Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 5, стр. 94-102

ВВЕДЕНИЕ

Параметрическое рентгеновское излучение (ПРИ), генерируемое при прохождении быстрых заряженных частиц через кристаллы и обнаруженное более тридцати лет назад, до сих пор продолжает оставаться в фокусе внимания теоретиков и экспериментаторов. Оно монохроматическое и удобно в использовании, поскольку испускается под большим углом к направлению движения частиц, определяемым разворотом плоскости кристалла, на которой происходит процесс дифракции. Интерес к излучению этого типа связан в основном с поиском новых источников интенсивного рентгеновского излучения с перестраиваемой длиной волны, альтернативных накопителям, и с разработкой новых методов диагностики пучков линейных ускорителей электронов.

В первом приближении ПРИ можно рассматривать как когерентное рассеяние собственного электромагнитного поля частицы на электронных оболочках периодически расположенных атомов мишени [1, 2]. По аналогии с процессом дифракции рентгеновских лучей в кристаллах [3] существуют два подхода к описанию ПРИ. Кинематический подход предполагает, что многократное отражение фотонов ПРИ от плоскостей кристалла пренебрежимо мало, и его можно не учитывать [4, 5]. В динамической теории ПРИ, например [1, 2, 6–9], этот процесс учитывается явным образом и считается определяющим.

С позиций более общей теории поляризационного тормозного излучения быстрых заряженных частиц на атомах среды показано, что в случае совершенных кристаллов вклад динамических эффектов в ПРИ не превышает 10%, поэтому кинематического приближения должно быть вполне достаточно для описания результатов измерений [10]. К такому же выводу недавно пришли авторы работы [11], в которой показано, что различие результатов расчета при обоих подходах не превышает 6–7% и проявляется в уменьшении выхода излучения в расчетах с использованием динамической теории. Сопоставление результатов измерений с расчетами [12, 13] также показало, что кинематическая теория ПРИ описывает экспериментальные данные для совершенных кристаллов с погрешностью не хуже 10–15%.

Единственным наблюдаемым проявлением динамических эффектов в ПРИ является так называемое “ПРИ вперед” – излучение, вылетающее из кристалла в направлении движения первичной частицы [14], обнаруженное в кристаллах вольфрама и кремния в [15, 16] в области энергии фотонов ω < γω_p/2, где $\gamma $ – фактор Лоренца частицы, а $\omega $ и ${{\omega }_{p}}$ – энергия излученного фотона и плазмона среды. Подчеркнем, что в случае ПРИ под большими углами к направлению движения частицы такого ограничения нет.

Из динамической теории дифракции рентгеновского излучения в совершенных кристаллах (например, [17]) известно, что в случае так называемой асимметричной дифракции, когда отражающая плоскость не перпендикулярна выходной поверхности в случае геометрии Лауэ (не параллельна ей в геометрии Брэгга), интенсивности дифрагированного излучения и излучения, вылетевшего из кристалла вдоль первоначального направления, различаются.

В [8, 9] и других работах этих авторов, посвященных теоретическому описанию ПРИ в рамках динамической теории, утверждается, что такое же различие должно наблюдаться и в случае ПРИ. Степень этого различия зависит от величины асимметрии отражения:

Здесь $\delta $ – угол между поверхностью мишени и отражающими плоскостями, а ${{{{\Theta }}}_{{\text{B}}}}$ – угол между направлением движения электрона и отражающей плоскостью. В тонком непоглощающем кристалле при наличии асимметрии отражения поля частицы отношение интенсивностей ПРИ, рассчитанных с использованием динамической и кинематической теорий, должно быть близко к величине ε [8, 18]. В случае измерений для двух идентичных отражающих плоскостей с асимметрией больше и меньше единицы отношение интенсивностей регистрируемого излучения в соответствии с динамической теорией должно быть близко к ε² [8].

В одной из последних работ этой группы [18] интерпретированы результаты эксперимента [19], в котором проведены измерения ПРИ электронов с энергией 255 МэВ в кристалле алмаза для плоскостей (110) и (111). Кристалл в форме параллелепипеда был вырезан и установлен так, что поверхность, на которую падают электроны, совпадает с плоскостью (001). Плоскость (110) перпендикулярна поверхности мишени, т.е. ε = 1, а две плоскости {111} развернуты относительно нее на угол ±35.2644°, что позволяет в одних и тех же экспериментальных условиях проводить измерения для ε = 0.66 и 1.51. Эксперимент [19] выполнен для ориентации ε = 0.66, поэтому регистрируемый выход излучения должен быть в полтора раза меньше, чем результаты расчета с использованием кинематической теории ПРИ [18].

Не все согласны с утверждением об определяющей роли угла между направлением отражающей плоскости и поверхностью мишени в процессе генерации ПРИ. В частности, в работе [20], дискутирующей с авторами [18], подчеркивается, что асимметрия отражения поля частицы может привести к изменению соотношения между потоками “ПРИ вперед” и брэгговского отражения (ПРИ под большими углами), однако полная интенсивность рожденного в кристалле излучения не должна зависеть от угла между отражающими плоскостями и поверхностью мишени.

Большинство исследований ПРИ релятивистских частицах в кристаллах (например, обзоры [21, 22]) выполнено для кристаллов с симметричной геометрией отражения. Кроме уже обсуждавшегося эксперимента [19] можно отметить только эксперимент [4], в котором проведены измерения выходов ПРИ в кристалле кремния с ориентацией $\left\langle {001} \right\rangle $, как и в эксперименте [19], для отражающих плоскостей (110), (111) и (112), но без конкретизации расположения плоскостей относительно поверхности кристалла. Известно, что в кристалле с такой ориентацией плоскости (111) и (112) направлены под углом к плоскости (001), совпадающей с поверхностью кристаллической мишени, поэтому в процессе этих измерений регистрировалось ПРИ в случае асимметричного рассеяния поля частицы.

Известно (например, [4, 23]), что в брэгговском направлении кроме ПРИ распространяются дифрагированное переходное излучение (ДПИ) и дифрагированное тормозное излучение (ДТИ), на выход которых может влиять асимметрия отражения. Величина вклада, обусловленного этими механизмами излучения, в полный выход интенсивности излучения зависит от условий измерений и достаточно подробно проанализирована в [23, 24].

Разногласия в описании ПРИ в кристаллах с асимметричной геометрией рассеяния поля частицы [18, 20] наряду с влиянием асимметрии отражения на выход дифрагированного рентгеновского излучения в совершенных кристаллах [17] позволяют считать важным и актуальным экспериментальную проверку влияния асимметрии отражения на выход ПРИ и сопоставление результатов измерений и расчетов, учитывающих вклад всех возможных механизмов излучения.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ АППАРАТУРА И МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ

Эксперимент выполнен на линейном ускорителе SAGA Light Source (SAGA-LS) (Япония) для энергии электронов 255 МэВ (γ ~ 500). Частота следования импульсов составляла 1 Гц, средний ток пучка ~7 нА. Расходимость электронного пучка составляла θ_x ~ 0.1 мрад по горизонтали и θ_y ~ ~ 0.1 мрад по вертикали. Горизонтальный и вертикальный размеры пучка электронов на мишени были измерены по методике [25] и составляли σ_x ≈ 0.30(1) мм и σ_y ≈ 1.30(2) мм соответственно. Предполагается, что угловое и пространственное распределения пучка описываются двумерными гауссовскими распределениями со стандартными отклонениями θ_x, θ_y, σ_x и σ_y соответственно.

Схема эксперимента приведена на рис. 1. Кристалл кремния толщиной 20 мкм был установлен на двухкоординатном гониометре в вакуумной камере так, чтобы плоскость (110), перпендикулярная поверхности кристалла, была направлена вертикально. Для регистрации ПРИ на плоскостях (111) и $(\bar {1}\bar {1}1)$ кристалл разворачивали на углы –19.2° и 51.4° (рис. 1б). За начало отсчета углов ориентации кристалла взято совпадение нормали к поверхности кристалла и направления электронного пучка. Генерируемое в кристалле излучение проходило через бериллиевую фольгу толщиной 250 мкм и регистрировалось двумерным позиционно-чувствительным (координатным) детектором, расположенным под углом 32.2°.

В качестве детектора была использована рентгенографическая пластина размерами 250 × 200 мм с толщиной рабочего слоя 112 мкм и химическим составом BaSrFBrI:Eu²⁺ (тип IPU, Baker Hughes) [26]. Как показано в [27], такие пластины очень удобны для наблюдения угловых распределений ПРИ благодаря большой площади, высокому пространственному разрешению и линейной зависимости степени локальной ионизации вещества пластины от интенсивности регистрируемого излучения.

Позиционно-чувствительный детектор измеряет пространственное распределение точек попадания на него частиц или квантов. В случае источника излучения малых размеров или большого расстояния между детектором и источником, когда его размерами можно пренебречь, обычно говорят об угловом распределении излучения (например, [28]).

Поскольку размеры электронного пучка, как правило, значительно меньше расстояния между кристаллом и детектором, не будем делать различия между пространственным и угловым распределением, как для точечного, так и протяженного электронных пучков, а будем называть их угловым распределением излучения.

В процессе облучения пластины Eu²⁺ ионизировался до Eu³⁺, а освободившиеся электроны были захвачены дефектами решетки [26, 29]. После экспонирования пластины на фотонном пучке скрытое рентгеновское изображение считывали в цифровом виде посредством процесса фотостимулированной люминесценции с использованием считывающего устройства CRxVision, Baker Hughes. Размер пятна лазерного пучка 35 × × 35 мкм. Для упрощения последующего описания будем называть участок пластины такого размера одним пикселем прибора.

Измерения проведены для двух расстояний между кристаллом и координатным детектором R = 0.5 и 1 м. Длина пути фотонов в вакууме составляла 0.33 м, а путь в воздухе 0.17 и 0.67 м. Для уменьшения фонового рентгеновского излучения рентгенографическая пластина была окружена свинцовой защитой. Предварительные результаты измерений вертикальных распределений для отражающих плоскостей (111) и $(\bar {1}\bar {1}1)$ и расстояния 0.5 м без сопоставления с результатами расчетов приведены в [30].

Фоновые условия определяются режимом работы ускорителя и зависят от ориентации кристалла. Для определения двумерного углового распределения фона измерения проводили при изменении ориентации кристалла на ±3°. В качестве фонового распределения брали полусумму распределений для этих углов ориентации кристалла.

На рис. 2 в качестве примера приведены горизонтальное и вертикальное распределения интенсивности, проходящие через центр двумерного распределения рефлекса ПРИ, измеренного с помощью рентгенографической пластины [30]. Распределения получены для отражающей плоскости $(\bar {1}\bar {1}1)$ на участках 1 × 20 и 20 × 1 пикселей с шагом 1 пиксель. Измерения проведены при углах ориентации 48.4°, 51.4° и 54.4° и расстоянии между кристаллом и детектором 1 м. Из-за близости значений интенсивности фонового излучения для углов ориентации 48.4° и 54.4° использованное для последующей обработки экспериментальных данных усредненное распределение фонового излучения не приводится. Здесь и далее приведены значения усредненных значений выхода фотостимулированного излучения из облученной рентгенографической пластины на один пиксель детектора. Угол наблюдения определяли по формуле θ = x/R, где x – расстояние от центра рефлекса, а R – расстояние между кристаллом и координатным детектором.

Из рисунка видно, что уровень фона меняется в зависимости от угла ориентации кристалла и горизонтальной координаты точки наблюдения, в частности, при приближении к ускорителю он возрастает. Интенсивность фона не превышает 20–25% от величины полезного эффекта, поэтому замена неизвестного распределения фона для угла ориентации 51.4° полусуммой распределений для разориентации на угол ±3° достаточно корректна. Центры рефлексов ПРИ для углов ориентации кристалла 48.4° и 54.4° должны наблюдаться для углов вылета фотонов 38.2° и 26.2° соответственно. Поскольку в условиях эксперимента характерный угол вылета фотонов ПРИ Θ_ph ~ 0.3°, вклад ПРИ отражающей плоскости $(\bar {1}\bar {1}1)$ для этих углов ориентации кристалла в просматриваемую детектором угловую область вблизи угла наблюдения 32.2° пренебрежимо мал.

То же самое относится и к измерениям в случае отражающей плоскости (111), где различие между интенсивностями фонового излучения для углов ориентации –16.1° и –21.1° не превышало нескольких процентов. Плоскость (110) развернута на угол ±35.2644° относительно отражающих плоскостей {111}, поэтому ПРИ, генерируемое при пересечении электронами этой плоскости, также не могло попасть на рентгенографическую пластину.

МЕТОДИКА И ОСОБЕННОСТЬ РАСЧЕТОВ

Поскольку для выбранных ориентаций отражающих плоскостей в соответствии с предсказаниями теоретических работ, выполненных в рамках динамической теории ПРИ, должно наблюдаться большое отличие от результатов, полученных с использованием кинематической теории, для сопоставления с результатами измерений была выбрана кинематическая теория ПРИ как более простая и наглядная. Как показано в ряде работ, в том числе и теоретических (например, [11–13, 18]), кинематическая теория ПРИ описывает результаты измерений при отсутствии асимметрии отражения поля частицы с точностью не хуже 10–15%.

Хорошо известно [4, 13], что вместе с фотонами ПРИ практически в том же направлении распространяются дифрагированные фотоны переходного и тормозного излучений, что позволяет говорить о существовании таких механизмов излучения быстрых электронов в кристаллах, как ДПИ и ДТИ.

Известно, что асимметрия отражения существенно влияет на выход дифрагированного рентгеновского излучения [17]. Для учета влияния асимметрии на выход излучения, обусловленного описанными механизмами, можно воспользоваться методикой, предложенной в [31] и основанной на подходе Дарвина и Принса [3, 17] о многократных отражениях фотонов от плоскостей кристалла и подробно описанной в [32]. В работе показано, что отношение выходов фотонов, вылетевших в направлении брэгговского рассеяния и в первоначальном направлении, пропорционально отношению синусов углов их вылета относительно поверхности мишени, т.е. совпадает с асимметрией отражения. Необходимо подчеркнуть, что влияние асимметрии отражения на выход дифрагированного излучения проявляется вследствие процессов многократного рассеяния фотонов на плоскостях кристалла в случае, когда толщина кристалла больше нескольких длин первичной экстинкции.

В [33] показано, что конечность размера пучка электронов на мишени приводит к искажению регистрируемого углового распределения излучения, зависящего как от размера пучка, так и от расстояния между кристаллом и детектором. Поэтому с целью сопоставления результатов измерений и расчетов при проведении расчетов учитывали три механизма излучения, расстояние между кристаллом и детектором, поперечные размеры и расходимость электронного пучка. Методика расчета подробно описана в [32, 33].

На рис. 3 приведены результаты расчета горизонтальных угловых распределений фотонов отражения первого порядка с энергией ω ~ 7.1 кэВ для каждого из механизмов излучения и отражающих плоскостей (111) и $(\bar {1}\bar {1}1).$ Расстояние между кристаллом и детектором 0.5 м. Все остальные условия совпадают с описанными в предыдущем разделе. Поглощение излучения в воздухе не учитывается. Расчет выполнен с шагом 0.07 мм для пересечения центра двумерного углового распределения излучения, регистрируемого рентгенографической пластиной – прямоугольным детектором размером 0.035 × 0.7 мм, что соответствует участку пластины 1 × 20 пикселей (описание рис. 2). Получены распределения ПРИ, ДПИ и ДТИ и суммарной интенсивности излучения.

Из рисунка видно, что при выполнении условия ω < γω_p ≈ 15.37 кэВ для обеих ориентаций интенсивность ПРИ значительно выше интенсивности ДПИ, которое проявляется только вблизи центра рефлекса ПРИ, а его вклад сопоставим с выходом ПРИ в этой области углов наблюдения. Вклад ДТИ сосредоточен в той же области, что и ДПИ, но его интенсивность существенно ниже из-за эффекта подавления Тер-Микаэляна [34]. Другими словами, за большие отклонения точек попадания фотонов относительно центра рефлекса отвечает механизм ПРИ, а в центре распределения становятся существенными вклады дифракции фотонов переходного и тормозного излучений и влияния размеров пучка на кристалле. В [33] этот вопрос анализировали более подробно.

Отношение интенсивностей ПРИ для отражающих плоскостей $(\bar {1}\bar {1}1)$ и (111) ∼ 1.72 обусловлено различием длин путей электронов, которое равно ε = 1.51, и более слабым поглощением излучения в кристалле для отражающей плоскости $(\bar {1}\bar {1}1)$ из-за меньшего пути фотонов в нем ∼1.14 (рис. 1б).

ДПИ можно представить как отражение переходного излучения, возникающего при влете электронов в кристалл, от его плоскостей [35], поэтому отношение выходов ДПИ для отражающих плоскостей $(\bar {1}\bar {1}1)$ и (111) обусловлено только асимметрией отражения и равно 1.51. При отсутствии влияния асимметрии, например, при генерации излучения на плоскостях {110}, перпендикулярных поверхности кристаллической мишени, интенсивность ДПИ для обеих отражающих плоскостей одинакова.

Выход дифрагированного тормозного излучения определяется асимметрией отражения и в то же время, как и интенсивность ПРИ, пропорционален длине пути частицы в кристалле, поэтому отношение выходов ДТИ для этих отражающих плоскостей пропорционально величине ε ² ~ 2.31. Именно этим фактором объясняется большая интенсивность ДТИ для отражающей плоскости $(\bar {1}\bar {1}1)$ по сравнению с плоскостью (111) (сравним зависимости 3 на рис. 3а, 3б с учетом различия в масштабах по оси y).

Вклады ДПИ и ДТИ в полную интенсивность излучения сравнительно малы, поэтому отношение полных выходов излучения близко к отношению выходов ПРИ. Методика [33] учета размеров пучка на кристалле использует моделирование точки попадания фотонов в детектор методом Монте-Карло, поэтому приведены приближенные значения отношения выходов излучения.

Выход фотонов в случае отражений более высоких порядков 333 и 444 с более узким угловым распределением и энергией фотонов ω ~ 21.3 и 28.4 кэВ более чем на порядок ниже, чем в случае отражения 111. С учетом уменьшения эффективности регистрации рентгенографической пластины при увеличении энергии фотонов их вклад в суммарную интенсивность регистрируемого излучения не превышает 5% [32]. Именно этот факт позволил авторам [18] проводить сопоставление и говорить о хорошем согласии измеренных в [19] распределений излучения электронов в кристалле алмаза с расчетными угловыми распределениями фотонов для отражения первого порядка.

Рентгенографическая пластина регистрирует энергию, переданную вторичными электронами, созданных фотонами, в каждой ее точке [27, 29, 33], т.е. измеряемое ею угловое распределение обусловлено вкладом всех возможных в эксперименте порядков отражения и механизмов излучения. Интенсивность излучения в случае отражений 555, 777 и так далее существенно ниже, чем в случае трех первых разрешенных порядков отражения, поэтому для сопоставления с результатами измерений расчеты угловых распределений выхода излучения были проведены для трех механизмов и порядков отражения.

Итоговое расчетное пространственное распределение энергии, переданной фотонами вторичным электронам (что пропорционально зависимости показаний прибора от координаты относительно центра рефлекса), было получено суммированием распределений для всех анализируемых порядков отражения с учетом зависимости эффективности прибора и средней энергии, переданной вторичным электронам в точке попадания фотонов, от их энергии. Методика определения зависимости эффективности и средней энергии, оставленной фотонами в веществе детектора, от их энергии практически совпадает с методикой, описанной в [32, 36]. В процессе моделирования использовали концентрации веществ, входящих в состав рентгенографической пластины, приведенные в [26] с погрешностью ∼5–7%.

СОПОСТАВЛЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ИЗМЕРЕНИЙ И РАСЧЕТОВ. ВЫВОДЫ

Для сопоставления экспериментальных и расчетных зависимостей были выбраны данные, полученные для расстояния 0.5 м между кристаллом и детектором (путь фотонов в воздухе 0.17 м) из-за сильного поглощения квантов с энергией ω ~ ~ 7.1 кэВ в воздухе. Фотоны отражений более высоких порядков с энергией 21.3 и 28.4 кэВ поглощаются существенно слабее, поэтому недостаточно точный состав пластины может сказаться на результатах сопоставления.

На рис. 4 и 5 приведены измеренные с помощью рентгенографической пластины горизонтальные и вертикальные распределения интенсивности для отражающих плоскостей (111) и $(\bar {1}\bar {1}1).$ Там же приведены рассчитанные распределения с учетом преобразования энергии излучения в детекторе и поглощения фотонов в бериллиевой фольге и воздухе на пути от фольги до пластины. Условия измерения и расчета совпадают с вышеописанными условиями (рис. 2, 3). Предполагалось, что измерения проведены в нормальных условиях и при практически нулевой влажности. Из-за отсутствия абсолютной нормировки показаний детектора рассчитанные и измеренные зависимости сопоставлены с помощью одинакового для всех распределений масштабного множителя.

Из рисунков видно, что форма рассчитанных в рамках кинематической теории ПРИ угловых распределениях выхода излучения хорошо согласуется с экспериментальными зависимостями для обеих отражающих плоскостей. Наблюдаемые отличия результатов измерений и расчетов в центре рефлекса ПРИ обусловлены, по-видимому, отсутствием точной информации о химическом составе использованной рентгенографической пластины, что может привести к несколько иному вкладу фотонов отражений высоких порядков, сосредоточенному в центре распределений. Достаточно сказать, что отношение количества одновалентных атомов галогенов (F, Br, I) к количеству двухвалентных атомов щелочноземельных металлов (Ba, Sr) ∼1.65, приведенное для пластины этого типа в [26], отличается от двух, что требуется для нормального стехиометрического состава. Другой причиной разногласия может быть погрешность определения размера пучка электронов на кристалле, сильно влияющего на центральную часть регистрируемых распределений [33].

Для подтверждения вышесказанного на рис. 6 приведены результаты сопоставления измеренного и рассчитанного угловых распределений интенсивности излучения в случае отражающей плоскости $(\bar {1}\bar {1}1)$ и расстояния между кристаллом и детектором 1 м (путь фотонов в воздухе 0.67 м). Как и ранее, для сопоставления результатов измерений и расчетов использовался тот же масштабный множитель.

Из сопоставления рис. 5 и 6 видно, что увеличение расстояния значительно уменьшило выход излучения, зарегистрированного в отдельном пикселе, из-за изменения перекрываемого им телесного угла и поглощения излучения в дополнительном слое воздуха. Не менее заметно отличается форма распределения. Провал в центре распределения стал существенно глубже, а максимумы более острыми, что подтверждает влияние размера пучка на регистрируемое угловое распределения излучения, отмеченное в [33].

Хорошее совпадение результатов измерений для идентичных отражающих плоскостей и разной асимметрии отражения поля частицы с результатами расчета по кинематической теории ПРИ позволяет утверждать, что предсказанная в рамках динамической теории ПРИ зависимости интенсивности излучения от асимметрии отражения [8, 9, 18] экспериментально не подтверждается.

Следует подчеркнуть, что неучет влияния асимметрии отражения на выход ДПИ и в меньшей степени ДТИ привел бы к ухудшению согласия измеренных и рассчитанных зависимостей выхода излучения для настоящего эксперимента и эксперимента [4], в котором использовался кристалл с такой же ориентацией. Как показано в [32], результаты эксперимента [4] для отражения 333 нельзя объяснить без учета асимметрии.