Известия РАН. Серия физическая, 2023, T. 87, № 4, стр. 523-529

Создание и исследование тонкопленочных гетероструктур на базе Fe/Nb

А. А. Валидов 1*, М. И. Насырова 1, Р. Р. Хабибуллин 1, И. А. Гарифуллин 1

1 Казанский физико-технический институт имени Е.К. Завойского – обособленное структурное подразделение Федерального государственного бюджетного учреждения науки “Федеральный исследовательский центр “Казанский научный центр Российской академии наук”
Казань, Россия

* E-mail: validov@kfti.knc.ru

Поступила в редакцию 28.10.2022
После доработки 15.11.2022
Принята к публикации 26.12.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Исследованы структуры Fe/Nb и Fe/Al2O3/Nb приготовленные на монокристаллических подложках MgO и Al2O3 при различных температурах подложки во время напыления. Обнаружено, что структуры, приготовленные при высоких температурах подложки (>600 К) на MgO демонстрируют наиболее стабильные, а главное воспроизводимые транспортные свойства образцов.

ВВЕДЕНИЕ

В конце прошлого века были предложены две теоретические модели сверхпроводящего спинового клапана (ССК). Первая конструкция Ф1/Ф2/С была предложена Санжиун О и др. в работе [1]. Вторая модель Ф1/С/Ф2 была предложена позже профессором Тагировым [2]. Здесь Ф1 и Ф2 – ферромагнитные слои, а С – сверхпроводящий слой. Принцип работы обеих моделей ССК одинаков. Базовым эффектом в конструкциях ССК является эффект близости сверхпроводник/ферромагнетик (С/Ф). Принцип работы ССК основан на том, что величина обменного поля от двух Ф-слоев, действующего на куперовскую пару из С-слоя, в случае параллельной (П) ориентации намагниченностей Ф-слоев больше, чем в случае антипараллельной (АП). Это разница приводит к более низкому значению температуры перехода в сверхпроводящее состояние в случае параллельной ориентации намагниченностей Ф-слоев $\left( {T_{c}^{{\text{П}}}} \right),$ чем при антипараллельной ориентации $\left( {T_{c}^{{{\text{АП}}}}} \right).$ Именно такая концепция работы ССК была представлена в работах [1, 2]. Как показывают эксперименты, это утверждение верно только для классического эффекта ССК с конструктивной квантовой интерференцией парной волновой функции сверхпроводящего конденсата. В случае же обратного эффекта ССК с деструктивной квантовой интерференцией парной волновой функции сверхпроводящего конденсата в структурах ССК $T_{c}^{{{\text{АП}}}}$ ниже, чем $T_{c}^{{\text{П}}}.$ Данный эффект впервые был теоретически описан в работе Фоминова и др. [3].

Конструкция ССК модели профессора Тагирова Ф1/С/Ф2 экспериментально исследовалась первой. В 2002 г. Гу и др. в работе [4] исследовали такую конструкцию и обнаружили величину эффекта ССК ΔTc = $T_{c}^{{{\text{АП}}}}$ (α = 180°) – $T_{c}^{{\text{П}}}$ (α = 0°) (где α – угол между направлениями векторов намагниченностей ферромагнитных слоев) порядка 6 мК при ширинах сверхпроводящих переходов ∂Tc ~ 0.1 К. Структуры сверхпроводящего спинового клапана являются перспективными моделями для создания различных логических устройств на их базе для нужд сверхпроводящей спинтроники. Главным условием для успешной работы ССК является: ΔTc > ∂Tc, где ΔTc = $T_{c}^{{{\text{АП}}}}$$T_{c}^{{\text{П}}};$ ∂Tc – ширина сверхпроводящего перехода. Это необходимо для того, чтобы существовала возможность полного включения/выключения сверхпроводящего тока. После работы Гу и др. [4] были исследованы различные структуры ССК (см., например, [58]).

В 2010 г. наша группа впервые экспериментально продемонстрировала полное переключение между нормальным и сверхпроводящим состояниями в структуре ССК Fe1/Cu/Fe2/In в работе [9], путем взаимного изменения направления векторов намагниченностей Ф-слоев. Таким образом, мы смогли контролировать сверхпроводящий ток в наших системах. Для этой структуры были получены следующие результаты: ΔTc = 19 мК и ∂Tc ~ 7 мК. Наш интерес к модели ССК, предложенной Санжиун О и др. [1] связан с тем, что в работе [10] была косвенна продемонстрирована возможность достижения величины эффекта ССК ΔTc ~ 200 мК. Таким образом, модель Ф1/Ф2/С выглядит для нас более перспективной для достижения максимальных величин эффекта ССК. После нашей работы [9] мы исследовали различные конструкции ССК с разнообразными ферромагнитными и сверхпроводящими материалами. Мы наблюдали знакопеременное осцилляционное поведение величины эффекта ССК от толщины слоя Ф2-слоя в работе [11]. Нашей группой были получены первые экспериментальные доказательства существования дальнодействующих триплетных компонент сверхпроводящего конденсата в структурах ССК в работе [12]. Далее наша группа занималась детальным изучением эффекта сверхпроводящего спинового клапана в различных конструкция ССК, а также подбором материалов для достижения максимальных величин эффекта ССК [1315]. Мы продемонстрировали гигантскую величину эффекта сверхпроводящего спинового клапана ΔTc более 0.5 К в магнитном поле 3.5 кЭ, что является рекордным значением величины эффекта ССК в этих магнитных полях для структур Ф1/Ф2/C [1618].

На сегодняшний день, область знаний, связанная с созданием и исследованием классических моделей ССК хорошо изучена. Как показывают наши результаты [1618] и результаты других групп [19], предельные значения эффекта ССК уже достигнуты при использовании различных сплавов и элементных ферромагнетиков в структурах Ф1/Ф2/C. В связи с этим необходимо начинать изучение конструкций ССК с нетривиальными подходами. Одним из таких подходов, может быть, исследование структур ССК на базе сегнетоэлектрических подложек. Мы уже приступили к исследованию таких структур [20]. В этих структурах возникает возможность управлять сверхпроводящим током с помощью электрического поля, а немагнитного как это было ранее.

Здесь же мы предлагаем создавать и исследовать принципиально новые структуры сверхпроводящих спиновых клапанов. Работа новых структур построена за пределами классического эффекта близости сверхпроводник/ферромагнетик, т. к. в них будет отсутствовать прямой интерфейсный контакт между сверхпроводником и ферромагнетиком. Создание и исследование таких структур отчасти мотивировано работой [21]. В работе [21] продемонстрирована возможность достижения эффекта ССК порядка 300 мК в структурах с изоляционными слоями. Однако это работа 1969 г. и далее такие структуры подробно не исследовались.

На первом этапе мы предлагаем создавать и исследовать структуры сверхпроводящего спинового клапана на базе железа (Fe) и ниобия (Nb). Во-первых, ниобий имеет широкое применение в качестве сверхпроводника в современной сверхпроводящей спинтронике, благодаря высокой температуре сверхпроводящего перехода. Во-вторых, в работах [2224] наша группа продемонстрировала наличие “мертвой” зоны в интерфейсе Fe/Nb. Эта “мертвая” зона на границах Fe/Nb и Nb/Fe может успешно послужить в качестве изоляционных слоев на границе раздела ферромагнетик/сверхпроводник и сверхпроводник/ферромагнетик в структуре ССК. Для реализации ССК такой конструкции необходимо отладить технологию приготовления двухслойных систем Fe/Nb. В этой работе мы также отладили технологию приготовления трехслойных структур Fe/Al2O3/Nb, где оксид алюминия (Al2O3) – изоляционный слой. Как показывают наши исследования конструкции сверхпроводящего спинового клапана на базе Fe/Al2O3/Nb являются более перспективными для дальнейших исследований.

ОБРАЗЦЫ

Была отлажена технология приготовления двухслойных Fe/Nb и трехслойных Fe/Al2O3/Nb систем на монокристаллических подложках MgO и Al2O3. Образцы готовились при различных температурах подложек (Tподложка) в диапазоне от 300 до 700 К. Структуры были приготовлены на напылительной установке фирмы BESTEC в Казанском физико-техническом институте им. Е.К. Завойского. Образцы готовились в камере молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) с использованием классического метода электронно-лучевого испарения в сверхвысоком вакууме 1 · 10–9 мбар. Для приготовления структур были использованы сверхчистые мишени железа (Fe), алюминия (Al) и ниобия (Nb) с концентрацией примесей менее 0.01%. В структурах Fe/Al2O3/Nb оксид алюминия напылялся в два этапа. Сначала последовательно напылялись слои Fe и Al, после чего держатель образцов перемещался в загрузочный шлюз и выдерживался в течение 2 ч в атмосфере кислорода при давлении 100 мбар. Далее держатель снова возвращался в камеру МЛЭ для нанесения слоя Nb. Линейные размеры образцов на монокристаллических подложках составляли 3 × 7 мм2. Скорость напыления слоев Fe и Al составляла 0.5 Å/с, скорость напыления сверхпроводящего слоя Nb составляла 1.5 Å/с. В камере МЛЭ установлено 4 различных мишени, что позволяет осуществлять напыление различных материалов в одном вакуумном цикле. Скорость осаждения контролировалась при помощи водоохлаждаемого кварцевого осциллятора, находящего непосредственно поблизости с образцами. Благодаря специальному самодельному держателю образцов существовала возможность приготовления 8 различных образцов за один вакуумный цикл. Также данный держатель позволяет варьировать температуру подложек во время приготовления. Держатель оборудован температурным датчиком и магнитными контактами для подключения к системе нагрева в сверхвысоком вакууме. Модели и фотографии образцов представлены на рис. 1. На рис. 1а представлены структуры, приготовленные при комнатной температуре подложки Tподложка = 300 К (серия образцов 1). На рис. 1б представлены структуры, приготовленные при высокой температуре подложки Tподложка > 600 К (серия образцов 2). Параметры исследуемых образцов представлены в табл. 1. Во время приготовления образцов варьировались температура подложек и толщины слоев.

Рис. 1.

Модели и фотографии исследуемых образцов: серия образцов 1, приготовленные при Tподложка = 300 К (a) и серия образцов 2, приготовленные при Tподложка > 600 К (б). Подробности о сериях образцов см. в табл. 1.

Таблица 1.

Параметры исследуемых образцов: cерия 1 – Fe(dFe)/Nb(60 нм); серия 2 – Fe(dFe)/Nb (60 нм); серия 3а – Fe(10 нм)/Nb(dNb); серия 3б – Fe(10 нм)/Nb(dNb); серия 4a – Fe(10 нм)/Al2O3(2 нм)/Nb(dNb)); серия 4б – Fe(10 нм)/ Al2O3(2 нм)/Nb(dNb); серия 4в – Fe(10 нм)/Al2O3(2 нм)/Nb(dNb)

Серия образцов Номер образца dFe, нм dNb, нм Tподложка, К Тип подложки
1 1 1 60 300 MgO
2 1.5 60 300 MgO
3 2 60 300 MgO
4 1 60 300 Al2O3
5 2 60 300 Al2O3
2 1 1 60 700 MgO
2 1.5 60 700 MgO
3 2 60 700 MgO
4 1 60 700 Al2O3
5 2 60 700 Al2O3
1 10 70 700 MgO
2 10 60 700 MgO
3 10 50 700 MgO
4 10 45 700 MgO
5 10 40 700 MgO
6 10 35 700 MgO
7 10 30 700 MgO
1 10 40 700 MgO
2 10 30 700 MgO
3 10 25 700 MgO
4 10 20 700 MgO
5 10 15 700 MgO
6 10 10 700 MgO
1 10 80 400 Al2O3
2 10 60 400 Al2O3
3 10 40 400 Al2O3
4 10 35 400 Al2O3
5 10 30 400 Al2O3
6 10 25 400 Al2O3
7 10 20 400 Al2O3
8 10 15 400 Al2O3
1 10 80 500 Al2O3
2 10 60 500 Al2O3
3 10 40 500 Al2O3
1 10 80 700 MgO
2 10 60 700 MgO
3 10 40 700 MgO
4 10 35 700 MgO
5 10 30 700 MgO
6 10 25 700 MgO
7 10 20 700 MgO
8 10 15 700 MgO
9 10 10 700 MgO
10 10 7 700 MgO
11 10 5 700 MgO
12 10 3 700 MgO

Из рис. 1 видно, что структуры, приготовленные при комнатной температуре подложки, демонстрируют плохое качество образцов. Вероятнее всего, это связано с тем, что при Tподложка = 300 К ниобий растет островками, что приводит к срыву всей структуры образца от поверхности подложки (см. рис. 1а). Этот факт не зависит от подложки, которую мы использовали. Одинаковые некачественные образцы получались на монокристаллических подложках MgO и Al2O3. Про необходимость нагрева во время синтеза пленок ниобия также указано в работе [25]. При этом стоит отметить, что повышение Tподложка до 400–500 К позволяло визуально стабилизировать образцы. Образцы выглядели идеально гладкими, как это представлено на рис. 1б, но обладали нестабильными транспортными свойствами. Это будет показано далее.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

После того, как удалось визуально стабилизировать свойства образцов путем повышения Tподложка во время приготовления образцов, мы приступили к исследованию их транспортных свойств. Мы исследовали Tc наших систем. Мы хотели получить стабильные и воспроизводимые свойства наших образцов. Это было необходимо, чтобы в дальнейшем интегрировать двухслойные Fe/Nb и трехслойные Fe/Al2O3/Nb системы в конструкцию сверхпроводящего спинового клапана. Измерения Tc проводились путем записи сверхпроводящих переходов по изменению сопротивления при помощи стандартного 4-контактного метода на постоянном токе на установке, которая была создана на базе спектрометра ЭПР X-диапазона фирмы Bruker. В качестве контактов здесь использовались прижимные контакты из бериллиевой бронзы. В этом случае контакты являются стационарными, т.е. отсутствует необходимость нанесения новых контактов на образец от эксперимента к эксперименту. Была проведена серия экспериментов, которая позволила определить оптимальные параметры данных контактов. Измерения сопротивления образцов до и после экспериментов, показали, что контакты устойчивы к низкотемпературным измерениям и не изменяют своего положения на образце в ходе эксперимента.

Результаты по исследованию зависимости Tc от толщины слоя Nb (dNb) для различных серий образцов, приготовленных при варьируемой Tподложка, представлены на рис. 2. На этом рисунке представлены результаты для пяти различных серий образцов: серии образцов 3а и 3б приготовлены при Tподложка > 600 К на монокристаллических подложкаx MgO; серии образцов 4а и 4б приготовлены при Tподложка равной 400 и 500 K, соответственно, на монокристаллических подложкаx Al2O3; серия образцов 4в приготовлена при Tподложка > 600 К на монокристаллических подложкаx MgO. Согласно результатам, представленным на рис. 2, видно, что свойства серий образцов 3а и 3б хорошо воспроизводятся. В обеих сериях есть повторяющие образцы, которые демонстрируют близкое значение Tc (см. рис. 2). Это говорит о хорошей воспроизводимости транспортных свойств образцов этих серий. Абсолютно обратный эффект наблюдается для серий образцов 4а и 4б. Согласно рис. 2, транспортные свойства образцов не воспроизводятся. При этом стоит подчеркнуть, что характер зависимости Tc от толщины сверхпроводящего слоя нехарактерен для таких структур. Стандартное поведение зависимости Tc от толщины сверхпроводящего слоя представлено на рис. 2 для серий образцов 3а, 3б, 4в. Таким образом, стоит предположить, что структуры, приготовленные при Tподложка < 600 К на монокристаллических подложках МgO и Al2O3 обладают нестабильными и невоспроизводимыми транспортными свойствами. Стоит подчеркнуть, что результат, представленный на рис. 2 для серии образцов 4в, также косвенно подтверждается результатами работы [25].

Рис. 2.

Зависимость Tc от толщины Nb-слоя для пяти различных серий образцов: серии образцов 3а и 3б приготовлены при Tподложка > 600 К на монокристаллических подложкаx MgO; серии образцов 4а и 4б приготовлены при Tподложка равной 400 и 500 K, соответственно, на монокристаллических подложках Al2O3; серия образцов 4в приготовлена при Tподложка > > 600 К на монокристаллических подложках MgO. Подробности о сериях образцов см. в табл. 1.

Для оценки качества приготовленных образцов при Tподложка > 600 К на монокристаллических подложках МgO, а, именно, пленок ниобия в этих структурах, мы провели дополнительные измерения транспортных свойств. Мы исследовали зависимость остаточного сопротивления (RRR = = R(300 K)/R(10 K)) от толщины слоя Nb для серии образцов 3б. Результаты этих исследований представлены на рис. 3. Как видно, из рис. 3, значение RRR линейно зависит от толщины слоя Nb. Это стандартное поведение зависимости остаточного сопротивления от толщины сверхпроводящей пленки. Как правило это связано с тем, что с уменьшением толщины сверхпроводящей пленки, качество пленки ухудшается, и примесный вклад в сопротивление пленки возрастает. Зависимость на рис. 3 демонстрирует высокое значение RRR = 6 для образцов с толщиной пленок dNb = 40 нм. Это говорит о высоком качестве приготовленной сверхпроводящей пленки. В случае с пленками ниобия получение высоких значений RRR тяжело достижимо, это связано с тем, что ниобий хороший гетер. Мы делаем акцент именно на этой толщине dNb, потому что согласно результатам, представленным на рис. 2, эта толщина является близкой к рабочей толщине для структур сверхпроводящего спинового клапана на базе двухслойных систем Fe/Nb. Таким образом, результат на рис. 3, также подтверждает необходимость приготовления двухслойных Fe/Nb и трехслойных Fe/Al2O3/Nb систем при Tподложка > > 600 К, так как это позволяет достичь высоких значений RRR пленок ниобия вблизи рабочих толщин структур ССК.

Рис. 3.

Зависимость остаточного сопротивления (RRR = R(300 K)/R(10 K)) от толщины слоя Nb для серии образцов 3б.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Исследованы двухслойные Fe/Nb и трехслойные Fe/Al2O3/Nb системы, приготовленные при различных температурах монокристаллических подложек MgO и Al2O3. Эти системы в дальнейшем планируется интегрировать в систему сверхпроводящего спинового клапана, работа которого будет построена за пределами классического эффекта близости сверхпроводник/ферромагнетик. Согласно результатам наших исследований, двухслойные Fe/Nb и трехслойные Fe/Al2O3/Nb системы, приготовленные при высоких температурах подложки (>600 К) на MgO демонстрируют наиболее стабильные, а главное воспроизводимые транспортные свойства образцов. Таким образом, структуры, приготовленные при высоких температурах подложки (>600 К) на MgO, являются наиболее перспективными для их интеграции в структуру сверхпроводящего спинового клапана.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского научного фонда (проект № 22-22-00916).

Список литературы

  1. Youm S., Oh D., Beasley M.R. // Appl. Phys. Lett. 1997. V. 71. No. 16. P. 2376.

  2. Tagirov L.R. // Physica C. 1998. V. 307. P. 145.

  3. Fominov Ya.V., Golubov A.A., Karminskaya T.Yu. et al. // Письма в ЖЭТФ. 2010. Т. 91. С. 329; Fominov Ya.V., Golubov A.A., Karminskaya T.Yu. et al. // JETP Lett. 2010. V. 91. No. 6. P. 329.

  4. Gu J.Y., You C.-Y., Jiang J.S. et al. // Phys. Rev. Lett. 2002. V. 89. Art. No. 267001.

  5. Gu Yu., Halász G.B., Robinson J.W.A., Blamire M.G. // Phys. Rev. Lett. 2015. V. 115. Art. No. 067201.

  6. Garifullin I.A., Leksin P.V., Garif’yanov N.N. et al. // J. Magn. Magn. Mater. 2015. V. 373. P. 18.

  7. Linder J., Robinson J.W.A. // Nature Phys. 2015. V. 11. P. 307.

  8. Blamire M.G., Robinson J.W.A. // J. Phys. Cond. Matter 2014. V. 26. Art. No. 453201.

  9. Leksin P.V., Garif’yanov N.N., Garifullin I.A. et al. // Appl. Phys. Lett. 2010. V. 97. Art. No. 102505.

  10. Westerholt K., Sprungmann D., Zabel H. et al. // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 95. Art. No. 097003.

  11. Leksin P.V., Garif’yanov N.N., Garifullin I.A. et al. // Phys. Rev. Lett. 2011. V. 106. Art. No. 067005.

  12. Leksin P.V., Garif’yanov N.N., Garifullin I.A. et al. // Phys. Rev. Lett. 2012. V. 109. Art. No. 057005.

  13. Leksin P.V., Garif’yanov N.N., Kamashev A.A. et al. // Phys. Rev. B. 2015. V. 91. Art. No. 214508.

  14. Leksin P.V., Garif’yanov N.N., Garifullin I.A. et al. // Phys. Rev. B. 2016. V. 93. Art. No. 100502(R).

  15. Leksin P.V., Kamashev A.A., Schumann J. et al. // Nano Res. 2016. V. 9. P. 1005.

  16. Kamashev A.A., Garif’yanov N.N., Validov A.A. et al. // Beilstein J. Nanotechnol. 2019. V. 10. P. 1458.

  17. Kamashev A.A., Garif’yanov N.N., Validov A.A. et al. // Письма в ЖЭТФ. 2019. Т. 110. № 5. С. 325; Kamashev A.A., Garif’yanov N.N., Validov A.A. et al. // JETP Lett. 2019. V. 110. P. 342.

  18. Kamashev A.A., Garif’yanov N.N., Validov A.A. et al. // Phys. Rev. B. 2019. V. 100. Art. No. 134511.

  19. Singh A., Voltan S., Lahabi K., Aarts J. // Phys. Rev. X. 2015. V. 5. Art. No. 021019.

  20. Kamashev A.A., Leontyev A.V., Garifullin I.A. et al. // Ferroelectrics. 2022. V. 592. No. 1. P. 123.

  21. Deutscher G., Meunie F. // Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22. P. 395.

  22. Mühge Th., Garif’yanov N.N., Goryunov Yu.V. et al. // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 77. P. 1857.

  23. Mühge Th., Westerholt K., Zabel H. et al. // Phys. Rev. B. 1997. V. 55. Art. No. 8945.

  24. Mühge Th., Theis-Bröhl K., Westerholt K. et al. // Phys. Rev. B. 1998. V. 57. Art. No. 5071.

  25. Янилкин И.В., Гумаров А.И., Рогов А.М. и др. // ЖТФ. 2021. Т. 91. № 2. С. 275; Yanilkin I.V., Gumarov A.I., Rogov A.M. et al. // Tech. Phys. 2021. V. 66. No. 2. P. 263.

Дополнительные материалы отсутствуют.