Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2021, № 8, стр. 16-22

ВВЕДЕНИЕ

Эффект гигантского магнитосопротивления – явление, возникающее в магнитных многослойных материалах, которое представляет большое практическое значение для их применения в качестве элементов устройств наноспинтроники [1]. Мультислои Fe/Cr – это классическая система, демонстрирующая эффект гигантского магнитосопротивления [2, 3] за счет спин-зависимого рассеяния электронов и осциллирующего обменного взаимодействия магнитных моментов Fe, разделенных тонким слоем Cr. Другой технологически важной системой являются наногетероструктуры Fe/MgO/Fe, демонстрирующие гигантское туннельное магнитосопротивление за счет спин-зависимого туннелирования электронов через слой диэлектрика MgO [4, 5]. Fe/MgO/ Cr/MgO/Fe – это новая система, в которой межслойная связь магнитных моментов Fe обеспечивается посредством тонких диэлектрических и металлических слоев. Существует всего несколько публикаций по системам Fe/MgO/Cr [6, 7], т.е. многослойные структуры, в которых к границе раздела Fe/Cr добавлен слой диэлектрика, изучены слабо. На данный момент неизвестно, как магнитные моменты Fe и Cr будут взаимодействовать через тонкую прослойку MgO и какие эффекты могут быть этим вызваны. Очень важно понимать микроскопическую картину перемагничивания в данных системах в зависимости от свойств разделяющих слоев MgO и Cr. Настоящее исследование направлено на создание многослойных наногетероструктур Fe/MgO/Cr/MgO/Fe и получение профилей намагничивания с разрешением на уровне монослоев.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Слоистые наногетероструктуры Fe/MgO/Cr/ MgO/Fe были синтезированы методом высоковакуумного магнетронного напыления на монокристаллические подложки MgO(100) без какого-либо буферного слоя. Для защиты от окисления готовые структуры покрывали слоем Ta. К слоям MgO в процессе роста была применена специальная процедура отжига [8] с целью улучшения качества слоистой и кристаллической структуры MgO. Согласно предыдущим исследованиям [9, 10] отжиг во время роста положительно влияет на формирование кристаллической структуры MgO. Дальнейшие исследования были проведены на двух образцах: Fe(10 нм)/MgO(1.5 нм)/Cr(t)/ MgO(1.5 нм)/Fe(7 нм)/Ta(5 нм), t = 0.9 нм (далее образец 1) и t = 1.8 нм (далее образец 2).

Структурную характеризацию исследуемых образцов осуществляли методами рентгеновской рефлектометрии высокого разрешения и рентгеновской дифрактометрии. Рентгеновские измерения были выполнены на дифрактометре Empyrean PANalytical с использованием CoK_α-излучения в геометрии параллельного пучка. Параллельный пучок сформирован с помощью рентгеновского зеркала W/Si, установленного на первичном пучке, и параллельного пластинчатого коллиматора, и плоского графитового монохроматора, установленных на вторичном пучке. Щель для падающего луча составляла 0.05 мм, для дифрагированного луча – 0.1 мм.

Анализ рентгеновских данных проводили с помощью коммерческих программ PANalytical X'Pert Reflectometry и X’Pert Epitaxy. Магнитные свойства образцов исследовали методом вибрационной магнитометрии. Профили плотности намагниченности с послойным разрешением были определены методом рефлектометрии поляризованных нейтронов на установке NREX на исследовательском реакторе FRM2 (Мюнхен, Германия). Нейтронные измерения проводили при фиксированной длине волны нейтронов 0.43 нм. Поляризация падающего пучка P_p > 99.99%. Анализ поляризации пучка после рассеяния проводили с помощью анализатора поляризации с эффективностью P_a = 99.1%.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Толщину слоев и среднеквадратичную шероховатость границы раздела определяли методом рефлектометрии высокого разрешения. Установлено, что структуры обоих образцов идентичны. Рефлектометрическая кривая для образца 1 и кривая наилучшего соответствия модели показаны на рис. 1. Соответствующие параметры модельной кривой приведены в табл. 1. Отметим, что толщины слоев близки к номинальным, формируется слоистая структура с четкими границами раздела во всех слоях, за исключением слоя Cr, у которого наблюдается шероховатость примерно два монослоя.

Рис. 1.

Экспериментальная рентгеновская рефлектограмма образца 1 (символы) и модельная кривая (линия). На вставке приведена схематическая структура исследуемого образца с параллельным упорядочением магнитных моментов в слоях железа.

Кристаллическую структуру слоев образцов определяли методом рентгеновской дифракции. Дифрактограмма образца 1 в геометрии θ–2θ показана на рис. 2. На ней четко видны пики, соответствующие брэгговским отражениям 002 MgO, 004 MgO и 002 Fe. Эти пики свидетельствуют о наличии выраженной текстуры [001] Fe и [001] MgO в направлении роста образца.

Рис. 2.

Рентгеновская дифрактограмма образца 1 с четко определенными структурными пиками, соответствующими брэгговским отражениям 002 MgO, 004 MgO и 002 Fe, свидетельствующая о выраженной текстуре [001] Fe и [001] MgO вдоль направления роста образца.

Двумерная дифракционная карта образца 1, измеренная вблизи брэгговских пиков Fe и MgO, приведена на рис. 3. Анализ 2D данных структуры с помощью программы эпитаксии X’Pert дал информацию об эпитаксиальных соотношениях Fe–MgO перпендикулярно и параллельно плоскости границы раздела. Данный анализ показал, что значения постоянных решетки Fe оказались очень близкими к табличным. Внутри слоя Fe наблюдаются умеренная деформация и тетрагональные искажения из-за идеального согласования кристаллических решеток. Постоянные решетки Fe: a = b = 0.298 нм, c = 0.286 нм. Степень мозаичности составляет 2.1°, а длина латеральной корреляции 33.6 нм. Таким образом, в образцах формируется эпитаксиальная кристаллическая структура слоев с небольшими искажениями решетки.

Рис. 3.

Двумерная дифракционная карта высокого разрешения образца 1, измеренная вблизи брэгговских пиков Fe и MgO.

Макроскопические магнитные свойства изучали методом вибрационной магнитометрии. На рис. 4 показаны петли гистерезиса для обоих образцов, измеренные при трех различных ориентациях внешнего магнитного поля относительно оси легкого намагничивания [100] Fe. Как видно из приведенного графика, петли гистерезиса имеют особенности, а именно плато около значений магнитного поля H = 15 и 40 Э. Возможно, в этих полях магнитные моменты слоев Fe направлены вдоль оси легкого намагничивания, и неясно, их когерентное вращение происходит вместе или по отдельности. Такое поведение намагниченности наблюдалось в обоих образцах.

Рис. 4.

Петли магнитного гистерезиса обоих образцов, измеренные для трех различных ориентаций внешнего магнитного поля относительно оси легкого намагничивания [100] Fe: a, в, д – кривые намагничивания образца 1, измеренные при приложении магнитного поля под углом 0°, 30° и 45° соответственно; б, г, е – аналогичные данные для образца 2.

Чтобы получить профили намагниченности с разрешением по глубине слоев при указанных значениях магнитного поля, были проведены эксперименты с поляризованными нейтронами. На рис. 5 показаны рефлектометрические кривые обоих образцов, измеренные при H = 15 и 40 Э после намагничивания в отрицательном поле H = = ‒4.5 кЭ. Во время эксперимента поле прикладывали параллельно направлению [100] подложки MgO. На рис. 5а изображены кривые спин-поляризованного отражения для образца 1, измеренные при H = 15 Э. Кривые отражения без переворота спина R⁺⁺ и R^– – характеризуются полным отражением ниже критического края с Q_crit = = 0.16 нм^–1 и интерференционными колебаниями выше Q_crit. Кривые разделены, что свидетельствует о наличии в образце одного магнитного момента, который коллинеарен H. Отметим, однако, что расщепление кривых при малых значениях Q, близких к Q_crit, довольно незначительно. В дополнение к кривым отражения без переворота спина в эксперименте наблюдается сильное рассеяние с переворотом спина с пиком при Q = = Q_crit с амплитудой порядка 20%. Наличие такого рассеяния говорит о том, что в системе существует неколлинеарный магнитный момент H. Экспериментальные данные были подогнаны к модельным кривым с использованием известного суперматричного подхода [11]. Некоторое различие между экспериментальными и теоретическими кривыми (рис. 5в) в области малых значений коэффициента отражения объясняется значительным вкладом фона в этой области. При подгонке варьировали намагниченность слоев Fe (7 нм) и Fe (10 нм) (M1 и M2) и углы между векторами намагниченности и внешним полем (α1 и α2). Наилучшим образом подходят значения α1 = 54° и α2 = = 154°, чувствительность определения углов около 5°. Соответствующая магнитная конфигурация показана на вставке рис. 5а. Видно, что верхний слой железа уже “перевернулся” и соответствует положительной легкой оси [110], а нижний все еще отвечает отрицательному направлению [$\overline 1 $10]. Коллинеарные компоненты магнитных моментов слоев Fe направлены антипараллельно друг другу, так что их сумма близка к нулю [12, 13]. Это согласуется с данными вибрационной магнитометрии, а также объясняет относительно небольшую разницу кривых в случае отражения без переворота спина вблизи Q_crit. Эта разница значительно увеличивается с увеличением поля до H = 40 Э (рис. 5б). Однако с увеличением магнитного поля рассеяние с переворотом спина практически не меняется. Количественно это удалось описать, “перевернув” нижний слой Fe в направлении положительной оси легкого намагничивания [110]. Это не меняет неколлинеарный момент, но делает коллинеарные моменты параллельными.

Рис. 5.

Экспериментальные кривые рефлектометрии поляризованных нейтронов (символы) и результаты подгонки (линии) для образцов 1 (a, б) и 2 (в, г), измеренные в магнитном поле 15 (a, в) и 40 Э (б, г). На вставках показано направление магнитных моментов в слоях, определенное в результате подгонки экспериментальных данных к модели.

Кривые рефлектометрии поляризованных нейтронов образца 2 при H = 15 Э (рис. 5в) аналогичны кривым образца 1, измеренным в том же поле, и могут быть описаны аналогичным магнитным состоянием. Кроме того, когда поле было увеличено до H = 40 Э, кривые отражения без переворота спина вели себя аналогично кривым образца 1 – их расщепление увеличилось. Это означает, что коллинеарные компоненты ведут себя в образцах одинаково. Однако наблюдается сильная разница при рассеянии с переворотом спина. Пик сместился от Q_crit к более высокому значению Q = 0.26 нм^–1, т.е. неколлинеарная конфигурация образца 2 при H = 40 Э отличается от образца 1. С помощью подгонки установлено, что верхний и нижний слои перевернуты в направлениях [1$\overline 1 $0] и [110] соответственно. Остальные данные были подогнаны аналогичным образом. Соответствующая магнитная конфигурация показана на рис. 4.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Были исследованы структурные и магнитные свойства слоистых наногетероструктур Fe(10 нм)/ MgO(1.5 нм)/Cr(t)/MgO(1.5 нм)/Fe(7 нм) (t = 0.9 и 1.8 нм). Рентгеновские методы подтвердили формирование эпитаксиальной кристаллической структуры с ориентацией MgO[001]||Fe[001]||Cr[001] вдоль нормали к образцу, а также наличие хорошо определенной слоистой структуры с резкими межслойными границами [14].

Магнитометрические исследования не выявили существенных различий в петлях гистерезиса обоих образцов, которые имеют характерную ступенчатую форму. Методом рефлектометрии поляризованных нейтронов установлено, что процессы перемагничивания в образцах происходят различным образом на уровне отдельных слоев Fe. В образце с прослойками Cr толщиной 0.9 нм слои Fe связаны посредством обменного взаимодействия через прослойку MgO/Cr/MgO, и их вращение с приложением магнитного поля скоррелировано. В образце с прослойкой Cr толщиной 1.8 нм между слоями Fe нет обменного взаимодействия, и они перемагничиваются независимо друг от друга. Установлено, что перемагничивание систем Fe/MgO/Cr/MgO/Fe характеризуется промежуточным состоянием, которым можно управлять с помощью небольшого внешнего поля напряженностью несколько десятков эрстед и изменением ориентации образца, а также варьируя толщину слоя MgO. Проведенное исследование может быть полезно для создания устройств спинтроники [15] для работы при комнатной температуре, а также при низких температурах, в сверхпроводящих спин-вентильных структурах, где требуется неколлинеарность для генерации спинового триплетного конденсата.