Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 12, стр. 21-26

Структура и магнетизм наносистем на основе сверхрешеток Gd/MgO/Fe

Е. М. Якунина a*, Е. А. Кравцов ab**, Д. И. Девятериков a, В. В. Проглядо a

a Институт физики металлов УрО РАН
620108 Екатеринбург, Россия

b Уральский федеральный университет
620075 Екатеринбург, Россия

* E-mail: yakuninaart@yandex.ru
** E-mail: kravtsov@imp.uran.ru

Поступила в редакцию 12.01.2022
После доработки 25.03.2022
Принята к публикации 25.03.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Наноструктуры на основе сверхрешеток Gd/MgO/Fe – искусственный ферромагнитный материал, в котором обменное взаимодействие магнитных моментов слоев Fe через промежуточные диэлектрические и редкоземельные слои может приводить к магнитным конфигурациям, не реализующимся в хорошо изученных системах Fe/Cr и Fe/MgO/Fe. В настоящей работе были исследованы особенности структуры и магнитные свойства серии сверхрешеток Nb (20 нм)/[Gd (5 нм)/MgO (t нм)/Fe (5 нм)]x6/Nb (5 нм) c различной толщиной слоев диэлектрика MgO (t = 0, 0.4, 0.8 и 1.2 нм). Данные рентгеновской рефлектометрии высокого разрешения подтвердили формирование слоистой структуры сверхрешеток с толщинами слоев, близкими к номинальным, и величиной среднеквадратичной шероховатости границы раздела равной 10% от общей толщины слоя. Вибрационная магнитометрия выявила различие в петлях гистерезиса намагниченности образца без слоя MgO и образцов, содержащих слои MgO разной толщины. Образец без слоев диэлектрика имеет существенно меньшую величину намагниченности насыщения.

Ключевые слова: слоистые магнитные наноструктуры, магнитное упорядочение, эффект гигантского туннельного магнитосопротивления, магнитные многослойные материалы, магнитные сверхрешетки, спин-зависимое рассеяние электронов, обменная связь, редкоземельный металл.

ВВЕДЕНИЕ

Металлическая спинтроника – новейшая ветвь микроэлектроники, предполагающая манипуляцию спином электронов в металлических наноструктурах для записи, хранения и передачи информации. Основные объекты металлической спинтроники – слоистые наноструктуры, образованные чередующимися слоями из ферромагнитных металлов и немагнитного металла или диэлектрика. Наиболее популярным видом диэлектрических прослоек является оксид магния (MgO). Было установлено, что при добавлении прослоек MgO их взаимодействие с атомами металлов создает сложные эффекты, влияющие на формирование магнитных свойств всей структуры [1, 2]. Как показали недавние исследования [3, 4], процессами перемагничивания в ферромагнитных слоях можно управлять, помещая прослойку MgO между металлическими слоями и варьируя ее толщину [5, 6]. Можно ожидать, что расположение MgO относительно различных типов металлических слоев, а также их толщина будут определять сложные магнитные конфигурации в таких наноструктурах.

Эффект гигантского магнитосопротивления – явление, возникающее в магнитных многослойных материалах на основе переходных металлов, которое представляет большое практическое значение для их применения в качестве элементов устройств спинтроники [7]. Наноструктуры на основе Fe/Cr – это классические системы, в которых проявляется данный эффект [8, 9] за счет спин-зависимого рассеяния электронов и осциллирующего обменного взаимодействия магнитных моментов Fe, разделенных тонкими слоями Cr. Другой технологически важной системой являются наноструктуры Fe/MgO/Fe, в них гигантское туннельное магнитосопротивление возникает за счет спин-зависимого туннелирования электронов через слой диэлектрика MgO [10, 11].

Среди редкоземельных ферромагнитных металлов гадолиний (Gd) является одним из наиболее привлекательных для использования в металлических наноструктурах, благодаря его уникальным магнитным и электрическим свойствам [12]. В нескольких исследованиях [13, 14] упомянуто, что намагниченность на поверхности Gd антиферромагнитно связана с объемной намагниченностью. Кроме того, Gd известен как материал, который демонстрирует большое спин-орбитальное расщепление Рашбы на поверхности [15]. Поскольку вклады на границе раздела сред в туннельное магнитосопротивление значительно сильнее, чем вклады в объеме [16, 17], определение характеристик туннельного магнитосопротивления является одним из наиболее эффективных методов исследования границы раздела магнитных материалов.

Наноструктуры Gd/MgO/Fe – это новая система, в которой межслойная связь магнитных моментов Fe обеспечивается посредством чередования тонких слоев диэлектриков, переходных и редкоземельных металлов [18]. В настоящее время наноструктуры подобного типа изучены слабо. Существует всего несколько публикаций по исследованию систем на основе Gd/MgO/Fe [19, 20]. На данный момент неизвестно, как магнитные моменты Fe будут взаимодействовать через тонкую прослойку MgO со слоями редкоземельного металла Gd, а также какие эффекты могут быть сформированы в результате. Настоящее исследование направлено на создание, анализ структурных особенностей и магнитных свойств систем на основе сверхрешеток Gd/MgO/Fe. Результаты работы являются важной частью понимания, как формируется микроскопическая картина перемагничивания в системах Gd/MgO/Fe в зависимости от характеристик слоев MgO и Gd.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Серия из четырех сверхрешеток Nb/[Gd/ MgO/Fe]х6/Nb c различной толщиной слоев диэлектрика MgO синтезирована методом высоковакуумного магнетронного напыления на подложки SiO2 при комнатной температуре. В качестве буфера был использован слой Nb толщиной 20 нм. Для защиты от окисления готовые структуры также покрывали слоем Nb толщиной 5 нм. Дальнейшие исследования были проведены на четырех образцах Nb (20 нм)/[Gd (5 нм)/MgO (t нм)/Fe (5 нм)]х6/Nb (5 нм), различающихся толщиной слоев диэлектрика: t = 0 нм (образец 1), t = 0.4 нм (образец 2), t = 0.8 нм (образец 3) и t = = 1.2 нм (образец 4). Скорость напыления каждого материала определяли с помощью оптического профилометра Zygo New View 7300 по известному времени напыления и измеренной на профилометре высоте “ступеньки”.

Структурную характеризацию исследуемых образцов осуществляли методами рентгеновской рефлектометрии высокого разрешения. Измерения были выполнены на дифрактометре Empyrean PANalytical с использованием CoKα-излучения в геометрии параллельного пучка. Параллельный пучок сформирован с помощью рентгеновского зеркала W/Si, установленного на первичном пучке; параллельного пластинчатого коллиматора и плоского графитового монохроматора, установленных на вторичном пучке. Щель для падающего луча составляла 0.08 мм, для дифрагированного луча – 0.1 мм. Анализ рентгеновских данных проводили с помощью коммерческих программ PANalytical X’Pert Reflectometry и X’Pert Epitaxy. Магнитные свойства образцов исследовали методом вибрационной магнитометрии, измерения проводили при комнатной температуре.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Толщину слоев, плотность материалов и среднеквадратичную шероховатость границ раздела определяли методом рентгеновской рефлектометрии высокого разрешения. Установлено, что структура всех образцов идентична. На рис. 1–4 показаны экспериментальные рефлектометрические кривые (символы) и кривые наилучшего соответствия модели (линия). Параметры модельных кривых приведены в соответствующих табл. 1–3. Отметим, что толщины слоев близки к номинальным, а сформированная слоистая структура имеет довольно четкие границы раздела: шероховатость на границе между слоями составляет приблизительно 10% от толщины самого слоя. Как можно заметить, вид рефлектограммы для образца 1 значительно отличается от рефлектограмм для остальных образцов. Причина такого поведения в том, что в отсутствие прослойки MgO из-за равенства толщин слоев Fe и Gd по условиям симметрии становятся запрещенными рефлексы четных порядков. При наличии прослойки MgO появляются рефлексы четных порядков, как видно на рис. 2–4. Буферный, более толстый слой Nb, выращен непосредственно на подложке, поэтому его структура отличается от структуры более тонкого защитного слоя, что объясняет значительное различие в данных по плотности двух слоев ниобия, приведенных ниже в табл. 1–3.

Рис. 1.

Экспериментальная рентгеновская рефлектограмма образца 1 (символы) и модельная кривая (линия).

Рис. 2.

Экспериментальная рентгеновская рефлектограмма образца 2 (символы) и модельная кривая (линия).

Рис. 3.

Экспериментальная рентгеновская рефлектограмма образца 3 (символы) и модельная кривая (линия).

Рис. 4.

Экспериментальная рентгеновская рефлектограмма образца 4 (символы) и модельная кривая (линия).

Таблица 1.  

Структурные параметры образца 1 c толщиной слоев диэлектрика MgO t = 0, полученные после обработки данных рентгеновской рефлектометрии

Материал слоя Толщина слоя, нм Шероховатость на границе раздела слоев, нм Плотность, г/см3
Nb                     19 0.7 9.4
Gd 4.3 0.5 7.4
Fe 4.8 0.5 7.6
Nb 4.1 0.4 8.7
NbO2 2.5 0.4 5.4
Таблица 2.  

Структурные параметры образца 3 c толщиной слоев диэлектрика MgO t = 0.8 нм, полученные после обработки данных рентгеновской рефлектометрии

Материал слоя Толщина слоя, нм Шероховатость на границе раздела слоев, нм Плотность, г/см3
Nb 20.5 0.4 7.8
Gd 4.8 0.1 7.8
MgO 1.4 0.1 3.2
Fe 4.4 0.5 8.1
Nb 4.3 0.3 9.3
NbO2 2.8 0.4 5.4
Таблица 3.  

Структурные параметры образца 4 c толщиной слоев диэлектрика MgO t = 1.2 нм, полученные после обработки данных рентгеновской рефлектометрии

Материал слоя Толщина слоя, нм Межслойная шероховатость, нм Плотность, г/см3
Nb 20.5 0.8 8.8
Gd 4.8 0.4 7.8
MgO 1.7 0.1 3.2
Fe 4.5 0.4 8
Nb 4.2 0.4 9.1
NbO2 2.6 0.5 5.4

Макроскопические магнитные свойства изучали с помощью лабораторного вибрационного магнитометра. На рис. 5 приведены кривые намагничивания для исследуемых образцов. Как видно из приведенного графика, введение прослойки MgO существенно изменяет магнитные свойства исследуемых систем и приводит к значительному увеличению намагниченности насыщения. Величина намагниченности насыщения в сверхрешетках с прослойками MgO примерно соответствует ее значению для невзаимодействующих пленок Fe, вклад в намагниченность от слоев Gd не обнаружен. Для образца 1 намагниченность насыщения меньше, что предполагает наличие магнитного момента в слоях Gd, который антипараллелен магнитному моменту в слоях Fe. Таким образом, в системе Fe/Gd суммарный магнитный момент представляет собой разность моментов Fe и Gd, причем магнитные момент в слоях Gd сохраняется при температурах выше температуры Кюри объемного Gd.

Рис. 5.

Петли магнитного гистерезиса сверхрешеток с различной толщиной слоя MgO t от 0 до 1.2 нм: образец 1 (1), образец 2 (2), образец 3 (3), образец 4 (4).

Таким образом, наличие диэлектрической прослойки препятствует обменному взаимодействию Fe и Gd и суммарный магнитный момент определяется суммой коллинеарно упорядоченных магнитных моментов слоев Fe и Gd. В результате анализа кривых намагничивания исследуемых образцов были вычислены следующие параметры: коэрцитивная сила, намагниченность насыщения и остаточная намагниченность, их величины приведены в табл. 4.

Таблица 4.  

Параметры образцов 1–4, полученные методом вибрационной магнитометрии

Образец Толщина слоя MgO t, нм Коэрцитивная сила, Э Намагниченность насыщения, Гс · см3 Остаточная намагниченность, Гс · см3
1 0 16 140 120
2 0.8 10 190 150
3 1.4   8 200 155
4 1.7   8 190 155

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Были исследованы структурные особенности и магнитные свойства наносистем на основе сверхрешеток Nb(20 нм)/[Gd(5 нм)/MgO(t нм)/ Fe(5 нм)]х6/Nb(5 нм) c различной толщиной слоев диэлектрика MgO (t = 0, 0.4, 0.8 и 1.2 нм). Методами рентгеновской рефлектометрии подтвердили формирование слоистой структуры сверхрешеток с толщинами слоев, близкими к номинальным, и величиной среднеквадратичной величины шероховатости границ раздела, приблизительно равной 10% от толщины самого слоя. В отсутствие прослойки MgO из-за равенства толщин слоев Fe и Gd, исчезают рефлексы четных порядков.

Магнитометрические исследования показали, что петли гистерезиса имеют форму, характерную для подобных структур. Величина магнитных полей насыщения оказалась равной приблизительно 300 Э. Обнаружено, что образец 1, не содержащий слои диэлектрика, имеет существенно меньшую величину намагниченности насыщения, чем образцы с прослойкой MgO. Это означает, что в образце 1 магнитный момент слоев Gd антипараллелен магнитному моменту слоев Fe. Таким образом, в системе Fe/Gd суммарный магнитный момент представляет собой разность моментов Fe и Gd. Наличие диэлектрической прослойки препятствует обменному взаимодействию Fe и Gd, и суммарный магнитный момент определяется суммой коллинеарно упорядоченных магнитных моментов слоев Fe и Gd.

Список литературы

  1. Hellman F., Hoffmann A., Tserkovnyak Ya. et al. // Rev. Modern Phys. 2017. V. 89. P. 025006. https://www.doi.org/10.1103/RevModPhys.89.025006

  2. Yu G.-H., Peng W.-L., Zhang J.-Ya. // Rare Metals. 2017. V. 36. P. 155. https://www.doi.org/10.1007/s12598-017-0880-2

  3. Якунина Е.М., Кравцов Е.А., Хайдуков Ю.Н. и др. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2021. № 8. С. 16. https://www.doi.org/10.31857/S1028096021080185

  4. Якунина Е.М., Кравцов Е.А., Хайдуков Ю.Н. и др. // ФТТ. 2021. № 9. С. 1306. https://www.doi.org/10.21883/FTТ.2021.09.51256.21H

  5. Yanga G., Zhang J.-Y., Jiang S.-L. et al. // Appl. Surf. Sci. 2017. V. 396 P. 705. https://www.doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.11.012

  6. Kozioł-Rachwał A., Janus W., Szpytma M. et al. // Appl. Phys. Lett. 2019. V. 115. P. 141603. https://doi.org/10.1063/1.5112093

  7. Ennen I., Kappe D., Rempel T. et al. // Sensors. 2016. V. 16. P. 904. https://www.doi.org/10.3390/s16060904

  8. Baibich M.N., Broto J.M., Fert A. et al. // Phys. Rev. Lett. 1988. V. 61. P. 2472. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.61.2472

  9. Binasch G., Grunberg P., Saurenbach F., Zinn W. // Phys. Rev. B. 1989. V. 39. P. 4828. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.39.4828

  10. Якунина Е.М., Боднарчук В.И., Проглядо В.В. и др. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2014. № 1. С. 30. https://www.doi.org/10.7868/S0207352814100205

  11. Parkin S.S.P., Kaiser C., Panchula A. et al. // Nature Mater. 2004. V. 3. P. 862. https://www.doi.org/10.1038/nmat1256

  12. Elliott R.J. // Magnetic Properties of the Rare Earth Metals. 1972. P. 1. https://www.doi.org/10.1007/978-1-4757-5691-3_1

  13. Heinemann M., Temmerman W.M. // Phys. Rev. B. 1994. V. 49. P. 4348. https://www.doi.org/https://doi.org/10.1103/PhysRevB. 49.4348

  14. Weller D., Alvarado S.F., Gudat W. et al. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54. № 14. P. 1555. https://www.doi.org/https://doi.org/10.1103/PhysRevLett. 54.1555

  15. Krupin O., Bihlmayer G., Starke K. et al. // Phys. Rev. B. 2005. V. 71. № 20. P. 201403. https://www.doi.org/https://doi.org/10.1103/PhysRevB.71.201403

  16. LeClair P., Swagten H.J.M., Kohlhepp J.T. et al. // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 84. P. 2933. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.84.2933

  17. Zhang S., Levy P.M. // Phys. Rev. Lett. 1998. V. 81. P. 5660. https://www.doi.org/https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.81.5660

  18. Zhu T., Xiang X., Shen F. et al. // Phys. Rev. B. 2002. V. 66. P. 094423. https://www.doi.org/https://doi.org/10.1103/PhysRevB.66.094423

  19. Takahashi Y.T., Shiota Y., Miwa S. et al. // IEEE Transactions on Magnetics. 2013. V. 49. P. 4417. https://www.doi.org/10.1109/TMAG.2013.2247745

  20. Funabashia N., Higashida R., Aoshima K., Machida K. // AIP Adv. 2019. V. 9. P. 035336. https://doi.org/10.1063/1.5080147

Дополнительные материалы отсутствуют.