1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Кинетика и катализ
  4. T. 64, № 6, 2023

Кинетика и катализ, 2023, T. 64, № 6, стр. 798-810

Карбонилирование диметилового эфира на цеолите Н-MOR, модифицированном Cu, Co, Mg

М. А. Кипнис a, *, Р. С. Галкин a, Э. А. Волнина a, И. А. Белостоцкий a, Г. Н. Бондаренко a, О. В. Арапова a

a ФГБУН Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН
119991 Москва, Ленинский просп., 29, Россия

* E-mail: kipnis@ips.ac.ru

Поступила в редакцию 16.03.2023
После доработки 29.03.2023
Принята к публикации 05.04.2023

Аннотация

На мордените и феррьерите (SiO2/Al2O3 ≈ 20, “Zeolyst International”) изучены адсорбция, термопрограммированная десорбция и карбонилирование диметилового эфира (ДМЭ). Рассмотрено влияние введения ионным обменом катионов Cu, Co, Mg. Карбонилирование ДМЭ проводили при 200°С, давлении 3 МПа, объемной скорости 8000 мл г–1 ч–1 в смеси (об. %): ⁓2.2 ДМЭ, 92.8–95.5 СО, ост. N2. После индукционного периода содержание метилацетата примерно в 4–5 раз выше для морденита по сравнению с феррьеритом. Образование воды, метанола и углеводородов наблюдается в незначительных количествах. Введение в морденит ионным обменом катионов Cu, Co, Mg (однократный ионный обмен, соотношение катион/Al не более 35%) не только повышает стабильность, но и приводит к возрастанию активности в реакции карбонилирования ДМЭ. Обнаружено, что увеличение содержания меди (с 1.19 до 2.23 мас. %) и Mg (c 0.62 до 1.8 мас. %) по-разному влияет на активность. В случае меди наблюдается ее рост, тогда как в случае магния – падение. Предварительное восстановление медьобменного морденита приводит к появлению частиц металлической меди на поверхности кристаллитов морденита и снижению активности. По данным инфракрасной спектроскопии диффузного отражения in situ введение катионов магния трехкратным ионным обменом ведет к заметному сокращению количества Бренстедовских кислотных центров (БКЦ) как в каналах морденита 12-MR, так и 8-MR. Каталитические характеристики феррьерита при введении ионным обменом меди и магния практически не изменяются.

Ключевые слова: диметиловый эфир, карбонилирование, метилацетат, морденит, феррьерит

Список литературы

  1. Cheung P., Bhan A., Sunley G.J., Iglesia E. // Angew. Chem. 2006. V. 118. P. 1647.

  2. Bhan A., Allian A.D., Sunley G.J., Law D.J., Iglesia E. // J. Am. Chem. Soc. 2007. V. 129. P. 4919.

  3. Волнина Э.А., Кипнис М.А., Хаджиев С.Н. // Нефтехимия. 2017. Т. 57. № 3. С. 243. (Volnina E.A., Kipnis M.A., Khadzhiev S.N. // Petrol. Chem. 2017. V. 57. № 5. P. 353.).

  4. Кипнис М.А., Волнина Э.А. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. С. 147. (Kipnis M.A., Volnina E.A. // Kinet. Catal. 2022. V. 63. Р. 129).

  5. Zhan E., Xiong Z., Shen W. // J. Energy Chem. 2019. V. 36. P. 51.

  6. Le T.T., Chawla A., Rimer J.D. // J. Catal. 2020. V. 391. P. 56.

  7. Alberti A. // Zeolites. 1997. V. 19. P. 411.

  8. Simoncic P., Armbruster T. // Am. Mineral. 2004. V. 89. P. 421.

  9. Kerr I.S. // Nature. 1966. V. 210. P. 294.

  10. Wang S., Guo W., Zhu L., Wang H., Qiu K., Cen K. // J. Phys. Chem. C. 2015. V. 119. P. 524.

  11. Li Y., Huang S., Cheng Z., Wang S., Ge Q., Ma X. // J. Catal. 2018. V. 365. P. 440.

  12. Cheng Z., Huang S., Li Y., Cai K., Yao D., Lv J., Wang S., Ma X. // Appl. Catal. A: Gen. 2019. V. 576. P. 1.

  13. Zhan H., Huang S., Li Y., Lv J., Wang S., Ma X. // Catal. Sci. Technol. 2015. V. 5. P. 4378.

  14. Reule A.A.C., Semagina N. // ACS Catal. 2016. V. 6. P. 4972.

  15. Reule A.A.C., Prasad V., Semagina N. // Micropor. Mesopor. Mater. 2018. V. 263. P. 220.

  16. Blasco T., Boronat M., Concepcion P., Corma A., Law D., Vidal-Moya J.A. // Angew. Chem. Int. Ed. 2007. V. 46. P. 3938.

  17. Ma M., Zhan E., Huang X., Ta N., Xiong Z., Bai L., Shen W. // Catal. Sci. Technol. 2018. V. 8. P. 2124.

  18. Xu F., Hong Z., Lv J., Chen C., Zhao G., Miao L., Yang W., Zhu Z. // Appl. Catal. A: Gen. 2022. V. 648. 118928.

  19. Кипнис М.А., Самохин П.В., Яшина О.В., Сухореброва О.А. // Журн. физ. химии. 2013. Т. 87. С. 868. (Kipnis M.A., Samokhin P.V., Yashina O.V., Sukhorebrova O.A. // Rus. J. Phys. Chem. A. 2013. V. 87. № 5. P. 851.).

  20. Кипнис М.А., Белостоцкий И.А., Волнина Э.А., Лин Г.И., Маршев И.И. // Кинетика и катализ. 2018. Т. 59. № 6. С. 715. Kipnis M.A., Belostotskii I.A., Volnina E.A., Lin G.I., Marshev I.I. // Kinet. Catal. 2018. V. 59. P. 754.).

  21. Самохин П.В., Белостоцкий И.А., Маршев И.И., Кипнис М.А. // Журн. аналит. химии. 2019. Т. 74. № 9. С. S21. (Samokhin P.V., Belostotskii I.A., Marshev I.I., Kipnis M.A. // J. Anal. Chem. 2019. V. 74. Suppl. 2. P. S17.).

  22. Rasmussen D.B., Christensen J.M., Temel B., Studt F., Moses P.G., Rossmeisl J., Riisager A., Jensen A.D. // Catal. Sci. Technol. 2017. V. 7. P. 1141.

  23. Feng P., Zhang G., Chen X., Zang K., Li X., Xu L. // Appl. Catal. A: Gen. 2018. V. 557. P. 119.

  24. Kim E.J., Gao X., Tian J., Bae J.W. // Catal. Today. 2023. V. 411–412. 113822.

  25. Cherkasov N., Vazhnova T., Lukyanov D.B. // Vib. Spectrosc. 2016. V. 83. P. 170.

  26. Литтл Л. Инфракрасные спектры адсорбированных молекул. Пер. с англ. М.: Мир, 1969. 514 с. (Little L.H. Infrared spectra of adsorbed species. London-New York: Academic Press, 1966. 428 p.)

  27. Theivasanthi T., Alagar M. // Arch. Phys. Res. 2010. V. 1. № 2. P. 112.

  28. Reule A.A.C., Shen J., Semagina N. // ChemPhysChem. 2018. V. 19. P. 1500.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Кинетика и катализ

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал