Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2020, № 3, стр. 9-14

ВВЕДЕНИЕ

Взаимодействие пучка ионов дейтерия (D⁺) с обогащенными D неподвижными мишенями исследовано в [1–5] с использованием ускорительной установки ГЕЛИС (ФИАН). В [5] авторы исследовали выход нейтронов в реакции:

с использованием текстурированной мишени из синтетического алмаза, полученного методом химического осаждения из газовой фазы [6], и пучка D⁺ с энергией 20 кэВ от ускорителя ГЕЛИС, который обеспечивает пучок с небольшой угловой и энергетической расходимостью. Авторы [5] предположили, что наблюдаемое увеличение выхода нейтронов связано как с эффектами экранирования, так и с каналированием.

Ориентационный эффект увеличения коэффициента усиления DD-реакции в синтетическом алмазе был исследован методом компьютерного моделирования [7]. Было получено, что вследствие эффекта увеличения плотности потока ионов, обусловленного каналированием, в 2.2 раза возрастает относительный коэффициент усиления для параллельного пучка и до 1.2 раза для пучка D⁺ с угловой расходимостью, равной трем критическим углам каналирования. Получено качественное согласие с экспериментом [5]. Результаты [5] были подтверждены в дальнейших экспериментах на ускорительной установке ГЕЛИС. При меньшем шаге изменения угла β относительный выход нейтронов при угле падения пучка на мишень β = 0° в 5.5 раз больше, чем при β = 30° (рис. 1). В продолжение этих исследований мишень из синтетического алмаза была заменена мишенью из дейтерированного Pd, что позволило обеспечить другие условия экранирования и каналирования.

МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Схемы расположения детектора и мишени на установке ГЕЛИС показаны на рис. 2. Нейтроны регистрировали с помощью детектора на основе счетчиков ³He. Эффективность детектирования нейтронов для первой и второй групп счетчиков (каждая группа содержала 12 счетчиков) была определена с использованием источника нейтронов ²⁵²Cf, помещенного на место мишени. Относительный выход DD-реакции (1) определяли, как Y_DD = n_n/(SI_D), где n_n – продольный или поперечный поток нейтронов, S – облучаемая площадь мишени и I_D – ток пучка ионов D⁺.

Для изучения влияния ориентации на выход нейтронов была использована мишень из дейтерированной палладиевой фольги, для сравнения – мишень из дейтерированного титана. Процедура приготовления образца дейтерированного палладия приведена в [8]. Образцы Pd/PdO:D_x размером 2.5 × 1 см были получены термическим окислением холоднокатаной фольги Pd (чистота 99.95%, толщина 50 мкм). В результате на поверхности фольги образуется оксидная пленка PdO толщиной ~50 нм. Затем образцы насыщали дейтерием с помощью электролиза в растворе LiOD концентрацией 0.3 М в D₂O с анодом из Pt при плотности тока 20 мА/см² и температуре ~290 К в ячейке с разделенными катодным и анодным пространствами. После двадцатиминутного насыщения дейтерием до x = D/Pd ~ 0.73 образцы промывали в тяжелой воде и охлаждали жидким азотом до 77 К (охлаждение образца до температуры жидкого азота необходимо для замедления выхода дейтерия). Затем мишень была установлена в держатель и помещена в экспериментальную вакуумную камеру установки ГЕЛИС для дальнейшего изучения.

Образцы Ti/TiO₂:D_x размером 3 × 1 см были изготовлены из титановой фольги толщиной 300 мкм со слоем TiO₂ толщиной 100–150 нм путем электролитического насыщения дейтерием в растворе D₂SO₄ концентрацией 0.3 М в D₂O при плотности тока 30 мА/см² в ячейке с разделенными катодным и анодным пространствами. Образцы использовали в качестве катода (анод был изготовлен из Pt). Последующее взвешивание показало, что в среднем 0.5 мг дейтерия было введено в каждый образец в течение времени электролиза 48 ч. Это обеспечивало среднюю степень насыщения х = D/Ti ~ 0.1 на глубине до 1 мкм. Образцы Ti/TiO₂:D_x остаются практически стабильными при температуре 300 К, поэтому они могут быть насыщены дейтерием задолго до облучения.

После насыщения мишени помещали в держатель, охлаждаемый водой, и облучали пучком ионов D⁺. Часть дейтерия выходила из образца, и через некоторое время устанавливалась равновесная концентрация в поверхностном слое, что было видно по равномерному счету нейтронного детектора. После этого снимали зависимость выхода нейтронов от угла поворота мишени. Измерения начинали с угла β = 0° и заканчивали этим же положением, чтобы проверить стабильность результата. Выход нейтронов при каждом положении мишени измеряли в течение 10 мин. Облучение мишеней проводилось при небольшой плотности тока (около 150 мкА см^–2) во избежание изменения концентрации дейтерия в мишени и искажения результатов.

РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Зависимость выхода нейтронов из образцов Pd/PdO:D_x и Ti/TiO₂:D_x от угла β между пучком дейтронов и нормалью к плоскости мишени показана на рис. 3. Значительная анизотропия выхода нейтронов наблюдается для мишени Pd/PdO:D_x: выход нейтронов был выше в два раза при β = 0° по сравнению с выходом при β = ± 30°. В случае образцов дейтерированного титана этот эффект не наблюдается. На поверхности образцов дейтерированного палладия были обнаружены поры размером 100–1000 нм, а на поверхности дейтерированного титана пористая структура отсутствует [8]. Наличие пор на поверхности дейтерированного палладия может привести к увеличению эффективного пробега ионов дейтерия, нормально падающих на мишень, и, следовательно, к увеличению выхода нейтронов.

МОДЕЛИРОВАНИЕ ТРАЕКТОРИЙ ИОНОВ D⁺ ПРИ КАНАЛИРОВАНИИ

Для объяснения анизотропии выхода нейтронов было проведено моделирование траекторий ионов D⁺ при плоскостном каналировании в кристалле Pd. Кинетическая энергия ионов равна 20 кэВ. Параметр $\frac{v}{c}$ = 0.0046 $ \ll $ 1 ($v$ – скорость иона, c – скорость света). Уравнение движения ионов будет нерелятивистским. Движение определяется периодическим плоскостным потенциалом кристаллической решетки U(x), поэтому

Здесь M – масса иона, F_x – сила, действующая на ион в периодическом поле кристалла.

Пусть ось OZ параллельна плоскостям каналирования, а вектор скорости иона при влете в кристалл лежит в плоскости XOZ, тогда v_y(t = 0) = 0. В этом случае ион D⁺ движется с постоянной скоростью v_z = const вдоль плоскостей каналирования (параллельно оси OZ) и колеблется в направление оси OX. Начальными условиями для системы уравнений (2) являются точка влета x(t = 0) = x₀ и начальная скорость v_x(t = 0) = v sin θ (θ – угол падения, т.е. угол между вектором начальной скорости и осью ОZ).

Численное решение уравнений движения (2) было выполнено с использованием компьютерного кода BCM–2.0 [9, 10], разработанного авторами. При моделировании траекторий учитывали угловую расходимость пучка ионов. Для каждой точки влета x₀ было выбрано несколько углов падения θ. Углы выбирали с помощью датчика случайных чисел, имеющего нормальное распределение, с заданной дисперсией Δθ. Начальные точки влета равномерно распределялись в пределах одного периода изменения потенциала U(x). Если угол падения иона на кристалл меньше критического угла каналирования θ_с, то ион совершает периодическое (финитное) движение между плоскостями каналирования. В этом случае плотность потока ионов внутри кристалла периодически достигает максимума – это так называемый эффект увеличения плотности потока ионов [11]. Если θ > θ_с, то движение иона становиться непериодическим (инфинитным). Критический угол каналирования ионов определяется формулой для ионов:

где Z_i – зарядовое число иона, U₀ – глубина потенциальной ямы.

Образцы Pd, используемые в эксперименте, были получены термическим окислением холоднокатаной фольги. При холодной прокатке металлов, имеющих объемно-центрированную кубическую решетку, большинство зерен ориентируется так, что в плоскости листа устанавливается грань куба (100) [12], а для металлов с гранецентрированной решеткой – диагональная плоскость (110). Критический угол в случае каналирования вдоль плоскостей (200) равен θ_c = 3.58°, при каналировании вдоль плоскостей (110) θ_c = 4.48° за счет увеличения глубины потенциальной ямы U₀. Таким образом, существенных различий результатов моделирования, связанных с выбором плоскости каналирования, быть не должно.

Было проведено моделирование траекторий ионов D⁺ с энергией 20 кэВ при каналировании вдоль плоскостей (200) в кристалле палладия. Для учета факта, что не все зерна поликристаллической фольги ориентированы одинаково, была использована процедура моделирования угловой расходимости падающего пучка дейтронов. Результаты расчета представлены на рис. 4. На рис. 4а, 4б показаны участки траектории движения ионов при каналировании для углов падения 4° (θ > θ_c) и 1° (θ < θ_c). Сплошными линиями обозначены плоскости (200) кристалла Pd, пунктирными линиями – плоскости, сформированные имплантированными в кристалл атомами дейтерия (предполагаем, что все имплантированные атомы дейтерия расположены идеально между плоскостями кристаллической решетки Pd). На рис. 4в, 4г показаны импакт-параметры взаимодействия каналированных ионов с плоскостью, сформированной имплантированными в кристалл атомами дейтерия. Рассмотрим эти траектории более подробно. Траектория иона при надбарьерном движении (рис. 4a) пересекает плоскости, содержащие атомы дейтерия три раза, в то время как подбарьерная траектория пересекает плоскость атомов дейтерия только два раза. Казалось бы, в первом случае выход реакции должен быть выше. Однако выход реакции зависит также от пути ∆z, который проходит ион D⁺ внутри области с малым импакт-параметром. На рис. 4в, 4г выделены области для импакт-параметра b < 0.1 Å. Легко оценить, что суммарный путь для траектории (рис. 4а) внутри этой области 3Δz_a = 3 × 3 Å = 9 Å, а для траектории (рис. 4б) 2Δz_b = 2 × 7.5 Å = 15 Å. Это означает, что в случае подбарьерной траектории выход реакции должен быть выше.

Для оценки влияния каналирования, а именно эффекта увеличения плотности потока ионов на выход реакции было проведено моделирование 5000 траекторий ионов, по которым рассчитан усредненный по всем траекториям импакт-параметр:

В формуле (4) N_tr – число траекторий ионов D⁺, N_D – число имплантированных атомов дейтерия, мимо которых проходит траектория иона. Результаты расчета $\left\langle b \right\rangle $ показаны на рис. 5а. Средний импакт-фактор увеличивается с ростом угла падения ионов θ, так как уменьшается доля ионов, совершающих периодическое движение в режиме каналирования. В частности, значение $\left\langle b \right\rangle $ увеличивается в 1.7 раза при увеличении угла падения от нуля до 17° для пучка ионов с угловой расходимостью $\Delta \theta = 0.1{{\theta }_{{\text{c}}}} = 0.358^\circ .$ Это должно приводить к уменьшению выхода DD-реакции с увеличением угла падения θ.

По рассчитанным траекториям можно оценить долю траекторий, для которых импакт-параметры взаимодействия ионов D⁺ с имплантированными в кристалл атомами меньше двух радиусов дейтерия 2R_D = 3.3 × 10^–5 Å:

Расчеты показывают, что эта величина уменьшается в два раза с увеличением угла падения θ (рис. 5б). Это также подтверждает влияние каналирования на увеличение выхода реакции DD. На рис. 5 также показана чувствительность ориентационного эффекта к угловой расходимости падающего пучка ионов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Исследован ориентационный эффект увеличения выхода DD-реакции при облучении дейтерированной мишени Pd ионами D⁺ с энергией 20 кэВ. Наблюдалась значительная анизотропия (эффект ориентации) выхода нейтронов. Выход нейтронов был выше в два раза при β = 0° по сравнению с выходом при β = ± 30°. Ранее подобный эффект наблюдался при облучении ионами D⁺ текстурированной мишени из алмаза, полученного методом химического осаждения из газовой фазы. Для объяснения эффекта было проведено компьютерное моделирование траекторий ионов D⁺ при каналировании вдоль плоскостей (200) кристалла Pd с учетом угловой расходимости пучка ионов. Было показано, что вероятность реакции может увеличиваться с уменьшением угла падения ионов на кристалл, что согласуется с результатами эксперимента.