Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2019, № 4, стр. 9-16

ВВЕДЕНИЕ

В серии наших предыдущих работ сообщалось о возможности стимулирования DD-реакций:

в твердотельных дейтерированных мишенях пучком рентгеновских квантов с энергией 20−30 кэВ [1], а также о появлении в рентгеновских спектрах флуоресценции от мишеней при бомбардировке их пучками ионов “дополнительных” пиков, появление которых нельзя ассоциировать ни с одним из известных элементов [2]. Еще ранее была показана возможность протекания DD-реакции стимулированной в дейтерированных мишенях Pd/PdO:D_x и Ti/TiO₂:D_x пучками электронов и рентгеновских квантов [3].

В данной работе мы продолжили исследование выходов продуктов ядерных реакций при облучении дейтерированных структур пучком рентгеновских квантов с использованием трековых детекторов и полупроводниковых детекторов заряженных частиц. Кроме того, были получены новые данные по спектрам флуоресценции и обнаружены “дополнительные” пики при облучении рентгеновскими квантами мишеней с ярко выраженной текстурой (дейтерированный CVD-алмаз и палладий). Установлено отсутствие “дополнительных” пиков для мишеней с гомогенной структурой без выделенных направлений (дейтерированный графит и титан).

МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Общая схема эксперимента в первой серии измерений приведена на рис. 1. Исследуемый образец помещался на медный держатель, позволявший поворачивать мишень, и облучался пучком рентгеновских квантов с помощью рентгеновской трубки с анодом из Cr. Острофокусная рентгеновская трубка моноблочной конструкции фирмы ООО “ИФО” была снабжена поликапиллярной полулинзой. Диаметр фокального пятна на образце составлял примерно 2.5 мм. Поток фотонов у острофокусной трубки с Cr-анодом был равен примерно 1.2 × 10⁵ фотонов/с на 1 мм².

Общая схема эксперимента во второй серии измерений приведена на рис. 2. Исследуемый образец помещался на медный держатель, позволявший поворачивать мишень, и облучался пучком рентгеновских квантов с помощью рентгеновской трубки БС-17 “Светлана” с анодом из Fe, моноблочной конструкции, снабженной коллиматором. Диаметр фокального пятна на образце составлял примерно 3 мм. Поток фотонов у трубки с Fe-анодом составлял примерно 3 × 10⁴ фотонов/с на 1 мм²

Для регистрации рентгеновского излучения использовали кремниевый полупроводниковый детектор фирмы АМРТЕК (XR-100CR Spectrometer). Калибровка детектора проводилась с помощью источника рентгеновских квантов Fe-55 а также по известным линиям характеристического излучения. Для детектирования нейтронов продуктов DD-реакции использовали нейтронные детекторы на основе счетчиков Не-3 СНМ-18. Для детектирования нейтронов и протонов продуктов DD-реакций применялся трековый детектор CR-39. Для детектирования протонов и альфа-частиц применяли кремниевые полупроводниковые детекторы. Калибровку полупроводниковых детекторов проводили с помощью источника альфа-частиц Pu-239.

Измерения нейтронной эмиссии выполняли с помощью детектора на основе счетчиков H-3 СНМ-18, снабженных парафиновым радиатором. Детектор состоял из двух групп счетчиков по 12 счетчиков в каждой, расположенных на разных расстояниях от мишени. Эффективности детектирования нейтронов с источником Cf-252, помещенном на место мишени, составили для ближней и дальней от мишени групп счетчиков 7 × 10^–4 и 6.5 × 10^–5, соответственно. Фоновые измерения выполняли без дейтерированной мишени при включенной рентгеновской трубке, облучавшей медную подложку.

Калибровка детектора CR-39 была проведена с помощью протонного пучка ускорителя Ван де Граафа (Е_р = 0.75−3.0 МэВ), стандартных α-источников (Е_α = 2−7.7 МэВ) и пучка циклотрона (Е_α = 8−30 МэВ) в НИИЯФ МГУ. После облучения детекторы травились в растворе 6 М NaOH в H₂O при 70°С в течение 7 ч. Исследования треков проводили на оптическом микроскопе МБИ-9 снабженном CCD-камерой. Подробно калибровка трековых детекторов CR-39 описана в работе [4]. Согласно калибровочным измерениям протоны с энергией 1–3 МэВ имеют диаметры треков 5–7 мкм.

Образцы CVD-алмаза толщиной 400 мкм были выращены в плазмохимическом реакторе с СВЧ-разрядом УПСА-100 (частота 2.45 ГГц, СВЧ мощность до 5 кВт) в газовых смесях СН₄−Н₂−О₂ [5]. В выбранных условиях полученные алмазные пленки имели черный цвет из-за многочисленных структурных дефектов в кристаллитах, таких как двойники и аморфизованные области размером порядка 1 нм. В литературе для подобного материала принято обозначение black diamond.

Дейтерированные кристаллические структуры палладия Pd/PdO:D_x, аналогичные тем, которые использовались для исследования выходов DD-реакции при низкой энергии [6, 7], изготавливались по следующей методике. Образцы Pd/PdO были получены термическим окислением из фольги Pd (чистота 99.95%) толщиной 50 мкм с размерами S = 30 × 10 мм². Толщина оксидной пленки на поверхности составляла около 40 нм. Электрохимическая нагрузка дейтерием проводилась перед облучением в растворе 0.3 М LiOD в D₂O с анодом из Pt, плотность тока составляла10 мА/см², x = D/Pd ~ 0.73 (требуется около 40 мин). Отдельные образцы Pd/PdO:D_x электролитически покрывались слоем Cd толщиной 1.5 мкм для предотвращения выхода дейтерия из образца. Затем образцы устанавливались в держателе и облучались рентгеновским пучком.

Образцы дейтерированных структур титана Ti/TiO₂:D_x, аналогичные тем, которые использовались для исследования выходов DD-реакции при низкой энергии [8, 9], изготавливались по следующей методике. Фольги Ti толщиной 30, 55 и 300 мкм подвергались электролизу в 0.2-М-растворе D₂SO₄ в D₂O в течение t = 36 ч при плотности тока J = 10 мА/см², чтобы растворить оксидный слой TiO₂ на поверхности Ti и обеспечить проникновение дейтерия в образец. Средняя загрузка (x = D/Ti = 0.1 на глубине ~1 мкм) была определена по весовому балансу. Насыщение образца может быть проведено задолго до облучения, потому что соединение абсолютно устойчиво при Т = 300 К.

Дейтерированные структуры текстурированного CVD-алмаза и палладия насыщались путем электролиза в 0.3-М-растворе LiOD в D₂O с анодом из Pt. Образцы использовались в качестве катода. Измерения по току электролиза и по приращению массы образца показали, что в образцы CVD-алмаза за время электролиза входило до ~10²⁰ атомов дейтерия. Данные работы [3] показывают, что после эксперимента в образцах Pd/PdO:D_x концентрация дейтерия составляла ~10²¹ атомов/см³.

Методика формирования образцов покрытий из дейтеридов циркония заключалась в распылении циркония в дейтерий-содержащей плазме и осаждении покрытия на подложки, перемещающиеся относительно потоков плазмы до суммарной толщины пленки 1−1.5 мкм [10]. Скорость перемещения подложки составляла 5 × 10^–2 м · с^–1. Для синтеза дейтерида циркония использовали плазмообразующий газ, содержащий 20 об. % водорода (дейтерия) и 80 об. % плазмообразующего газа – аргона. Толщина покрытия (в мкг/см²) рассчитывалась по увеличению массы достаточно большого по площади образца, приходящейся на единицу его площади.

РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Был проведен анализ спектров рентгеновской флуоресценции мишеней, облученных пучком рентгеновских квантов. При облучении мишеней из дейтерированного СVD-алмаза и палладия (рис. 3 и 4) появляются “дополнительные” пики, которые не идентифицируются ни по одной из серий характеристического излучения. Энергии и интенсивности неизвестных пиков приведены в табл. 1. Видно, что для разных материалов положения этих пиков различаются.

В то же время, на спектрах от дейтерированного титана и графита “дополнительные” пики отсутствуют. Можно предположить, что появление в спектрах “дополнительных” пиков связано со структурой материала облучаемой мишени. Например, CVD-алмаз обладает ярко выраженной текстурой [2] с четко выделенным направлением. Образцы дейтерированного палладия имеют пористую структуру поверхности [3]. Поры имеют характерные размеры от 100 до 1000 нм и расположены перпендикулярно облучаемой поверхности. В то же время образцы дейтерированного титана или графита имеют гомогенную структуру без выделенных направлений.

Пики, которые не идентифицируются, присутствуют практически на всех спектрах от мишеней дейтерированного СVD-алмаза и палладия, первоначально были определены как дифракционные пики. Такие дифракционные пики должны изменять свое положение при изменении угла между рентгеновской трубкой и детектором.

Были проведены дополнительные измерения, при которых облучение мишени проводилось под разными углами между плоскостью мишени, трубкой и детектором (рис. 3 и 4). Как показал анализ спектров мишеней, полученных при облучении их пучком рентгеновских квантов под разными углами, положение этих пиков не меняется и, следовательно, это не дифракционные пики. Анализ спектров рентгеновского излучения показал, что “дополнительные пики” не могут быть результатом наложения двух фотонов характеристических линий элементов, поскольку скорость счета в области пиков характеристических линий не превышала 10 с^–1. Также было показано, что “дополнительные пики” не являются “пиками вылета” (escape pikes).

Таким образом, вопрос о природе “дополнительных” пиков в рентгеновских спектрах от кристаллических мишеней при их облучении пучком рентгеновских квантов остается открытым. Отметим также, что измерения проводились на воздухе, что внесло некоторые искажения в спектры рентгеновского излучения при облучении мишеней и регистрации флуоресценции.

Одновременно исследовалась эмиссия нейтронов продуктов DD-реакции (1) стимулированной в дейтерированных мишенях пучком рентгеновских квантов. Измерения нейтронной эмиссии проводились детектором на основе Не-3 счетчиков СНМ-18. Фоновые измерения проводились без дейтерированной мишени при включенной рентгеновской трубке, облучавшей медную подложку. Подробно результаты измерения нейтронной эмиссии детектором на основе Не-3 счетчиков описаны в работе [1]. Сравнение с фоновыми измерениями показывает, что при наличии дейтерированной мишени среднее значение счета нейтронного детектора превышает фон. С учетом эффективности детектирования это дает средний поток нейтронов ~10² нейтронов/с в 4π ср. Также в отдельные моменты времени превышается на 3σ средний фон, что указывает на наличие “нейтронных вспышек” (~10⁴ нейтронов/с в 4π ср), стимулированных рентгеновским излучением. Процент таких превышений 3σ-фона для дейтерированных мишеней значительно превышает значения для распределения Пуассона, описывающего распределения отсчетов для фоновых значений.

Для регистрации протонов продуктов DD-реакции, стимулированной в дейтерированных мишенях пучком рентгеновских квантов, использовались трековые детекторы CR-39, расположенные на расстоянии 3 см от мишени. Детекторы имели покрытие 11 и 44 мкм из Al.

На рис. 5 показаны распределения диаметров треков на детекторах CR-39 с покрытием 11 и 44 мкм Al при облучении мишеней ZrD_1.5 и TiD_x, а также фонового детектора. Облучение мишеней проводилось рентгеновскими квантами с энергией 30 кэВ при помощи рентгеновской трубки с анодом из Cr. Нейтроны от реакции (1) могут дать треки протонов отдачи как на передней, так и на обратной сторонах детектора, в то время как протоны от реакции (2) оставляют треки только на передней стороне детектора. Согласно данным калибровки протоны имеют диаметры треков d < < 7 мкм. Крайний левый пик на распределениях диаметров треков на передней стороне детекторов на рис. 6 (при 5 < d < 7 мкм) может быть связан с эмиссией протонов от реакции (2) с начальной энергией 3 МэВ. В то же время на распределениях присутствуют пики с диаметрами 7 < d < 10 мкм. Они могут быть связаны с альфа-частицами с энергией 4 < E_α < 14 МэВ. С учетом покрытия детекторов и расстояния до мишени, можно предположить, что из мишени испускались альфа-частицы с энергией 7 < E_α < 15 МэВ.

Потоки заряженных частиц, испущенных из мишени, можно оценить по разнице показаний передней и обратной сторон трекового детектора. В то же время поток быстрых нейтронов, зарегистрированных через протоны отдачи, можно оценить по разнице показаний обратных сторон рабочих и фоновых детекторов. Сводные данные по средним потокам заряженных частиц и нейтронов, зарегистрированных детекторами CR-39, представлены в табл. 2. Из табл. 2 видно, что средние потоки нейтронов при облучении дейтерированных мишеней потоками рентгеновских квантов находятся на уровне ~10² n/с в 4π ср. Эта величина хорошо согласуется со средними потоками нейтронов, зарегистрированными детектором на основе Не-3 счетчиков.

Помимо треков от первичных заряженных частиц на трековых детекторах обнаружены события, когда 2 или 3 трека выходят из одной точки (рис. 6). Такие события можно ассоциировать с распадами ядер ¹²C и ¹⁶O, которые входят в состав трекового детектора CR-39, под действием быстрых нейтронов. В табл. 3 приведены реакции, которые производят нейтроны с ядрами ¹H, ¹²C, ¹⁶O, входящими в состав материала детектора CR-39. Реакции с распадом ядер являются пороговыми и дают указание на испускание из мишени нейтронов с энергией более 10 МэВ.

Эмиссия заряженных частиц при облучении дейтерированных мишеней потоками рентгеновских квантов исследовалась также с помощью кремниевых поверхностно-барьерных детекторов. На рис. 7 приведены энергетические спектры заряженных частиц от мишеней ZrD_1.5 и TiD_x, облученных рентгеновскими квантами с энергией 30 кэВ. На спектрах видно, что в данном измерении основная часть заряженных частиц имеет энергию 4–14 МэВ. Они могут быть ассоциированы с альфа-частицами, также зарегистрированными трековыми детекторами. Некоторый дефицит в спектрах событий с энергией меньше 3 МэВ, которые ассоциируются с протонами от DD-реакции (2), может быть объяснен высоким порогом детектирования ~1 МэВ. В фоновых измерениях, проведенных как с мишенью, так и без нее, также присутствуют события с энергией 4–12 МэВ, однако их интенсивность примерно в 25 раз меньше, чем при облучении мишеней рентгеновскими квантами.

Во второй серии измерений эмиссия заряженных частиц при облучении дейтерированных мишеней потоками рентгеновских квантов исследовалась с помощью пары кремниевых поверхностно-барьерных детекторов с покрытиями 11 и 44 мкм Al. На рис. 8 приведены энергетические спектры заряженных частиц от мишеней дейтерированного CVD-алмаза и титана TiD_x, облученных рентгеновскими квантами с энергией 25 кэВ. При этом использовалась рентгеновская трубка с анодом из Fe моноблочной конструкции, снабженной коллиматором. Диаметр фокального пятна на образце составлял примерно 3 мм. Поток фотонов у трубки с Fe-анодом составляет примерно 3 × 10⁴ фотонов/с на 1 мм², что примерно в четыре раза меньше потока фотонов для трубки, снабженной линзой. Из спектров, представленных на рис. 9 видно, что основная часть заряженных частиц имеет энергию меньше, чем 1.5 МэВ. С учетом покрытий детекторов и расстояний до мишени эти частицы могут быть ассоциированы с протонами от DD-реакции (2), средний поток которых может быть оценен как ~10 c^–1 в 4π ср. Эта величина хорошо согласуется со средними потоками протонов, зарегистрированными детектором CR-39 (табл. 2). Некоторый сдвиг спектров на рис. 8 и 9 в сторону меньших энергий по сравнению со спектрами на рис. 7 может быть объяснен использованием более толстых мишеней, чем в первой серии (например, дейтерированного CVD-алмаза толщиной 400 мкм), которые привели к большим потерям энергии заряженных частиц.

Наличие в спектрах заряженных частиц событий с энергией, превышающей 3 МэВ, может быть объяснено протеканием в мишенях не только обычной DD-реакции (2), но и реакций слияния нескольких ядер дейтерия с образованием высокоэнергичных альфа-частиц. Эмиссия нейтронов с энергией более 10 МэВ также дает указание на возможность стимуляции многочастичных реакций слияния ядер дейтерия в твердых дейтерированных структурах [11].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

При бомбардировке дейтерированных кристаллических мишеней пучками рентгеновских квантов с энергией 20−30 кэВ наблюдается эмиссия нейтронов продуктов DD-реакции со средней интенсивностью ~10² с^–1 в 4π ср. Измерения проводились двумя независимыми методами (нейтронным детектором на основе Не-3 счетчиков и трековым детектором CR-39). Установлена эмиссия нейтронов с энергией больше 10 МэВ.

Двумя независимыми методами (кремниевым полупроводниковым детектором и трековым детектором CR-39) зарегистрирована эмиссия заряженных частиц со средней интенсивностью ~10 с^–1 в 4π ср. Наличие в спектрах заряженных частиц событий с энергией, превышающей 3 МэВ, может быть объяснено протеканием в мишенях не только обычной DD-реакции (2), но и многочастичных реакций слияния ядер дейтерия с образованием высокоэнергичных альфа частиц [11]. Таким образом, показана возможность стимулирования многочастичных реакций синтеза ядер дейтерия в твердотельных дейтерированных мишенях пучком рентгеновских квантов с энергией 20−30 кэВ.

Анализ спектров рентгеновской флуоресценции обнаруживает “дополнительные” пики у мишеней с ярко выраженной текстурой (дейтерированный CVD-алмаз и палладий), которые не идентифицируются ни по одной из линий характеристического излучения. Подобные пики отсутствуют в спектрах от мишеней с гомогенной структурой (дейтерированный титан и графит). Их внешний вид не может быть связан с каким-либо известным элементом, а также с процессами дифракции. Природа появления “дополнительных” пиков требует отдельного исследования.

БЛАГОДАРНОСТИ

Авторы выражают глубокую благодарность В.Г. Ральченко за помощь в изготовлении мишеней CVD-алмаза и Ю.Ж. Тулеушеву за предоставленные мишени дейтерированного циркония. Авторы также благодарны А.В. Огинову и К.В. Шпакову за помощь в проведении экспериментов.