Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2019, № 6, стр. 20-30

ВВЕДЕНИЕ

Рефлектометрия нейтронов – метод измерения с нанометровым разрешением пространственной зависимости (профиля) потенциала взаимодействия нейтронов со слоистой структурой [1]. Потенциал взаимодействия, определяющий прохождение (отражение, пропускание и поглощение) нейтронов через слоистую структуру, представляет собой сумму потенциалов взаимодействия нейтронов с изотопами элементов структуры. Для получения пространственного распределения плотности отдельного изотопа необходимо знать потенциал взаимодействия нейтронов с изотопом. Это актуально, например, при изучении явлений, обусловленных взаимодействием двух контактирующих между собой слоев [2, 3]. Задачу нахождения пространственного распределения плотности изотопов решает изотопно-идентифицирующая рефлектометрия нейтронов [4]. Ее сущность заключается, во-первых, в том, что кроме нейтронов регистрируется вторичное излучение (заряженные частицы, гамма-кванты, а также нейтроны, испытавшие переворот спина), возникающее после захвата нейтронов ядрами изотопа. Во-вторых, в структуре формируются нейтронные стоячие волны [5, 6]. Неоднородная плотность нейтронных стоячих волн, различная для разных длин волн нейтронов, позволяет из длинноволновых зависимостей интенсивности первичного (нейтроны) и вторичного излучения определять пространственный профиль изотопа. О регистрации вторичного излучения в режиме генерации усиленных стоячих нейтронных волн в слоистой структуре впервые сообщалось в [7]. Использовали структуры с поглощающим нейтроны слоем гадолиния толщиной несколько сотен ангстрем. При такой большой толщине поглощающего нейтроны слоя режим усиления отсутствует, что исключает возможность определения пространственного положения слоя. Ранее [8–10] были проведены исследования со структурой Gd/Fe, в которой изначальная толщина слоя из атомов естественного гадолиния была небольшой и составляла 5 нм. Было показано, что режим стоячих волн реализуется. Было обнаружено, что значительная часть гадолиния присутствует в виде слоя оксида Gd₂O₃ толщиной 17 нм, а слой оставшегося гадолиния толщиной 3.5 нм и слой железа толщиной порядка 10 нм образуют двухслойную магнитно-неколлинеарную структуру, в которой угол между векторами B и H изменяется в пределах 50°.

В [11, 12] была исследована структура ⁶LiF(20 нм)/ Ti(150 нм)/Cu(100 нм)/стекло. В структуре генерировался режим усиленных стоячих нейтронных волн. В результате измерения отражения нейтронов от структуры было получено пространственное распределение потенциала их взаимодействия со структурой. В [13] исследовали магнитную структуру Ti(30 нм)/Co(6 нм)/Ti(200 нм)/ Сu(100 нм)/стекло. В структуре генерировался режим стоячих нейтронных волн. Вторичным излучением в данном случае были отраженные нейтроны, испытавшие переворот спина. Такие нейтроны появлялись вследствие того, что магнитное поле было ориентировано под ненулевым углом к плоскости слоя. В результате было получено пространственное распределение магнитных атомов кобальта.

В настоящей работе описан созданный на спектрометре поляризованных нейтронов РЕМУР реактора ИБР-2 канал регистрации заряженных частиц. Приведены результаты тестовых измерений, демонстрирующие возможности метода.

БАЗОВЫЕ СООТНОШЕНИЯ

Рассмотрим слоистую в направлении оси Z и однородную в плоскости XY структуру. Она характеризуется потенциалом взаимодействия нейтронов с веществом U(z) = V(z) – iW(z). Распространение нейтронов в слоистой структуре описывается уравнением Шредингера, решением которого являются нейтронные волновые функции в направлении падения нейтронов на структуру ψ_d(z) и обратном направлении ψ_b(z). Экспериментально измеряемые коэффициенты отражения R = J_R/J₀ и пропускания T = J_T/J₀ нейтронов, где J₀, J_R и J_T – интенсивности падающих, отраженных и прошедших структуру нейтронов соответственно, можно найти через волновые функции, описывающие распространение нейтронов в структуре толщиной L:

где ψ_b(0) и ψ_d(L) определяются суммарным потенциалом взаимодействия U(z) = ΣU_i, j(z), U_i, j(z) – парциальный потенциал взаимодействия нейтронов с изотопом i-типа, в результате которого испускается излучение j-типа.

Интенсивность вторичного излучения J_i,j(k_z) зависит от плотности нейтронов в структуре n(k_z,z) = |ψ(k_z,z) = ψ_d(k_z,z) + ψ_b(k_z,z)|²:

где A_j = (μ_jΔΩ_d/4π)n₀S, M_i, j – парциальный коэффициент поглощения нейтронов, W_i, j(z) = = (ħ²k/2m)N_i(z)σ(λ), η(k_z,z) = |ψ(k_z,z)|²/|ψ₀|², ${{\text{v}}_{z}}$ = = $\text{v}$ sin θ, k_z = k sin θ, $\text{v}$ – скорость нейтрона, k – волновой вектор нейтрона, λ – длина волны нейтрона, θ – угол скольжения нейтрона по структуре, N_i(z) – плотность ядер i-го изотопа, μ_j – эффективность регистрации вторичного излучения j-типа, ΔΩ_d – телесный угол регистрации вторичного излучения детектором, n₀ – плотность нейтронов на входе в структуру, S = L_xL_y – площадь поверхности структуры в плоскости XY, σ_ij(λ) – сечение взаимодействия нейтронов с ядрами i-го изотопа.

Волновые функции рассчитываются через амплитуды отражения r_d, r_b и пропускания t_d нейтронов:

где t_d – амплитуда пропускания нейтронов структурой (из вакуума в вакуум), расположенной до координаты Z, r_d(r_b) – амплитуда отражения от структуры (из вакуума в вакуум), расположенной после (до) координаты Z. Амплитуды отражения и пропускания в случае многослойных структур рассчитывают по рекуррентным соотношениям для амплитуд отдельных слоев [14]. Например, в случае двух слоев, обозначенных индексами “1” и “2”, имеем для амплитуд отражения и пропускания: где r_j = r_jd + t_jdt_jbexp(2ik_zd_j)/(1 – $r_{{jb}}^{2}$ exp(–2ik_zd_j)), t_j = = t_jdt_jbexp(ik_zd_j)/(1 – $r_{{jb}}^{2}$ exp(–2ik_zd_j)), r_jd = (k_z – k_0z)/ (k_z + k_0z), r_jb = –r_jd, t_jd = 2k_z/(k_z + k_0z), t_b = 2k_0z/(k_z + k_0z), k_z = ($k_{{0z}}^{2}$ – $k_{{j,{\text{c}}}}^{2}$)^1/2, k_j, c – критический волновой вектор нейтронов j-го слоя, k_0z − z-компонента волнового вектора нейтронов в вакууме.

Коэффициенты отражения, пропускания и поглощения нейтронов удовлетворяют условию баланса потоков нейтронов:

Таким образом, из (1) и (2) можно получить искомое распределение изотопа N_i(z) с точностью, которая зависит от плотности нейтронов n(k_z,z). Пространственное разрешение Δz определяется величиной k_c. Чувствительность к изменению положения слоя изотопа δz зависит от времени измерения и интенсивности первичного и вторичного излучений. Рассмотрим режимы стоячих и усиленных стоячих нейтронных волн. Плотность нейтронов в режиме стоячих нейтронных волн описывается периодической зависимостью от волнового вектора k_z и координаты z:

где r_r и φ_r – амплитуда и фаза отражения нейтронов в структуре. При выводе (5) использовано приближение k_Im < k_Re (k_z = k_Re + ik_Im) и |ψ₀|² = 1. Из (5) следует, что максимум плотности нейтронов реализуется при условии: Из (6) следует, что, с одной стороны, при определенном значении k_z вес (вклад) координат z, удовлетворяющих условию (6), в интенсивность вторичного излучения будет максимальным. С другой стороны, значение k_z, при котором интенсивность максимальна, будет указывать на координату поглощающего нейтроны слоя атомов, ядра которого испускают вторичное излучение.

Для периода стоячей волны из (6) следует, что T_z = π/kz. В случае отражателя из меди минимальное значение периода T_z,min = π/k_Cu = 34.5 нм (k_Cu = 0.091 нм^–1). Из него получаем оценку пространственного разрешения Δz ≈ T_z,min/10 ≈ 3.5 нм. Разрешение можно увеличить, используя в качестве отражателя нейтронов или монопериодическую структуру, или полипериодическую структуру, так называемое нейтронное суперзеркало. Сейчас для суперзеркала с коэффициентом отражения нейтронов 0.4 получено критическое значение волнового вектора k_Sm = 0.87 нм^–1 (m = 8) [15], что соответствует Δz ≈ 0.4 нм.

Плотность усиленных стоячих волн запишем через плотность стоячих волн (k_Im < k_Re и k_Im < 1/L):

где индекс “r” обозначает отражающий слой, а индекс “a” – усиливающий (поверхностный) слой. Из (7) следует, что пространственная зависимость в режиме усиления стоячих волн такая же, как в режиме стоячих волн. Однако плотность n_est может быть больше n_st(k_z) при резонансных значениях волнового вектора k_z,res:

Условие (8) совпадает с условием брэгговской дифракции на решетке атомов с межплоскостным расстоянием L. При достаточно большом значении L число резонансов большое. В результате будет использован практически тот же рабочий интервал волнового вектора, что и в режиме стоячих волн. Вторичный сигнал и изменение первичного сигнала при резонансах будут большими, что обеспечит увеличение точности определения N_i(z). Однако надо иметь в виду, что в режиме усиления стоячих волн повышаются требования к стабильности параметров структуры, особенно величины L. Важно также отметить, что “чистого” режима стоячих волн не существует, из-за того что все слои, включая поглощающий нейтроны слой, в действительности частично отражают нейтроны. Из-за отражения от границ раздела нейтроны многократно проходят поглощающий слой. В итоге, вероятность поглощения нейтронов в режиме стоячих волн может также возрастать при определенных значениях волнового вектора.

ТЕХНИКА ИЗМЕРЕНИЙ

На канале № 8 реактора ИБР-2 расположен спектрометр поляризованных нейтронов РЕМУР. Он используется для рефлектометрических исследований слоистых структур и деполяризационных исследований объемных магнитных материалов. На спектрометре создан канал регистрации заряженных частиц. Основным элементом канала является ионизационная камера, размещенная в гониометре узла образца (рис. 1). На рис. 2 показана схема камеры. Нейтронный пучок входит в камеру через входное окно и попадает на исследуемую структуру, установленную на катоде камеры. Отраженный и преломленный пучки нейтронов выходят из камеры через выходное окно и регистрируются позиционно-чувствительным детектором He-3, расположенным на расстоянии 5 м от камеры. Интенсивность рассеяния нейтронов при прохождении окон камеры не превышает 0.5%. Для установки угла скольжения пучка нейтронов к плоскости исследуемой структуры ионизационную камеру ориентируют, поворачивая вокруг вертикальной оси в диапазоне 1.5–10 мрад с точностью 0.1 мрад.

Катод и анод ионизационной камеры толщиной 0.5 мм выполнены из алюминия. На катоде закреплена рамка с пазами, куда вставляются сменные образцы. Сетка сделана из проволоки золоченого вольфрама толщиной 100 мкм, намотанной с шагом 2 мм на рамку из нержавеющей стали. Конструкция помещена в цилиндрический корпус из нержавеющей стали длиной 300 мм и диаметром 270 мм, снабженный высоковольтными и сигнальными вводами и вентилем для откачки и наполнения камеры газом, а также контрольным манометром. На торцах корпуса имеются тонкие алюминиевые окна толщиной 100 мкм и диаметром 80 мм для пропускания пучка нейтронов через камеру. Расстояния между катодом и сеткой и между сеткой и коллектором составляли 50 и 20 мм соответственно. Чувствительный объем ионизационной камеры в плоскости образца составляет 210 × 110 мм и позволяет использовать образцы размером 170 × 80 мм. В работе использовали образцы размером 71 × 71 мм, содержащие слой изотопа ⁶Li. В качестве рабочего газа применяли смесь Ar + 3% CO₂ при давлении 1.5 бар. При этом давлении траектории пробега тритонов с энергией 2.73 МэВ из реакции ⁶Li(n,α)³H находятся в чувствительном объеме ионизационной камеры. Непосредственно на ионизационной камере расположены зарядочувствительные предусилители ORTEC 142A, на которые сигналы регистрации заряженной частицы подаются с катода и анода камеры. Высоковольтный блок ORTEC 660 и быстрые усилители ORTEC 474 размещены в крейте NIM, находящемся от ионизационной камеры на расстоянии 5 м.

В настоящее время на спектрометре разрабатывается второй канал регистрации вторичного излучения, а именно канал регистрации гамма-квантов. В этой связи каналы регистрации заряженных частиц и гамма-квантов имеют частично общее оборудование сбора измерительной информации. На рис. 3 приведена блок-схема аппаратуры каналов регистрации заряженных частиц и гамма-квантов. В этой схеме управление измерениями и накопление информации об интенсивностях в зависимости от времени, начиная от момента возникновения импульса мощности реактора, выполняет персональный компьютер, который находится на расстоянии 20 м от узла образца.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ДАННЫЕ

Структуры для тестирования были изготовлены методом магнетронного распыления в ИФМ РАН (Нижний Новгород) [6]. Были изготовлены четыре структуры: V(10 нм)/CoFe(5 нм)/ ⁶LiF(5 нм)/V(5 нм)/стекло, V(10 нм)/CoFe(5 нм)/ ⁶LiF(5 нм)/V(15 нм)/стекло, Cu(10 нм)V(65 нм)/ CoFe(5 нм)/⁶LiF(5 нм)/V(5 нм)/стекло (структуры № 1, № 2 и № 3 соответственно) и Cu(10 нм)V(55 нм)/ CoFe(5 нм)/⁶LiF(5 нм)/V(15 нм)/стекло (№ 4). В своем составе структуры содержали слои ⁶LiF(5 нм) и FeCo(5 нм), которые были расположены рядом друг с другом, но на разном расстоянии (5 и 15 нм) от подложки из стекла, служащей отражателем нейтронов. Захват нейтронов ядрами ⁶Li приводит к распаду возбужденных ядер с образованием заряженных альфа-частиц и тритонов. На рис. 4 приведены пространственные профили распределения элементов в структурах № 2 и № 4, полученные методом нейтральной масс-спектрометрии. Видно, что протяженность границ раздела слоев порядка 5 нм в глубину структуры (ось Z).

Интенсивности нейтронов и заряженных частиц регистрировали в зависимости от времени пролета нейтронами расстояния от замедлителя в реакторе до детектора t_n и ионизационной камеры t_с соответственно. Расстояние от замедлителя до детектора составляло L_n = 34 м, а до ионизационной камеры L_c = 29 м. Экспериментальные зависимости интенсивностей нейтронов J_n(t_n) и заряженных частиц J_c(t_c) были преобразованы в зависимости от длины волны нейтронов λ. Было использовано соотношение:

где t_n = N_nΔt_n, t_c = N_cΔt_c, N_n, N_c – номера каналов детектора нейтронов и ионизационной камеры, Δt_n = 128 мкс, Δt_c = 100 мкс – ширины каналов временных кодировщиков детектора нейтронов и ионизационной камеры соответственно, β = h/m, h − постоянная Планка, m − масса нейтрона.

Как следует из (9), ширины каналов не одинаковы и относятся как Δλ_n/Δλ_c = 1.092. В этой связи J_с(λ) была нормирована на ширину нейтронного канала Δλ_n. Картина распределения интенсивности нейтронов на плоскости N_zN_t представлена на рис. 5. Координата z пучка нейтронов на детекторе определяет угловое положение относительно плоскости образца (θ = 0 мрад, N_z = 193), прошедшего θ_T = (155 – 193)Δz/L_sd (1) и отраженного θ_R = = (231 – 193)Δz/L_sd (2) пучков, где L_sd = 5 м – расстояние от образца до детектора нейтронов.

На рис. 6 представлена картина распределения интенсивности заряженных частиц на плоскости амплитуда (сигнал с катода)–амплитуда(сигнал с анода). Пятно 1 соответствует тритонам ³H, пятно 2 – альфа-частицам ⁴He, возникающим из реакции n + ⁶Li = ⁴He + ³H. На рис. 7 представлен амплитудный спектр регистрируемых альфа-частиц (1) и тритонов (2). Интегральные по амплитуде сигнала с анода эффективности регистрации альфа-частиц и тритонов относятся как 1 : 0.99.

На рис. 8 представлены длинноволновые зависимости интенсивности счета нейтронов и фонового счета детектора. В максимуме спектра при λ = 1.1 Å интенсивность счета нейтронов в канале длительностью 128 мкс (Δλ = 0.015 Å) составляет 40 c^–1, а отношение интенсивностей счета нейтронов к фоновому счету γ = 4 × 10⁴. При λ = 2.5 Å фон подавляется прерывателем, интенсивность счета нейтронов падает в 5 раз, в то время как γ возрастает до 3 × 10⁵.

Фоновый счет ионизационной камеры в окне прерывателя нейтронов (λ = 1–2 Å) при перекрытом кадмиевой пластиной пучке нейтронов обусловлен быстрыми нейтронами (с энергией несколько МэВ) и составляет 10^–4 c^–1 (фоновый счет детектора нейтронов 10^–3 с^–1). При закрытом прерывателе нейтронов (λ > 2.5 Å) оба фоновых счета понижаются до уровня 4 × 10^–5 с^–1.

На рис. 9 представлены спектры нейтронов и заряженных частиц в режимах стоячих волн (структура № 2) и усиленных стоячих волн (структура № 4). Из зависимости 2 (рис. 9а) следует, что при λ = 3.25 Å интенсивность выхода частиц по сравнению с однократным прохождением нейтронами слоя LiF возрастает в 8 раз. Нейтронная плотность увеличивается более чем в 4 раза. Четырехкратное увеличение соответствует режиму стоячих волн (следует из (5) при условии (6)). Таким образом, в действительности частично реализуется режим резонансного усиления нейтронной плотности. Провал при λ = 2 Å на зависимости 1 связан с соответствующим максимумом пропускания нейтронов через структуру. Провалы при 6.5 и 8.2 Å на обеих зависимостях объясняются рассеянием нейтронов на окнах прерывателя. Коэффициент усиления нейтронной плотности для структуры № 4 (рис. 9б, кривая 2) равен 15 и 11 при длинах волн 3 и 4.8 Å соответственно. По сравнению со структурой № 2 эти коэффициенты существенно превышают величину 4, что указывает на реализацию в структуре № 4 режима усиленных стоячих нейтронных волн. Из рис. 9 следует, что измерения в обоих каналах возможны в широком диапазоне длин волн 1–10 Å.

На рис. 10 для структуры № 4 приведены нормированные на интенсивность падающих нейтронов I₀ интенсивности отраженных нейтронов I_nn = I_R/I₀ ≡ R (где I_R и R – интенсивность отраженных нейтронов и коэффициент отражения нейтронов соответственно) и заряженных частиц I_nc = I_c/I₀ ≡ М_с (2) (где I_c – интенсивность и М_с – коэффициент образования заряженных частиц соответственно). При λ = 4.7 Å нейтроны отражаются полностью, и справедливо соотношение R + М_n = 1, где М_n – коэффициент поглощения нейтронов. При полном отражении нейтронов для М_c и М_n должно реализовываться соотношение М_c ≤ ≤ M_n = (1 – R). В этом неравенстве, во-первых, полагают, что эффективность регистрации заряженных частиц меньше 50%, из-за того что регистрируются заряженные частицы, вылетающие только в направлении от катода к камере. Во-вторых, M_n определяется не только захватом нейтронов ядрами ⁶Li, но и рассеянием нейтронов на шероховатостях границ раздела. В эксперименте действительно наблюдается M_c = 0.63M_n < M_n. С уменьшением порога регистрации заряженных частиц M_c возрастает и достигает значения 0.67M_n. Эффективность регистрации заряженных частиц не является стопроцентной. Возможно, это связано с используемыми критериями отбора полезных сигналов.

Рассмотрим теперь структурную информацию, извлекаемую из нейтронного канала и канала заряженных частиц. На рис. 11а приведена экспериментальная зависимость I_n(β), где β = λ/θ для структур № 1 и № 2. Максимумы зависимостей наблюдаются при β₁ = 1.085 и β₂ = 1.149 Å/мрад, которым соответствуют λ₁ = 3.25 и λ₂ = 3.45 Å. Полученное неравенство λ₂ > λ₁ согласуется с неравенством L₂ > L₁ для расстояний от слоя ⁶Li до подложки, что подтверждает метод нахождения положения слоя изотопа относительно отражателя из стекла в режиме стоячих нейтронных волн. Расчетные зависимости (рис. 11б) получены с использованием профиля потенциала взаимодействия, который определяется толщинами слоев, ядерным потенциалом и вектором намагниченности J в слоях.

Для образца № 1 пространственная часть профиля представляется формулой A(5 нм)/B(5 нм)/ C(10 нм)/D1(5 нм)/D2(5 нм)/E1(1 нм)/E2(5 нм)/E3(1 нм)/F1(9 нм)/F2(4 нм)/G. Толщина всей структуры оказалась равной 50 нм, что на 25% больше значения, полученного методом нейтральной масс-спектрометрии. Потенциальная часть профиля (комплексный потенциал взаимодействия U = V – iW) представлена значениями V_A = 0.5, V_B = 0.3, V_C = –0.044, V_D1 = 0.3, V_D2 = 0.45, U_E1 = 0.3 – 0.01i, U_E2 = 0.6 – 0.02i, U_E3 = 0.3 – 0.01i, V_F1 (–0.044), V_F2 (0.45), V(G) = 0.6. Потенциал взаимодействия нормирован на реальную часть потенциала взаимодействия нейтронов с поверхностью меди, равную 172 нэВ.

Для образца № 2 пространственная часть профиля есть A(5 нм)/B(5 нм)/C(10 нм)/D1(5 нм)/ D2(5 нм)/E1(1 нм)/E2(6 нм)/E3(1 нм)/F1(14.5 нм)/ F2(4 нм)/G. Толщина всей структуры составляет 56.5 нм, что на 25% превосходит данные нейтральной масс-спектрометрии. Потенциальная часть профиля: V_A = 0.9, V_B = 0.7, V_C = –0.044, V_D1 = 0.3, V_D2 = 0.45, U_E1 = 0.3 – 0.01i, U_E2 = 0.6 – – 0.02i, U_E3 = 0.3 – 0.01i, V_F1 (–0.044), V_F2 (0.45), V_G = 0.6. Рассчитанная разность положений слоя ⁶Li относительно подложки для структур № 2 и № 1 составляет 5.5 нм, что меньше номинального значения 10 нм. Таким образом, из рис. 11 следует, что достигнуто пространственное разрешение не хуже 5.5 нм.

На рис. 12 представлены экспериментальные и расчетные зависимости I_n(β) для структур № 3 (кривая 1) и № 4 (кривая 2). Для этих структур реализуется режим усиленных стоячих нейтронных волн, при котором положение слоя с ядрами лития определяется интенсивностью заряженных частиц при резонансных значениях волнового вектора. В случае структуры № 3, для которой расстояние от слоя лития до отражателя нейтронов меньше, первый пик больше по величине, а второй меньше, чем в случае структуры № 4.

Для образца № 3 пространственная часть профиля представляется формулой A1(2 нм)/A2(10 нм)/ A3(2 нм)/B(42 нм)/С1(5 нм)/С2(5 нм)/D1(1 нм)/ D2(4.5 нм)/D3(1 нм)/E1(12 нм)/E2(6 нм)/E3(6 нм)/F. Общая толщина структуры составляет 96 нм, что на 7% превышает толщины по данным нейтральной масс-спектрометрии. Потенциальная часть профиля: V_A1 = 0.2, V_A2 = 1.0, V_A3 = 0.2, V_B = –0.044, V_C1 = 0.3, V_C2 = 0.45, U_D1 = 0.3 – 0.01i, U_D2 = 0.6 – ‒ 0.02i, U_D3 = 0.3 – 0.01i, V_E1 (–0.044), V_E2 (0.35), V_E3 (0.45), V_F = 0.6.

Для образца № 4 пространственная часть профиля представлена формулой A1(2 нм)/A2(10 нм)/ A3(2 нм)/B(36 нм)/С1(5 нм)/С2(5 нм)/D1(1 нм)/ D2(4 нм)/D3(1 нм)/E1(16 нм)/E2(6 нм)/E3(6 нм)/F. Общая толщина структуры составляет 94 нм, что на 5% превосходит данные нейтральной масс-спектрометрии. Потенциальная часть профиля: V_A1 = 0.2, V_A2 = 1.0, V_A3 = 0.2, V_B = –0.044, V_C1 = 0.3, V_C2 = 0.45, U_D1 = 0.3 – 0.01i, U_D2 = 0.6 – 0.02i, U_D3 = = 0.3 – 0.01i, V_E1 (–0.044), V_E2 (0.35), V_E3 (0.45), V_F = 0.6. Разность положений слоя ⁶Li относительно подложки для структур № 3 и № 4 равна 4 нм, что близко к соответствующему значению для структур № 1 и № 2. Таким образом, из рис. 12 следует, что достигнуто пространственное разрешение не хуже 4.0 нм.

Толщины всех структур оказались больше номинальных значений. В то же время номинальные толщины совпали с данными нейтральной масс-спектрометрии, что кажется нереалистичным. Нейтронные данные представляются более достоверными. Этот вывод следует из того, что плотность материала в структуре меньше плотности того же материала в кристаллическом состоянии. Так, например, ранее при исследованиях медно-титановых структур было получено, что плотность меди в слое толщиной 100 нм по сравнению с кристаллическим состоянием уменьшается на 10%, а плотность титана еще больше − на 50%. В результате за счет меньшей реальной плотности структура “разбухает”, т.е. ее толщина увеличивается. В то же время разность в положения слоя ⁶Li относительно подложки для структур № 1, № 2 и № 3, № 4 оказалась вдвое меньше номинального значения. Неясно, с чем это связано. Возможно, это является следствием реализации более сложного режима нейтронного волнового поля.

ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ И РАЗРЕШЕНИЕ МЕТОДА

Оценим время измерения t, необходимое для определения изменения пространственного положения dz исследуемого слоя исходя из того, что изменение интенсивности dI равно статистической ошибке счета:

Как следует из экспериментальных данных, изменению расстояния от подложки dz = 5.5 нм до слоя ⁶LiF толщиной 5 нм соответствует изменение dβ = 0.085, что отвечает (при регистрации по переднему фронту) изменению интенсивности тритонов на 38%. Интенсивность счета тритонов при z = 15 нм и θ = 3 мрад в одном временном канале 128 мкс (δλ/λ = 0.006) составляет I = 1.04 с^–1. Для производной по координате имеем ∂I/∂z = = 0.072 с^–1 · нм^–1. За 1 ч измерений получаем δz = = (I/t)^1/2/∂J/∂z = 0.24 нм.

Оценим теперь регистрируемое изменение δz за 1 ч измерений, используя изменение интегрального (полного) счета тритонов. При δz = 5.5 нм изменение интегрального счета dI = 3.3 c^–1. Средняя интенсивность счета I = 10 с^–1. В итоге получаем: за 1 ч δz = 0.09 нм. Видно, что интегральные данные позволяют достигнуть в 2.5 раза большей чувствительности по сравнению со счетом в одном временнóм канале.

Рассмотрим вопрос о минимальном сечении захвата нейтронов в слое толщиной 5 нм, при котором бы точность определения пространственного положения составляла 1 нм за время измерения t = 10 ч. Используя интегральный счет тритонов и зависимость σ ∝ 1/(tdz²), получим, что σ_min ≈ 1 барн.

Рассмотрим теперь предельно достижимые значения параметров. При уменьшении угла скольжения в 3 раза падающий на образец такого же размера поток нейтронов вырастет в 5 раз, что позволит достичь σ_min = 0.2 барн. Использование холодного источника нейтронов, максимум интенсивности которого приходится на 2–3 Å, позволит еще увеличить интенсивность нейтронов за счет увеличения угла скольжения пучка по поверхности образца. Это снизит минимальное сечение до σ_min = 0.07 барн. При этом значении σ_min доступными для исследований будут примерно три десятка изотопов [4].

Проведенные тестовые измерения показали, что с данными структурами (отражатель нейтронов из стекла) на рефлектометре нейтронов с разрешением по волновому вектору 3% реализуется пространственное разрешение порядка 5 нм. Использование структур, в которых отражатель нейтронов выполнен из суперзеркала [15], позволит увеличить пространственное разрешение метода в 12.4 раза и довести его до атомного масштаба 0.4 нм.

НЕОДНОРОДНОСТЬ ГРАНИЦ РАЗДЕЛА СЛОЕВ

Рассмотрим теперь научный результат, полученный в ходе тестирования канала в режиме усиления стоячих волн, который свидетельствует о неоднородной структуре границ раздела. На рис. 13 приведены данные, полученные для различных углов скольжения нейтронов. Видно, что с ростом угла скольжения зависимости смещаются в сторону меньших значений β. Это указывает на то, что существует зависимость от компоненты волнового вектора k_х, лежащей в плоскости структуры, которая обусловлена ее неоднородностями и корреляционной длиной вдоль оси X. Рассмотрим этот вопрос подробно.

С ростом длины волны нейтронов и фиксированного значения β = λ/θ компонента в вакууме k_z = 2π/β фиксирована, а компонента волнового вектора в плоскости k_x = 2π cos θ/λ = k_zctg θ уменьшается из-за роста θ. Уменьшению k_x соответствует увеличение числа столкновений нейтрона с границами раздела в структуре, а значит, увеличение вероятности рассеяния нейтронов на неоднородностях границ раздела. Рассмотрим теперь, как рассеяние изменяет z-компоненту волнового вектора в структуре k_x,m. В случае упругого рассеяния изменение волнового вектора Δk_z в направлении, перпендикулярном границам раздела слоев в структуре, связано с изменением волнового вектора Δk_⊥ в плоскости, перпендикулярной оси Z, соотношением:

где k_z,m,s – компонента волнового вектора в среде после рассеяния нейтрона. Преобразуем (11) к виду:

В случае рассеяния и передачи момента вдоль оси Y может выполняться условие $\Delta k_{ \bot }^{2}$ > |2k_⊥Δk_⊥|, δ < 0, что соответствует уменьшению z-компоненты волнового вектора в результате рассеяния. В случае рассеяния вдоль оси X волновой вектор длиннее переданного (k_⊥ = k_x > Δk_x). Тогда δ = δ₁ < 0 при Δk_x > 0 и δ = δ₂ > 0 при Δk_x < 0, |δ₁| > δ₂. Для среднего значения z-компоненты волнового вектора нейтронов в результате равновероятных процессов рассеяния с Δk_x > 0 и Δk_x < 0 имеем:

В результате при рассеянии z-компонента волнового вектора нейтронов уменьшается в обоих случаях. В то же время резонансное значение z-компоненты волнового вектора в структуре фиксировано и определяется соотношением (8). Чтобы выполнить (8), нужно увеличить волновой вектор нейтронов, падающих на структуру (волновой вектор нейтронов в вакууме). Следует отметить, что в данном случае рассеяние не приводит, как это обычно бывает, к выбыванию нейтронов из когерентного ансамбля отраженных частиц. Рассеяние в данном случае только немного изменяет значения компонент волнового вектора, оставляя абсолютную величину волнового вектора неизменной. Таким образом, в этом случае рассеяние приводит к изменению фазы нейронной волны, следовательно, к изменению резонансного значения z-компоненты волнового вектора падающих на структуру нейтронов.

Оценим размер (корреляционную длину) неоднородностей вдоль оси Х. Из рис. 13 следует, что δk_z/k_z = 0.1. Используя значения k_z = 0.06 и k_x = 13 нм^–1, получим δk_x = 3 × 10^–5 нм^–1. В итоге для корреляционной длины вдоль оси Х получим L_x = π/δk_x ≈ 10² мкм.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

На спектрометре РЕМУР создан канал регистрации заряженных частиц. Показано, что при измерениях в течение нескольких часов чувствительность и пространственное разрешение находятся в нанометровом диапазоне. Полученные характеристики канала регистрации заряженных частиц позволят проводить эффективные исследования пространственного распределения изотопов в слоистых наноструктурах.