Известия РАН. Серия физическая, 2023, T. 87, № 4, стр. 493-499

ВВЕДЕНИЕ

Благодаря широкой области применения исследование ультратонких магнитных пленок имеет не только фундаментальный, но и практический интерес. Магнитные пленки используются в разных областях, например, в устройствах спинтроники, микро- и наноэлектроники, в спин-вентильных системах [1, 2], различных датчиках магнитных и электрических полей [3], а также в качестве магнитных носителей.

Магнитная анизотропия (МА) является одним из ключевых параметров магнитных материалов. Это релятивистское проявление связи между спином электрона и орбитальным моментом (спин-орбитальная связь). Модификация электронной структуры на поверхностях, вызывающая изменение магнитной анизотропии, приводит к особому магнитному поведению в ультратонких магнитных пленках, например, к перпендикулярной магнитной анизотропии, индуцированной границей раздела.

Изучение анизотропии представляет большой интерес для современных исследователей [4]. Расчет магнитной анизотропии в металлических многослойных пленках проводились как экспериментально, так и теоретически и представлены в обзорах [5, 6]. Магнитные свойства пленок Fe, а также поведение обменно-связанных структур на их основе являются предметом интенсивных исследований [7]. Комбинация материалов Fe/Cr/Fe была первой, в которой проявился эффект гигантского магнитосопротивления ГМС – открытие, положившее начало спинтронике. Поскольку магнитное состояние структур Fe/Cr/Fe может быть изменено относительно слабым магнитным полем, эти слои можно рассматривать как модельные системы для изучения многих аспектов тонкопленочного магнетизма.

Можно предположить, что знак энергии магнитной анизотропии Е_МА определяется самой ферромагнитной пленкой (ее материалом и ориентацией) и не зависит от немагнитной подложки. Этому утверждению способствуют исследования Е_МА Ni(111), которые показывают легкую плоскость для Cu, Ag, Pd [8], и Co(111), которое показывает всегда перпендикулярную Е_МА [9] для Ag, Au, Cu, Ir, Mo, Pd и Pt подложек. Но это правило нарушается для пленок Fe, которые на W(110) намагничены всегда в плоскости в результате легкоплоскостной анизотропии магнитной поверхности, а на Cr(110) пленки Fe демонстрируют перпендикулярную намагниченность до толщины примерно 3 монослоя [10]. Экспериментальная работа по магнитной поверхностной анизотропии показывает перпендикулярную Е_МА для Fe(100) на Ag, Au [11].

В работе [12] для одиночного монослоя Fe на Pt(111) показаны случаи преобладания анизотропии в плоскости. Эти расчеты основаны на подходе функции Грина в рамках экранированного полностью релятивистского метода Кона–Корринги–Ростокера и приближениях локальной плотности и идеализированной геометрии, воспроизводящей объемную структуру подложки. В [13] также рассчитывалась монослойная пленка Fe на Pt(100), было продемонстрировано влияние релаксации на преобладающий тип анизотропии. Таким образом, несмотря на чрезвычайный интерес к подобным системам в связи с наблюдаемыми в них явлениями непрямой связи, окончательных выводов еще не сделано.

Данная работа посвящена исследованию Е_МА пленок Fe, разделенных слоями Cr и Pt с использованием формализма теории функционала спиновой плотности (SDFT) и расчета самосогласованной зонной структуры. Кроме того, в отличие от наиболее распространенных расчетов, когда рассматривается только одна грань, мы исследовали различные ориентации поверхностных граней, в частности (100), поскольку она дает квадратную ячейку поверхности, которая используется в расчетах методом Монте-Карло. Результаты наших расчетов методом Монте-Карло [14] показали, что случай перпендикулярной анизотропии приводит к полезному увеличению магнитосопротивления. Но для сравнения результатов численного моделирования с экспериментом необходимо знать тип анизотропии и значение параметра анизотропии для конкретных систем. Поэтому в данной работе ставилась задача, исследовать эффекты анизотропии для трехслойных структур Fe/Pt/Fe, Fe/Cr/Fe методом функционала спиновой плотности с использованием программного комплекса VASP [15]. Определить магнитные моменты и вычислить значения энергии магнитной анизотропии в зависимости от ориентации поверхностной грани и толщины слоев. Рассчитать параметр анизотропии Δ для анизотропии типа легкая ось и анизотропии типа легкая плоскость.

РАСЧЕТЫ ЭНЕРГИИ МАГНИТНОЙ АНИЗОТРОПИИ

В основе расчетов из первых принципов электронной и кристаллической структуры магнитных материалов лежит теория функционала спиновой плотности. Мы использовали для моделирования трехслойных структур программный пакет VASP с помощью метода проекционных присоединенных волн (PAW) с псевдопотенцеалом Пердью–Берке–Эрнцерхофа (PBE) версией обобщенного градиентного приближения (GGA). Интегрирование в первой зоне Бриллюэна проводилось с использованием k-сетки, построенной по методу Монкхорста–Пака. Исследование сходимости разности ΔE энергий ферромагнитных ФМ и антиферромагнитных АФМ конфигураций пленок Co и Fe разделенных пластиной Cu и Pt по количеству k-точек, проведенное нами в [16], показало, что для ΔE сходимость намного хуже, чем для полной энергии, и мы должны использовать большие значения количества k-точек. В данных расчетах размер k-сетки составлял 32 × 32 × 1. Энергия обрезания базиса плоских волн была выбрана равной 500 эВ при толщине слоя вакуума 5 Å.

Система представляла собой пластину из немагнитного металла с ориентацией поверхностной грани с низкими значениями индекса Миллера, с адсорбированными в положении междоузлий на ней ферромагнитными пленками с двух сторон для сохранения инверсионной симметрии. Для моделирования многослойной структуры использовалась периодическая суперъячейка с постоянной решетки, соответствующей подложке, полученной в результате расчетов с учетом оптимизации параметров решетки. Рассчитанные равновесные параметры решетки 3.87125(3) Å для Pt и 2.8365(7) Å для Cr, что близко к экспериментальным значениям 3.9158 и 2.8839 Å.

В локализованном случае спины связаны через спин-орбитальное взаимодействие с орбиталями, на которые, в свою очередь, влияет кристаллическая решетка. Для зонных материалов спин-орбитальное взаимодействие индуцирует небольшой орбитальный момент, который затем связывает полный магнитный момент с осями кристалла. Это приводит к полной энергии, которая зависит от ориентации намагниченности относительно осей кристалла. Это дает вклад в анизотропию

Когда присутствует спин-орбитальная связь, внутриатомная намагниченность m(r) не является коллинеарной, и твердое тело может выбирать разные оси квантования, зависящие от атома, что приводит к тому, что магнитные моменты направлены в разные стороны. В отсутствие спин-орбитального взаимодействия направления спинов не связаны с кристаллической структурой, т.е. система инвариантна относительно общего вращения всех спинов. Поэтому все наши расчеты эффектов магнитной анизотропии, приведенные в данной работе, проведены с учетом спин-орбитального взаимодействия.

Энергия магнитной анизотропии Е_МА= E_⊥– E_|| рассчитывалась как разность полной энергии систем с намагниченностью, направленной перпендикулярно и параллельно плоскости поверхности. При Е_МА < 0 более энергетически выгодна ориентация магнитных моментов перпендикулярно поверхности, что соответствует анизотропии легкая ось. При Е_МА > 0 ориентация магнитных моментов параллельно поверхности более энергетически выгодна, что соответствует анизотропии легкая плоскость.

Результаты расчетов энергии магнитной анизотропии для монослойных пленок железа, в зависимости от толщины разделяющего их слоя платины приведены на рис. 1а. Можно увидеть, что перпендикулярная анизотропия для монослойных пленок железа с прослойкой платины возникает только для грани (100) для всех толщин пластины Pt и для грани (110) для толщины пластины Pt в 5 монослоев. А для более плотноупакованной грани (111) для всех толщин немагнитной прослойки более энергетически выгодна анизотропия типа легкая плоскость со значениями Е_МА = E_⊥– E_|| ≈ 0.5–1.0 мэВ. Наши расчеты подтверждаются расчетами других авторов. В статье [17] исследовали адсорбцию кластеров железа разного размера вплоть до монослоя на поверхностной грани Pt(111). Расчеты были выполнены с применением метода Корринги–Кона–Ростокера при толщине подложки Pt в 37 моноатомных слоев без учета релаксации системы. Для монослоя было показано преобладание анизотропии типа легкая плоскость со значением Е_МА= E_⊥ – E_|| = = 0.26 мэВ. В статье [12] расчеты одиночного монослоя Fe на Pt(111) также демонстрируют преимущество плоскостной магнитной анизотропии, но с большим значением Е_МА = 0.71 мэВ. В [13] получено для монослоя Fe на Pt(100) с учетом релаксации энергетическую выгодность перпендикулярной магнитной анизотропии.

Чтобы лучше понять природу магнитной анизотропии в системе Fe/Pt, мы решили изучить влияние толщины магнитной пленки, фиксируя толщину немагнитной подложки. Была рассчитана энергия магнитной анизотропии E_MA для граней (100) и (110) для толщины подложки в 3 монослоя и толщинах пленки от 1 до 7 монослоев. Результаты представлены на рис. 1б. Из графиков можно увидеть, что наибольшие значения E_MA наблюдаются для моноатомной пленки. С увеличением толщины магнитной пленки меняется не только значение E_MA, но и тип преобладающей анизотропии. Так, начиная с толщины пленки железа в 6 монослоев, наблюдается преобладание анизотропии типа легкая плоскость и сходимость E_MA к значению около 1.0 мэВ. Для меньших толщин наблюдаются осцилляции E_MA с периодом в 2 монослоя для грани (100) и 3 монослоя для грани (110). Такая величина периода для этих граней близка к постоянной решетке железа.

Дальше были проведены расчеты, в которых направление вектора намагниченности изменялось в плоскости XZ, а угол Θ отсчитывался от оси Z. Рассматривались системы Fe/Cr/Fe и Fe/Pt/Fe при толщине прослойки в 3 и толщинах пленки в 1–4 атомных слоя. На рис. 2 приведена зависимость разности полных энергий E(Θ) – E_мин, где E(Θ) – рассчитанное значение полной энергии при заданном углом Θ направлении вектора намагниченности, а E_мин – минимальное из всех полученных значений. Таким образом, равенство нулю данной величины, показывает направление преобладающей анизотропии. Графики демонстрируют плавное изменение и наличие минимума или при угле Θ = 0°, что соответствует перпендикулярной анизотропии, или при Θ = 90°, что соответствует параллельной анизотропии. Значения энергии магнитной анизотропии приведены в табл. 1. Максимальная E_MA для монослойной пленки. Расчеты показали, что для системы Fe/Cr/Fe для всех ориентаций поверхностной грани и толщин пленки железа является более энергетически выгодной перпендикулярная анизотропия, что наблюдается в эксперименте [10]. Для системы Fe/Pt/Fe выводы о преобладающей анизотропии соответствуют представленным на рис. 1б значениям, а по модулю значения E_MA в несколько раз больше, чем для Fe/Cr/Fe т. к. атомы Pt играют важную роль в магнитной анизотропии пленки Fe. Гибридизация с орбиталями Fe вызывает спиновую поляризацию на атоме Pt и, как следствие, усиливает E_MA из-за большой спин-орбитальной связи в атоме Pt.

Из результатов расчета магнитных моментов атома железа в зависимости от угла Θ, представленных в табл. 2, можно увидеть, что и намагниченность в пленке Fe на Pt выше, чем на Cr. Это обусловлено тем, что хром проявляет свойства послойного антиферромагнетика с противоположным направлением магнитного момента в слое ближайшем к пленке железа, что можно увидеть из представленных в табл. 3 значений магнитных моментов атома хрома.

РАСЧЕТЫ ПАРАМЕТРА МАГНИТНОЙ АНИЗОТРОПИИ

На основе полученных данных рассчитаем параметр анизотропии Δ. Воспользуемся гамильтонианом системы с анизотропией типа легкая плоскость и легкая ось:

где S_i – трехмерный единичный вектор в узле i, J – характеризует обменное взаимодействие ближайших спинов, носящее ферромагнитный характер, Δ – параметр анизотропии. Значение Δ = 0 соответствует изотропной модели Гейзенберга, а Δ = 1 – модели Изинга.

Из представленных выше гамильтонианов, выведем уравнение для нахождения Δ. Предположим, что все спины направлены вдоль оси x, тогда $S_{i}^{x} = S_{j}^{x} = S;$ $S_{i}^{y} = S_{j}^{y} = 0;$ $S_{i}^{z} = S_{j}^{z} = 0.$ Подставим эти значения в (1) и получим:

Теперь направим спины вдоль оси z и, проделав аналогичные действия, получим: Выведем параметр анизотропии из полученных уравнений: Аналогичным образом из (2) получаем где ${{{{\Delta }}}_{\parallel }}$ соответствует гамильтониану типа легкая плоскость, а ${{{{\Delta }}}_{ \bot }}$ гамильтониану типа легкая ось. Используя полученные ранее E_z и E_x, соответствующие значениям полной энергии при направлении магнитных моментов атомов железа параллельно и перпендикулярно плоскости поверхности, получим Δ. Так как параметр анизотропии должен находиться в интервале от 0 до 1, а Е_МА максимальна для монослойной пленки, нормируем данные на значения Δ для монослоя. Результаты расчетов и их аппроксимация представлены на рис. 3. Можно заметить, что аппроксимация параметра анизотропии параболой имеет схожее поведение с результатами, полученными при аппроксимации [14] экспериментальных значений, для систем Ni/Cu(100) и Co/Cu(100) [18].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Исследовано явление магнитной анизотропии в пленках железа, разделенных прослойкой хрома и платины в зависимости от ориентации поверхностной грани и толщины слоев. Результаты показали, что перпендикулярная анизотропия для монослойных пленок железа с прослойкой из платины возникает только для грани (100) для всех толщин пластины Pt и для грани (110) для толщины пластины Pt в 5 монослоев. Для грани (111) при всех толщинах немагнитной прослойки более энергетически выгодна анизотропия типа легкая плоскость со значениями Е_МА = E_⊥ – E_|| ≈ ≈ 0.5–1.0 мэВ.

Для пленок толщиной в 1–3 моноатомных слоя было исследовано значение Е_МА при изменении угла направления вектора магнитного момента, от Θ = 0° до Θ = 90°. Прослеживается плавное изменение значения Е_МА от значения угла. Показано, что для более тонких пленок, значение Е_МА выше, чем для пленок, состоящих из большего количества слоев. Для системы Fe/Cr/Fe перпендикулярная анизотропия при толщине прослойки в 3 моноатомных слоя возникает для всех ориентаций поверхностной грани. С увеличением толщины пленки абсолютное значение Е_МА уменьшается, а для прослойки из платины также меняется тип преобладающей анизотропии. С увеличением толщины пленки железа в системе Fe/Pt/Fe для всех ориентаций наблюдается преобладание анизотропии типа легкая плоскость. И значение Е_МА и намагниченности для системы с прослойкой из платины значительно выше, чем у хрома.

Были рассчитаны значения параметра анизотропии Δ, аппроксимация которых имеет схожее с параболой поведение. Полученные нами результаты могут быть применены при численном моделировании методами Монте-Карло [1, 14] неравновесного поведения магнитных структур и расчетах коэффициента ГМС.

Исследование выполнено при финансовой поддержке Минобрнауки РФ (соглашение 0741-2020-0002). Были использованы вычислительные ресурсы Центра совместного пользования ДВО РАН (Хабаровск).