}}}}{{{{{{\lambda }}}^{2}} - 133}}. \\ \end{gathered} $

Для реализации в указанных кристаллах ГРЧ, в частности с центром генерации на частоте 0.5 ТГц был рассчитан угол фазового синхронизма ${{\theta }}_{{{\text{внутр}}}}^{{{\text{ФС}}}}$ с использованием уравнений (1)–(7). Для рассматриваемых кристаллов он составит: $~{{\theta }}_{{{\text{BBO}}}}^{{o - e \to e}} = 6.98^\circ ;$ ${{\theta }}_{{{\text{LB4}}}}^{{o - e \to o}} = 10.98^\circ ;$ ${{\theta }}_{{{\text{LBO}}}}^{{s - f \to s}} = 55.56^\circ $ (в плоскости XZ).

Известно, что указанные кристаллы имеют высокую лучевую стойкость, которая лишь увеличивается с уменьшением длительности импульса (табл. 1).

Таблица 1.  

Лучевая стойкость оксидных и органических кристаллов

Кристалл Длительность импульса Лучевая стойкость Нелинейные коэффициенты Источник
β-BaB2O4 (β-BBO) 10 нс 2.4–4.5 ГВт · см–2 d22 = 2.2 [9]
15 пс 8 ГВт · см–2 d15 = 0.03 [10]
25 фс >3.4 ТВт · см–2 d31 = –0.04 [11]
d33 = 0.04
LiB3O5 (LBO) 10 нс 20 ГВт · см–2 d31 = 0.67 [8]
400 фс 38 ТВт · см–2 d32 = 0.85 [12]
d33 = 0.04
Li2B4O7 10 нс 40 ГВт · см–2 d31 = 0.12 [13]
(LB4) d33 = 0.47
ZGP 23 нс 86 МВт · см–2 d36 = 70 [14]
130 фс >100 ГВт · см–2 [15]
GaSe 60 нс 8 МВт · см–2 d22 = 54 [16]
2 пс >1 ГВт · см–2 [17]
DSTMS/DAST 68 фс 300 ГВт · см–2 d111 = 214/210 [18]
d122 = 32
d212 = 35/25
OH1 10 нс 0.62 ГВт · см–2 d333 = 120 [19]

Однако, литературные справочные данные приводятся в основном для широко используемых импульсов накачки наносекундного диапазона. В отличии от них фемтосекундные импульсы излучения с длительностью 30–70 фс имеют широкую спектральную полосу, достаточную для ГРЧ в диапазоне 0.02–5 ТГц и высокую пиковую мощность. Последняя вместе с высокой лучевой стойкостью оксидных кристаллов может позволить компенсировать невысокие значения их нелинейных коэффициентов и получить более высокую пиковую мощность ТГц излучения.

Рассчитаем нелинейный коэффициент deff и коэффициент качества FOM для выбранных кристаллов согласно [5]:

(8)
$\begin{gathered} d_{{eff}}^{{{\text{LB4}}}}\left( {o - e \to e} \right) = {{d}_{{15}}}\sin {{\theta }} = 0.09\,\,{{{\text{пм}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{пм}}} {\text{В}}}} \right. \kern-0em} {\text{В}}}; \\ {\text{FO}}{{{\text{M}}}_{{{\text{LB4}}}}} = 0.001\,\,~{{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}}; \\ \end{gathered} $
(9)
$\begin{array}{*{20}{c}} {d_{{eff}}^{{{\text{BBO}}}}\left( {o - e \to e} \right) = {{d}_{{22}}}{{{\cos }}^{2}}{{\theta }}\cos 3{{\varphi }} = 2.17\,\,{{{\text{пм}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{пм}}} {\text{В}}}} \right. \kern-0em} {\text{В}}};} \\ {{\text{FO}}{{{\text{M}}}_{{{\text{BBO}}}}} = 0.594\,\,{{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}};} \end{array}$
(10)
$\begin{array}{*{20}{c}} \begin{gathered} d_{{eff}}^{{{\text{LBO}}}}\left( {s - f \to s} \right) = {{d}_{{32}}}{{\sin }^{2}}{{\theta }} + \hfill \\ + \,\,{{d}_{{31}}}{{\cos }^{2}}{{\theta }} = 0.79\,\,{{{\text{пм}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{пм}}} {\text{В}}}} \right. \kern-0em} {\text{В}}}; \hfill \\ \end{gathered} \\ {{\text{FO}}{{{\text{M}}}_{{{\text{LBO}}}}} = 0.09\,\,{{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{п}}{{{\text{м}}}^{2}}} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{{\text{В}}}^{{\text{2}}}}}};} \end{array}$

С использованием вышеприведенных дисперсионных уравнений рассчитана длина когерентности для рассматриваемых кристаллов. Результаты представлены на рис. 2.

Рис. 2.

Длина когерентности для нелинейных кристаллов LB4 (1), BBO (2) и LBO (3), вырезанных для реализации ГРЧ в режиме ФС на частоте 0.5 ТГц.

Для уточнения данных по лучевой стойкости кристаллов LB4, BBO нами были проведены эксперименты с фемтосекундным импульсом накачки. Полученные результаты сведены в табл. 2. Можно видеть, что при малой длительности импульса накачки лучевая стойкость в этих кристаллах примерно на 3–5 порядков выше, чем при накачке наносекундными импульсами. Это означает, что несмотря на низкие значения нелинейных коэффициентов в оксидных кристаллах, но за счет высокой лучевой стойкости можно будет существенно повысить мощность ТГц излучения.

Таблица 2.

Лучевая стойкость образцов для фс длительности

Кристалл Количество импульсов Флюенс, Дж · см–2 Порог разрушения, ТВт · см–2 Погрешность, %
BBO 1 6.4 107.4 ±21
BBO 100 4 66.2 ±23
LB4 1 16.8 278.9 ±12
LB4 100 5.3 87.6 ±8

На рис. 3 представлены фотографии поврежденных участков кристаллов, которые были получены при интенсивностях, приведенных в табл. 2.

Рис. 3.

Области повреждения кристаллов: BBO толщиной 0.5 мм (а), BBO толщиной 1.2 мм (б), LB4 толщиной 0.3 мм (в), при воздействии на них мощных фемтосекундных лазерных импульсов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Показано, что несмотря на низкие нелинейные коэффициенты оксидные кристаллы по совокупности свойств могут обеспечивать более высокую пиковую выходную мощность в ТГц диапазоне, чем широко распространенные полупроводниковые и органические кристаллы со значительно более высокими значениями нелинейных коэффициентов. Это становится возможным при переходе от наносекундных импульсов накачки к фемтосекундным, когда лучевая стойкость в кристаллах повышается до сотен ТВт · см–2.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского научного фонда (проект № 19-19-00241).

Список литературы

  1. Rao K.S., Ganesh D., Chaudhary A.K. // Opt. Laser Technol. 2018. V. 103. P. 126.

  2. Mei J., Zhong K., Wang M. et al. // Opt. Express. 2016. V. 24. No. 20. Art. No. 23368.

  3. Ruchert C., Vicario C., Hauri C.P. // Phys. Rev. Lett. 2013. V. 110. No. 12. Art. No. 123902.

  4. Ruchert C., Vicario C., Hauri C.P. // Opt. Lett. 2012. V. 37. No. 5. P. 899.

  5. Nikogosyan D.N. Nonlinear optical crystals: a complete survey. N.Y.: Springer, 2005. 428 p.

  6. Nikolaev N.A., Andreev Y.M., Antsygin V.D. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2018. V. 951. No. 1. Art. No. 012003.

  7. Николаев Н.А., Мамрашев А.А., Андреев Ю.М. и др. // Изв. вузов. Физика. 2020. Т. 63. № 12. С. 21; Nikolaev N.A., Mamrashev A.A., Andreev Y.M. et al. // Russ. Phys. J. 2021. V. 63. No. 12. P. 2066.

  8. Andreev Y.M., Kokh A.E., Kokh K.A. et al. // Opt. Mater. 2017. V. 66. P. 94.

  9. Kouta H. // Appl. Opt. 1999. V. 38. No. 3. P. 545.

  10. Zhang J.Y., Huang J.Y., Shen Y.R., Chen C. // J. Opt. Soc. Amer. B. 1993. V. 10. No. 9. P. 1758.

  11. Kanai T., Zhou X., Sekikawa T. et al. // Opt. Lett. 2003. V. 28. No. 16. P. 1484.

  12. Bayanov I.M., Gordienko V.M., Djidjoev M.S. et al. // Proc. SPIE. 1992. V. 1800. P. 2.

  13. Kaminskii A. A., Bohatý L., Becker P. et al. // Laser Phys. Lett. 2006. V. 3. No. 11. P. 519.

  14. Hildenbrand A., Kieleck C., Tyazhev A. et al. // Proc. SPIE. 2014. V. 8964. Art. No. 896417.

  15. Petrov V., Rotermund F., Noack F., Schunemann P. // Opt. Lett. 1999. V. 24. No. 6. P. 414.

  16. Vodopyanov K.L., Mirov S.B., Voevodin V.G., Schunemann P.G. // Opt. Commun. 1998. V. 155. No. 1–3. P. 47.

  17. Dahinten T., Plödereder U., Seilmeier A. et al. // IEEE J. Quantum Electron. 1993. V. 29. No. 7. P. 2245.

  18. Monoszlai B., Vicario C., Jazbinsek M., Hauri C.P. // Opt. Lett. 2013. V. 38. No. 23. P. 5106.

  19. Bharath D., Kalainathan S. // Opt. Laser Technol. 2014. V. 63. P. 90.

Дополнительные материалы отсутствуют.