Коллоидный журнал, 2020, T. 82, № 4, стр. 432-439

1. ВВЕДЕНИЕ

Для экспресс-анализа размера взвешенных в газе наночастиц используется поточный диффузионный метод, основанный на измерении коэффициента проскока частиц $P = {n \mathord{\left/ {\vphantom {n {{{n}_{0}}}}} \right. \kern-0em} {{{n}_{0}}}}$ через набор сеток, называемых диффузионными батареями (ДБ). Здесь ${{n}^{{}}}$ – концентрация частиц на выходе, ${{n}_{0}}$ – на входе. По величине проскока ${n \mathord{\left/ {\vphantom {n {{{n}_{0}}}}} \right. \kern-0em} {{{n}_{0}}}}$ определяют коэффициент диффузии частиц $D$, который связан с радиусом сферических частиц ${{r}_{{\text{p}}}}$ формулой Эйнштейна–Милликена–Каннингема [1]

где ${{k}_{{\text{B}}}}$ – постоянная Больцмана, $T$ – абсолютная температура, $A$ = 1.246, $B$ = 0.42, $b$ = 0.87, $\lambda $ – средняя длина свободного пробега газовых молекул, $\mu $ – вязкость газа.

Интерес к диффузионному методу возрос после того, как было показано [2], что при логнормальном распределении размеров частиц зависимости проскока частиц с разной степенью полидисперсности и с одинаковым средним геометрическим размером от параметра, включающего скорость течения аэрозоля и размеры ДБ, пересекаются в узком интервале значений, ${n \mathord{\left/ {\vphantom {n {{{n}_{0}}}}} \right. \kern-0em} {{{n}_{0}}}}$ = 0.36–0.37, причем величина проскока, соответствующая этой точке, очень слабо зависит от среднего размера частиц. В [2] это было показано на примере щелевых ДБ (для плоскопараллельного канала). Впоследствии результат работы [2] был подтвержден численным методом для ДБ, состоящих из слоев цилиндрических волокон, расположенных перпендикулярно потоку [3–5]. Использование в качестве ДБ слоя волокон оказалось возможным благодаря экспериментальному подтверждению [6] полученной ранее аналитической связи коэффициента диффузии с безразмерным коэффициентом проскока P монодисперсных наночастиц при заданной входной скорости потока $U$ перед слоем параллельных волокон

где $a$ – радиус волокна, $l = {\alpha \mathord{\left/ {\vphantom {\alpha {\pi {{a}^{2}}}}} \right. \kern-0em} {\pi {{a}^{2}}}}$ – длина волокон в единице объема фильтра, $\alpha $ – плотность упаковки волокон, $H$ – толщина слоя волокон, $\eta $ – коэффициент захвата – доля частиц, осаждающихся на волокне из набегающего потока, в данном случае равный [7, 8] где ${\text{Pe}} = {{2aU} \mathord{\left/ {\vphantom {{2aU} D}} \right. \kern-0em} D}$ – диффузионное число Пекле, $k = {{4\pi } \mathord{\left/ {\vphantom {{4\pi } F}} \right. \kern-0em} F}$ – гидродинамический фактор, $F$ – безразмерная сила сопротивления единицы длины волокна. (При выводе формулы (3) множитель перед $k$ в общем виде выражается через гамма-функции следующим образом: ${{3}^{{{{11} \mathord{\left/ {\vphantom {{11} 6}} \right. \kern-0em} 6}}}}\Gamma \left( {{2 \mathord{\left/ {\vphantom {2 3}} \right. \kern-0em} 3}} \right)$${{\left( {{{\Gamma \left( {{3 \mathord{\left/ {\vphantom {3 4}} \right. \kern-0em} 4}} \right)} \mathord{\left/ {\vphantom {{\Gamma \left( {{3 \mathord{\left/ {\vphantom {3 4}} \right. \kern-0em} 4}} \right)} \pi }} \right. \kern-0em} \pi }} \right)}^{{{4 \mathord{\left/ {\vphantom {4 3}} \right. \kern-0em} 3}}}} \approx 2.892$.) Эффективности осаждения наночастиц на волокно в гексагональной модели и в отдельном изолированном ряду параллельных волокон оказались почти равными, при этом близкими оказались и силы сопротивления, для которых значения $k$ равны соответственно для гексагональной структуры [9] и для отдельного ряда волокон [10] где $t = {{\pi b} \mathord{\left/ {\vphantom {{\pi b} 2}} \right. \kern-0em} 2}$, ${{b = a} \mathord{\left/ {\vphantom {{b = a} h}} \right. \kern-0em} h}$.

В обзоре [11] указывалось на перспективность использования в качестве ДБ упорядоченной волокнистой структуры, но на практике широкое распространение получили ДБ из непараллельных волокон. В [12] в качестве ДБ был предложен слой волокон, который состоял из близко расположенных рядов параллельных волокон, повернутых друг относительно друга на произвольный угол (веерная модель). В недавней работе [5] авторы уточнили метод определения полидисперсности измеряемых частиц c помощью веерной модели.

Проскок наночастиц через “веерную” ДБ описывается формулой (2), но с другим коэффициентом захвата, не зависящим от $\alpha $,

Эта эмпирическая формула была получена для высокопористого модельного фильтра c $\alpha $ < 0.07 при условии, что скорость потока равна отношению расхода к площади фильтра, т.е. при входной скорости невозмущенного течения $U$ [6]. Осаждение наночастиц не изменялось при сближении рядов волокон с большим шагом $2h$, т.е. при $b$ $ \ll $ 1, несмотря на их взаимное гидродинамическое влияние, приводящее к росту перепада давления в модели (перепад давления слабо возрастал, а проскок не изменялся). Однако для плотных веерных моделей с малым шагом в ряду при $b$ > 0.2 (с большими значениями $\alpha $), эксперименты не проводились, и эффективность осаждения частиц не могла быть найдена аналитически, поскольку течение в веерной модели является трехмерным. Отметим, что постоянство эффективности осаждения наночастиц при уплотнении фильтров наблюдалось и для реальных волокнистых фильтров с малой плотностью упаковки [6]. Полученные результаты для веерной модели использовались в теории тонкой фильтрации для расчета эффективности высокопористых реальных фильтров [13].

Наиболее широкое распространение веерная модель получила после того, как Ченг и Йех предложили в качестве ДБ применять плотные сетки [14]. Свои результаты авторы аппроксимировали следующей формулой:

при этом в число ${\text{Pe}}$ также подставлялась скорость невозмущенного течения перед фильтром $U$. Позднее эта формула была подтверждена в экспериментальных работах [15–17]. Таким образом, в случае плотных сеток коэффициент захвата описывается эмпирической формулой

В плетеных сетках параллельные волокна расположены довольно плотно. Отношение диаметра волокна к расстоянию между осями соседних параллельных волокон составляет примерно $b$ = = 0.3–0.4, и в столь плотных системах волокон плотность упаковки должна заметно влиять на осаждение частиц. Ранее гидродинамическое сопротивление и диффузионное осаждение частиц в отдельных сетках рассматривалось в [18, 20], причем особое внимание уделялось случаю осаждения частиц при Ре < 1, для которого в [19] была развита теория. Были рассмотрены сетки типа pressure welded screen (DIN 4192, ISO 4783/3) [21], представляющие собой пары сдвоенных под прямым углом рядов параллельных волокон. В [22] было показано, что рассчитанное гидродинамическое сопротивление этих сеток почти не отличается от измеренных значений сопротивления плетеных сеток.

В случае высокопористых волокнистых фильтров учет плотности упаковки имеет второстепенное значение, но для плотных сеточных ДБ он оказывается существенным. В данном сообщении мы численно исследуем диффузионное осаждение наночастиц из трехмерного стоксова потока в ДБ, состоящей из сеток с разной плотностью упаковки, проверим постоянство коэффициента захвата при сближении сеток и то, насколько обоснованно используется веерная модель в диффузионном методе.

2. МЕТОД РАСЧЕТА

Поля скоростей и концентрации находились из численного решения стационарных уравнений Стокса [23]

и конвективной диффузии [24] описывающих соответственно течение вязкой несжимаемой жидкости при малых числах Рейнольдса $\operatorname{Re} = {{2aU} \mathord{\left/ {\vphantom {{2aU} \nu }} \right. \kern-0em} \nu } \ll 1$, где $\nu $ – кинематическая вязкость газа, и перенос взвешенных броуновских частиц в конвективном потоке. Расчетная ячейка показана на рис. 1. В уравнениях (9) и (10) ${\mathbf{u}}$ – вектор скорости потока, $p$ – давление. Здесь все переменные приведены к безразмерному виду с использованием характерных масштабов длины и скорости – радиуса волокна $a$ и скорости набегающего потока $U$. В качестве граничных условий на поверхности волокон ставились условия прилипания ${\mathbf{u}} = 0$ и поглощения частиц $n = 0$. На входной границе при $x = - L$ ставились условия невозмущенной скорости ${\mathbf{u}} = 1$ и однородной концентрации $n = 1$, при $x = L$ – условия отсутствия вязких напряжений, нулевого давления $p = 0$ и выравнивания концентрации. На боковых, верхней и нижней гранях ячейки ставились условия симметрии для компонент скорости и концентрации.

Метод численного решения задачи изложен в [18]. Безразмерная сила сопротивления единицы длины волокна была найдена интегрированием по поверхности цилиндра проекции локального потока импульса на направление потока жидкости

где поток импульса равен ${\mathbf{T}} = \left( { - p{\text{I}} + \sigma {\kern 1pt} '} \right){\mathbf{n}}$ [23], $\sigma {\kern 1pt} '$ – тензор вязких напряжений, ${\text{I}}$ – единичный тензор, ${\mathbf{n}}$ – вектор внешней нормали к поверхности, $dS$ − элемент поверхности.

Рассчитав поле концентрации, находим коэффициент проскока частиц через модельную сетку, который для любых значений ${\text{Pe}}$ и $b$ связан с коэффициентами захвата частиц волокнами, образующими модельную сетку, следующим соотношением:

где $i$ − число рядов волокон, $\eta _{j}^{{}}$ − коэффициент захвата частиц волокном (j – номер ряда), рассчитываемый по формуле Здесь коэффициент захвата волокна определен как отношение интегрального нормального диффузионного потока на волокно к диффузионному потоку на входе в расчетную ячейку на площади проекции волокна.

Как показывают расчеты, при больших ${\text{Pe}}$ коэффициент захвата для всех сеток в ДБ практически одинаков, и проскок частиц через батарею из большого числа сеток в этом случае равен $P = \exp \,{\kern 1pt} \left( { - 2alH\,\bar {\eta }} \right)$. Учитывая, что плотность упаковки модельной сетки равна $\alpha = {{\pi a} \mathord{\left/ {\vphantom {{\pi a} {4h}}} \right. \kern-0em} {4h}}$, получим $l = {\alpha \mathord{\left/ {\vphantom {\alpha {\pi {{a}^{2}}}}} \right. \kern-0em} {\pi {{a}^{2}}}} = {1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {4h}}} \right. \kern-0em} {4h}}a$. Толщина слоя из сомкнутых $N$ рядов волокон равна $H = N2а$, и, следовательно, $2alH = {{Na} \mathord{\left/ {\vphantom {{Na} h}} \right. \kern-0em} h}$, т.е. $P = \exp \left( { - bN\bar {\eta }} \right)$, откуда средний коэффициент захвата наночастиц волокном в ДБ равен

Средний коэффициент захвата волокном в слое из $N$ рядов волокон может быть также найден с учетом (12), если рассчитана безразмерная концентрация за ним, усредненная по площади поперечного сечения расчетной ячейки, Для одной сетки, состоящей из двух рядов волокон, средний коэффициент захвата равен

Вычисленные по (16) и (14) значения коэффициентов захвата одиночных сеток и пакетов из восьми сеток с разными $b$ сравним далее с рассчитанными по формулам (3) и (8).

3. РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ И ВЫВОДЫ

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Из результатов расчетов следует, что, поскольку гидродинамическое сопротивление стоксову потоку при $\operatorname{Re} $ $ \ll $ 1 рассмотренных модельных сеток и плетеных сеток, используемых в ДБ, практически совпадает [22], и коэффициенты захвата для плотных сеток и веерной модели также очень близки, то при вычислении коэффициента диффузии наночастиц по измеренным значениям проскока через ДБ из плотных сеток можно пользоваться эмпирической формулой (8) в широком диапазоне чисел Пекле, при Ре > 10, подставляя в число Пекле значение скорости невозмущенного течения $U$. Кроме того, при больших числах Пекле, ${\text{Pe}}$ > 1000, коэффициент проскока можно оценить также по аналитической формуле для изолированного ряда (3), используя соответствующее значение силы, рассчитаннoе по (17). В последнем случае достаточно знать просвет сетки и диаметр проволочки, не проводя измерений истинной плотности упаковки в единице объема сеточной ДБ.

В заключение отметим, что сеточный диффузионный метод может быть использован и для определения коэффициента диффузии субмикронных частиц [14, 15]. Однако при учете собственного размера субмикронных частиц эффект скольжения газа на волокнах обычно не учитывается, поскольку число Кнудсена ${\text{Kn}} = {\lambda \mathord{\left/ {\vphantom {\lambda a}} \right. \kern-0em} a}$ для толстых волокон в сетках мало (${\text{Kn}}$ $ \ll $ 1). Но для таких волокон мал и параметр зацепления $R = {{{{r}_{p}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{r}_{p}}} a}} \right. \kern-0em} a} \ll 1$, и поэтому, сколь бы большим волокно не было, скольжение газа на волокне влияет на осаждение, так как поправка к коэффициенту захвата за счет зацепления, учитывающая скольжение газа, равна (1 + ${{{\text{Kn}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{\text{Kn}}} R}} \right. \kern-0em} R}$) [29, 13 ]. Не учитывая влияние скольжения газа на зацепление частиц и специфику диффузионного осаждения при малых ${\text{Pe}}$ [19], авторы иногда предлагают свои подгоночные коэффициенты в отдельных членах в формуле для суммарного коэффициента захвата в веерной модели [30]. Отметим также необходимость учета полноты укрупнения наночастиц до и после ДБ в пересыщенных парах разных жидкостей. Вопрос о детектировании укрупненных наночастиц, доля которых зависит от их размера и концентрации, рассмотрен в [31].