Кристаллография, 2022, T. 67, № 3, стр. 497-502

ВВЕДЕНИЕ

Нейтроны, будучи частицами с нулевым электрическим зарядом, при взаимодействии с веществом не вызывают непосредственной ионизации. Данный факт делает их гораздо более сложным типом излучения для регистрации, мониторинга и точного определения характеристик. Механизм регистрации тепловых (с энергиями менее 1 эВ) нейтронов является непрямым и основан на их взаимодействии с ядрами, обладающими большими сечениями захвата нейтронов. В результате этого взаимодействия рождаются вторичные ионизирующие частицы, которые могут быть зарегистрированы по ионизации или по вызываемой ими сцинтилляции. На сегодня для регистрации тепловых нейтронов в качестве их конвертеров в ионизирующие частицы наиболее широко используются ³He, ⁶Li и ¹⁰B, чьи сечения захвата нейтронов с энергией 25 мэВ составляют 5300, 940 и 3800 барн соответственно (1 барн = = 10^–24 см²).

Качество нейтронного детектора определяется его эффективностью регистрации нейтронов, низкой чувствительностью к гамма-излучению, пространственным разрешением и минимальным мертвым временем (максимально возможной скоростью счета нейтронов). Относительная значимость каждой из указанных характеристик зависит от конкретных задач, в которых используется детектор. В ряде случаев играют роль и практические аспекты использования детектора, такие как его стоимость, отсутствие необходимости (или редкая необходимость) профилактического обслуживания, долговременная стабильность характеристик в различных режимах эксплуатации, низкое энергопотребление, простота использования и компактность детектора. В зависимости от предъявляемых требований к настоящему времени разработан достаточно обширный, но тем не менее намного меньший, чем для регистрации гамма-излучения и заряженных частиц, набор различных типов нейтронных детекторов.

Полупроводниковые детекторы нейтронов привлекают специалистов возможностью обеспечить высокую скорость счета, низкой чувствительностью к гамма-излучению и особенно возможностью добиться сверхвысокого пространственного разрешения (определения координат попадания нейтронов в детектор), что исключительно актуально для создания новых типов приборов для нейтронной радиографии и томографии. Полупроводниковые детекторы могут быть исключительно компактными (в тех применениях, где это необходимо), работают при достаточно низких приложенных напряжениях, стабильны и могут быть интегрированы в систему сбора данных, обеспечивая регистрацию данных в режиме онлайн. Нерешенная до сих пор проблема касается низкой эффективности регистрации нейтронов. Подходы к решению проблем, связанных с использованием полупроводников для создания оптимизированных детекторов нейтронов, можно найти, например, в [1].

Типичный полупроводниковый детектор состоит из тонкого слоя поглощающего нейтроны материала, нанесенного на полупроводниковый диод. Обычно в качестве поглощающего слоя используют ¹⁰B или ⁶LiF благодаря их большому сечению поглощения тепловых нейтронов, стабильности характеристик и типу генерируемых в результате реакции захвата нейтронов ионизирующих частиц. Регистрация нейтронов происходит, когда генерируемые продукты ядерной реакции достигают активной области полупроводника, формируя электрон-дырочные пары, обеспечивающие электрический ток к электродам на поверхности детектора. Для обеспечения оптимальной эффективности регистрации нейтронов толщина поглощающего нейтроны слоя материала должна быть достаточно большой, чтобы максимальное количество нейтронов было захвачено ядрами материала. Но при этом толщина должна быть и достаточно малой, чтобы продукты ядерной реакции могли достичь активной области полупроводника. Для стандартного плоского кремниевого диода максимальная эффективность регистрации нейтронов составляет ∼5% при однослойном покрытии [2]. При использовании двойного поглощающего слоя (⁶Li/¹⁰B) и оптимизации геометрии детектора эффективность может быть увеличена до 25% [2]. Ключевой проблемой таких детекторов остается потеря эффективности регистрации нейтронов при увеличении толщины поглощающего нейтроны слоя, несмотря на рост полного числа актов поглощения в слое и числа заряженных продуктов ядерной реакции.

Альтернативный подход для получения высокого пространственного разрешения в сочетании с высокой эффективностью регистрации состоит в использовании гомогенного полупроводникового материала, в котором поглощающие нейтроны ядра являются элементами структуры кристалла. В этом случае поглощение нейтронов и их конверсия в ионизирующие продукты ядерной реакции, которые и регистрируются в итоге, происходит во всем объеме полупроводника. Это позволяет существенно увеличить эффективность регистрации нейтронов, сохраняя все другие преимущества полупроводникового детектора.

В последние годы большое внимание уделяется литийсодержащим полупроводникам, среди которых монокристаллы ⁶LiInSe₂ рассматриваются как один из наиболее перспективных материалов. Данный полупроводник обладает подходящей шириной запрещенной зоны (∼2.9 эВ при комнатной температуре) и хорошими характеристиками транспорта электронов [3].

Регистрация нейтронов кристаллом ⁶LiInSe₂ базируется на ядерной реакции ⁶Li(n, α)³H, и большое энерговыделение в данной реакции (∼4.78 МэВ) потенциально может обеспечить исключительно хорошую дискриминацию сигналов от нейтронов и гамма-квантов. Более того, средняя длина пробега тепловых нейтронов в ⁶LiInSe₂ составляет 920 мкм, что позволяет обеспечить высокую эффективность регистрации нейтронов (более 50%) при достаточно малой толщине монокристаллов, что дополнительно снижает чувствительность к гамма-излучению.

Цель данной работы – сравнительное исследование применимости монокристаллов LiInSe₂ для регистрации тепловых нейтронов в качестве сцинтилляционного и полупроводникового детекторов и оценка эффективности регистрации нейтронов.

ИСПОЛЬЗОВАННЫЕ МОНОКРИСТАЛЛЫ И МЕТОДИКИ ИЗМЕРЕНИЙ

Ввиду отсутствия возможности использования для выращивания монокристаллов изотопа ⁶Li, имеющего максимальное сечение захвата нейтронов, в данной работе использовалась естественная смесь изотопов, в которой концентрация ⁶Li составляет 7.5%. В [4] теоретическая эффективность регистрации нейтронов с длиной волны ∼4 Å оценивалась примерно в 60% для обогащенных до 95% изотопом ⁶Li монокристаллов ⁶LiInSe₂. Экспериментальные значения эффективности были получены в диапазоне 35–55%. Соответственно, для использованных в настоящей работе кристаллов можно ожидать максимальную теоретическую эффективность регистрации нейтронов на уровне около 1% для длин волн нейтронов 1 Å и около 3.5% для 4 Å. С учетом максвелловского распределения нейтронов по длинам волн после замедлителя с максимумом ∼1.8 Å ожидаемая эффективность регистрации может быть в диапазоне 1.5–2%.

Монокристаллы LiInSe₂ выращивали в вертикальной модификации метода Бриджмена–Стокбаргера [5]. Структура кристалла относится к типу β-NaFeO₂ (пр. гр. Pna2₁ или $C_{{2{v}}}^{9}$) [6].

Из выращенных кристаллов были вырезаны две пластинки размером 5 × 5 мм² и толщиной 1.5 мм. Одна из пластин не подвергалась дополнительной обработке и имела неоднородную окраску с областями зеленоватого и светло-красного цвета, аналогично кристаллу, исследованному в [7]. Вторую отжигали в атмосфере селена при температуре, близкой к 800°С, что приводило к однородной темно-желтой окраске. Желтый кристалл оказался оптически прозрачным в видимом свете и очень схожим с кристаллом, изученным в [8]. В [9] показано, что вариации цвета связаны с появлением точечных дефектов в кристалле. Ширина запрещенной зоны различна для выращенных и отожженных образцов LiInSe₂ в зависимости от типа и концентрации точечных дефектов. Фотографии кристаллов приведены на рис. 1.

Рис. 1.

Кристаллы LiInSe₂: а – с областями красного и зеленого цвета, б – желтого цвета.

Аппаратура и сцинтилляционный метод регистрации. Для исследования чувствительности кристаллов LiInSe₂ к нейтронам использовали систему регистрации, представленную на рис. 2. Кристаллы помещали на окно фотоэлектронного умножителя Hamamatsu E7718-03. Сцинтилляционный отклик, преобразованный в электрический сигнал, формировался усилителем Ortec 572 и далее подавался на амплитудный анализатор. Накопленные данные считывали по интерфейсу USB-2 в память компьютера.

Рис. 2.

Схема системы сцинтилляционного метода регистрации.

Измерения проводили при комнатной температуре в течение 2 ч. Источник нейтронов ²⁵²Cf помещали в шарообразный полиэтиленовый замедлитель диаметром 30 см, расстояние от кристалла до замедлителя 2 см. Дополнительно были проведены измерения с использованием свинцового и кадмиевого фильтра, так как источник ²⁵²Cf обладает большим гамма-фоном.

Аппаратура и зарядовый метод регистрации. Для зарядового метода регистрации использована система, представленная на рис. 3. На золотое покрытие кристалла наклеены электрические контакты с помощью клея высокой электропроводимости KONTAKTOL (рис. 4), выход подключен к зарядочувствительному предусилителю ORTEC 120-3F. Выходной сигнал формируется усилителем ORTEC 572 и подается на анализатор, накопленные спектры сохраняются в памяти компьютера.

Рис. 3.

Схема зарядового метода регистрации.

Рис. 4.

Кристалл с золотым покрытием с наклеенными электрическими контактами.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ

Сцинтилляционные характеристики. Амплитудные спектры желтого и красного кристаллов LiInSe₂, полученные при облучении источником нейтронов ²⁵²Сf, представлены на рис. 5.

Рис. 5.

Амплитудные спектры красного (а) и желтого (б) кристаллов (1 – фон, 2 – источник ²⁵²Cf; время измерения – 3600 с, напряжение – 1200 В, усиление – 1500, время формировки – 6 мкс).

Амплитудные спектры с использованием свинцового и кадмиевого фильтров представлены на рис. 6. Кадмиевый фильтр поглощает тепловые нейтроны, гамма-фон при этом регистрируется. Свинцовый фильтр ослабляет гамма-излучение и пропускает нейтроны. Полученные данные согласуются с результатами [10], где применяли аналогичный источник ²⁵²Cf. Из рис. 6 видно, что амплитудные спектры с кадмиевым и свинцовым фильтрами почти не различаются. Это означает, что использовать амплитудную дискриминацию для подавления регистрации гамма-квантов затруднительно для сцинтилляционного метода. Следует учитывать, что в представленных спектрах присутствует гамма-излучение от кадмиевого фильтра при поглощении нейтронов, а также доля гамма-квантов от активации In в кристалле при облучении.

Рис. 6.

Амплитудные спектры кристалла желтого цвета, полученные с использованием кадмиевого и свинцового фильтров (1 – фон, 2 – источник ²⁵²Cf с кадмиевым фильтром перед кристаллом, 3 – источник ²⁵²Сf со свинцовым фильтром перед кристаллом; время измерения – 3600 с, высокое напряжение – 1200 В, усиление – 1500, время формировки – 6 мкс).

Зарядовый метод регистрации. На рис. 7 представлены амплитудные спектры, полученные при измерении зарядовым методом. Ввиду малой эффективности регистрации нейтронов изучаемыми кристаллами источник нейтронов ²⁵²Cf (10⁵ н/(см² с)) не обеспечивал необходимую скорость набора спектра. Поэтому использовали нейтронный генератор ИНГ-07 с энергией нейтронов 2.45 МэВ и интенсивностью 10⁷ н/(см² с) [11]. Для получения тепловых нейтронов применяли плоский полиэтиленовый замедлитель толщиной 10 см. Расстояние от замедлителя до кристалла 3 см. Желтый кристалл показал заметно более высокую эффективность регистрации нейтронов по сравнению с красным.

Рис. 7.

Амплитудные спектры желтого (а) и красного (б) кристаллов (1 – фон, 2 – нейтронный генератор; время измерения – 3600 с, высокое напряжение – 300 В, усиление – 160, время формировки – 6 мкс).

На красном кристалле проведены измерения амплитудных и времяпролетных спектров на канале 6А [12] импульсного реактора ИБР-2 [13]. Результаты показаны рис. 8.

Рис. 8.

Спектры красного кристалла, полученные на реакторе ИБР-2: а – амплитудные спектры (1 – фон, 2 – нейтроны ИБР-2, канал 6А, время измерения – 600 с, высокое напряжение – 300 В, усиление – 250, время формировки – 6 мкс), б – времяпролетный спектр (ИБР-2, канал 6А, время измерения – 1000 с).

СРАВНИТЕЛЬНОЕ ИЗМЕРЕНИЕ ЭФФЕКТИВНОСТИ РЕГИСТРАЦИИ НЕЙТРОНОВ

Для оценки эффективности регистрации нейтронов кристаллами использовали газонаполненный гелиевый нейтронный детектор “Гелий-18/190-8.0/ОЦ” [14], эффективность регистрации которого оценивалась в 80%. Измерения проводили с нейтронным генератором, обеспечивающим отсутствие гамма-фона и более высокий нейтронный поток. Перед гелиевым детектором устанавливали кадмиевый фильтр с вырезанным окном размером 5 × 5 мм², равным площади изучаемых кристаллов. Измерения проводили одновременно для кристаллов и гелиевой трубки. Полученная в результате эффективность регистрации нейтронов для желтого и красного кристаллов составила 0.7 и 0.2% соответственно.

ВЫВОДЫ

Проведенные исследования подтверждают перспективность использования желтого и красного кристаллов LiInSe₂ в качестве детекторов нейтронов. Вместе с тем сравнительный анализ указывает на то, что желтый кристалл имеет лучшие характеристики, чем красный, что определено условиями выращивания кристаллов и более высокой степенью совершенства желтого кристалла. Так, сравнительная эффективность регистрации нейтронов для желтого и красного кристаллов составляет 0.7 и 0.2% соответственно. Расхождение между оценочной величиной эффективности регистрации нейтронов 1.5–2% и полученными экспериментально результатами является удовлетворительным. На таком низком уровне эффективности, что также означает невысокую статистическую точность данных, трудно ожидать более точного согласия. Одной из возможных причин низкой эффективности является недостаточное качество электрических контактов кристалла, в данном случае созданных с использованием токопроводящего клея. В дальнейшей работе для создания контактов планируется применять ультразвуковую сварку.

Для повышения эффективности регистрации нейтронов планируется исследование кристаллов LiInSe₂, выращенных с использованием изотопа ⁶Li высокого уровня обогащения. Также необходимо провести оптимизацию процессов выращивания кристаллов высокой степени совершенства, однородной окраски и с высокой подвижностью носителей заряда.

Рост кристаллов выполнен в рамках государственного задания ИГМ СО РАН. Работа выполнена при финансовой поддержке Министерства науки и высшего образования Российской Федерации, соглашение № 075-10-2021-115 от 13 октября 2021 г. (внутренний номер 15.СИН.21.0021).