Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 9, стр. 82-86

ВВЕДЕНИЕ

Изучение закономерностей рассеяния легких ионов поверхностями твердых тел представляет большой интерес как с точки зрения анализа состава и структуры поверхностей, так и в исследованиях по управляемому термоядерному синтезу [1–4]. Для анализа поверхности методами ионного рассеяния необходимы данные о торможении частиц в веществе в области низких энергий. Такие данные чаще всего получают из энергетических спектров частиц, прошедших через тонкие пленки или отраженных от поверхности массивной мишени. Замечено, что сечения электронного торможения S_e, найденные в геометрии прямого и обратного рассеяния, не всегда согласуются друг с другом. Например, в случае торможения изотопов водорода в серебре значения S_e, найденные при отражении частиц от поверхности [5], оказались в 2–2.5 раза ниже тех, что были получены ранее из спектров частиц, прошедших через тонкие пленки [6].

При анализе причин расхождения отмечалось, прежде всего, качество мишени, используемой в экспериментах: ее однородность и кристалличность, шероховатость поверхности, наличие примесей, имплантированных атомов, важная роль угла захвата детектора и др. [6, 7]. В геометрии обратного рассеяния для получения значений S_e из экспериментальных спектров часто применяется компьютерное моделирование, причем особенности компьютерной программы также могут влиять на результаты. Отмечалось, в частности, что результаты моделирования могут зависеть от способа расчета траекторий частиц в мишени и от используемых межатомных потенциалов. Они зависят также от того, учитывается в расчетах или не учитывается зависимость T(p), где T – неупругие потери энергии в элементарном столкновении и p – прицельный параметр столкновения [8, 9].

В работе методом компьютерного моделирования проведен расчет отражения ионов дейтерия с энергией 1.5 и 5 кэВ от двухслойной мишени Ag(21 нм)/Si, что отвечает условиям эксперимента [5].

В цели работы входило: получить спектры отраженных частиц на основе зависимостей S_e(E), предложенных другими авторами; сопоставить результаты расчетов с экспериментальными данными. Для сравнения часть расчетов проведена с учетом зависимости T(p), а также с использованием различных межатомных потенциалов.

МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

Расчеты выполнены с помощью программы OKSANA, первый вариант которой был разработан в середине 1980-х гг. [10]. Программа предназначена для расчета распыления кристаллических и неупорядоченных (аморфных) мишеней при ионной бомбардировке. Моделирование траекторий частиц в мишени ведется в приближении парных столкновений с учетом слабых взаимодействий в одновременных соударениях. Классическое рассеяние в столкновениях частиц описывается экранированным кулоновским потенциалом. Расчеты углов рассеяния и отдачи и других характеристик парного столкновения ведутся методом молекулярной динамики, не прибегая к расчету углового и временного интегралов столкновения, что упрощает решение задачи. Аморфная мишень моделируется вращением кристаллического атомного блока, процедура вращения повторяется для каждого нового столкновения. Подробное сравнение программы OKSANA c программами TRIM.SP и SRIM проведено в работах [11, 12].

В настоящей работе рассчитывалось отражение ионов D с начальной энергией E₀ = 1.5 и 5 кэВ от двухслойной мишени Ag(21 нм)/Si при нормальном падении, что соответствует условиям эксперимента [5]. Мишень считалась аморфной, а ее поверхность гладкой. Регистрировались частицы, рассеянные на угол 129°, угол захвата детектора составлял ±2°. В расчетах использовался вариант программы, который описан в работе [9]. Как и в [9], в качестве межатомного потенциала взят потенциал Томаса–Ферми–Мольера (ТФМ) с длиной экранирования а, рассчитанной по формуле Линдхарда [13]. Часть расчетов выполнена с длиной экранирования Фирсова [14], а также с эмпирическими значениями а, предложенными О’Коннором и Бирсаком [15] и Робинсоном [16].

Электронное торможение задавалось двумя способами [9]: 1) как непрерывное торможение вдоль траектории, характеризуемое функцией S_e(E); 2) с учетом неупругих потерь энергии в каждом столкновении, определяемых функцией T(p). В качестве T(p) взята зависимость, предложенная Оеном и Робинсоном для легких ионов [17]:

где k – параметр электронного торможения [18], N – атомная плотность мишени, R – расстояние наибольшего сближения частиц при столкновении. Зависимость S_e(E), которая следует из (1) интегрированием по прицельному параметру, также использовалась в расчетах. Напомним, что величина S_e связана с электронными потерями энергии на единицу длины пути (dE/dx)_e простым соотношением: S_e = –(dE/dx)_e/N.

Зависимости S_e(E), использованные в данной работе для описания торможения изотопов водорода в Ag, показаны на рис. 1. Рисунок охватывает область энергий E = 0.1–10 кэВ/а.е.м., что соответствует скоростям частиц V/V₀ = 0.063–0.63, где V₀ – орбитальная скорость электрона в атоме водорода. Кривые 1 и 2 аппроксимируют результаты измерений, выполненных методами отражения от двухслойной мишени Ag(21 нм)/Si [5] и прохождения через слой Ag толщиной 25 нм [6]. Излом на кривых при E = 0.7 кэВ связан с включением в торможение слабо связанных электронов 4d-оболочки [5, 6]. На рис. 1 показаны также экспериментальные данные более ранних работ по прохождению протонов через тонкие пленки серебра [19, 20]. Кривая 3 построена по данным программы SRIM-2013 [21]. Кривые 4 и 5 относятся к модели Оена и Робинсона [17]. Отметим, что при одинаковой скорости атомов H и D значения R в формуле (1) отличаются друг от друга, поэтому соответствующие значения S_e (рис. 1) также не совпадают.

Рис. 2 аналогичен рис. 1, но описывает электронное торможение изотопов водорода в кремнии. Экспериментальные данные почерпнуты из работ [22–28]. В расчетах данной работы была использована зависимость SRIM [21], которая хорошо согласуется с большинством экспериментальных данных (рис. 2). Исключение составляют расчеты для модели [17], когда формула (1) применялась для описания торможения частиц не только в слое серебра, но и в кремниевой подложке.

Заметим, что расчеты данной работы проведены для дейтерия, наиболее полно изученного экспериментально.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Результаты расчета энергетических спектров дейтерия, отраженных от двухслойной мишени Ag/Si, показаны на рис. 3 для начальной энергии ионов Е₀ = 5 и 1.5 кэВ (рис. 3а, 3б соответственно). Спектры рассчитаны с использованием зависимостей S_e(E), показанных на рис. 1, и зависимости T(p), которую дает формула (1). Число падающих ионов составляло 5 × 10⁶ (рис. 3а) и 10⁷ (рис. 3б). Сплошной линией на рисунках изображены спектры, полученные экспериментально [5]. Следует отметить, что при обработке этих и других спектров такого рода были получены значения S_e, аппроксимированные на рис. 1 кривой 1.

Как видно из рис. 3, энергетические спектры отраженных частиц, как правило, несимметричны и они проходят через максимум. Такая форма энергетических спектров отраженных частиц многократно наблюдалась в более ранних экспериментах при различных условиях облучения легкими ионами разных мишеней, включая Ag [2], и для случая рассеяния на малые углы анализировалась в ряде теоретических работ, например, [29, 30].

На рис. 3а максимумы спектров соответствуют ситуации, когда глубина проникновения частиц в мишень совпадает с толщиной слоя Ag (21 нм). Левее максимума с уменьшением энергии отраженных частиц все больший вклад дает отражение от кремниевой подложки, особенно при слабом электронном торможении. При энергии Е/Е₀ = = 0.3 (нижняя граница спектра) этот вклад лежит в пределах 20–70%, где первое значение дает сечение торможения SRIM, а второе – сечение торможения Гоэбла с сотр. [5] (рис. 1, кривые 3 и 1 соответственно).

На рис. 3б максимумы спектров соответствуют глубине проникновения 8–11 нм, т.е. связаны с частицами, траектории которых лежат в пределах слоя Ag и не захватывают кремниевую подложку. Частицы, отраженные от подложки, имеют энергию Е/Е₀ < 0.5, но даже при энергии Е/Е₀ = 0.3 их вклад не превышает 6%. Как и на рис. 3а, лучшее согласие с экспериментом наблюдается для спектра, который рассчитан с функцией S_e(Е), представленной на рис. 1 кривой 1. Это подтверждает корректность использованного в [5] метода определения сечения неупругого торможения, которое проводилось с помощью программы TRBS [31]. Хуже всего согласуется с экспериментом зависимость S_e(E), генерируемая программой SRIM [21].

Данные (рис. 3), относящиеся к модели Оена и Робинсона [17], показывают, что учет зависимости неупругих потерь энергии от прицельного параметра соударения дает слабый эффект. Исключение составляет область энергий, близких к E₀, когда траектории частиц в мишени являются короткими и включают в себя сравнительно небольшое число столкновений [9].

Результаты, приведенные на рис. 3, получены для потенциала ТФМ с длиной экранирования а, рассчитанной по формуле Линдхарда [13]. Как отмечалось выше, в расчетах данной работы использовалась также длина экранирования Фирсова [14] и длины экранирования О’Коннора и Бирсака [15] и Робинсона [16], найденные из экспериментальных данных. Указанные длины экранирования имеют следующие значения: 0.125, 0.119, 0.106 и 0.075 Å (H–Ag) и 0.180, 0.166, 0.125 и 0.075 Å (H–Si).

Для начальных энергий атомов дейтерия 5 и 1.5 кэВ результаты моделирования, выполненного с перечисленными выше значениями а, показаны на рис. 4. Для удобства сравнения спектры нормированы по максимальному значению. Из рис. 4а следует, что при Е₀ = 5 кэВ спектры слабо зависят от длины экранирования, тогда как при Е₀ = 1.5 кэВ эффект потенциала оказался весьма заметным (рис. 4б). Последнее связано с тем, что при Е₀ = = 1.5 кэВ положение максимума определяется не толщиной слоя Ag (см. выше), а глубиной, на которой происходит разворот траекторий ионов к поверхности. Эта глубина тем больше, чем слабее потенциал, т. е., чем меньше длина экранирования а. Как следует из рис. 4б, уменьшение a приводит к смещению спектра в область более низких энергий, что ухудшает согласие с экспериментом. Ясно, что в этом случае для достижения согласия с экспериментом необходимо ослабить электронное торможение. Это означает, что в области низких энергий точность восстановления сечения электронного торможения из энергетических спектров отраженных частиц с помощью компьютерного моделирования зависит от используемого в расчетах межатомного потенциала.

Отметим также тот факт, что длины экранирования Линдхарда [13], Фирсова [14] и О’Коннора [15] дали достаточно близкие к эксперименту результаты даже при Е₀ = 1.5 кэВ (рис. 4б). Потенциал ТФМ с длиной экранирования [15] был использован в работе [5] для восстановления с помощью компьютерной программы TRBS значений S_e из экспериментальных спектров отражения, в том числе тех, что показаны на рис. 3 и 4. В данной работе, по сути, решена обратная задача, а именно, рассчитаны спектры отражения по заданной зависимости S_e, но с использованием иной компьютерной программы. Хорошее согласие результатов настоящей работы и работы [5] указывает на надежность той и другой программ.

Что касается завышенных значений Se, полученных в работе [6] (рис. 1), это может быть связано с использованием в эксперименте недостаточно тонкой фольги (25 нм) и, соответственно, удлинением траекторий частиц в мишени за счет их многократного рассеяния. Для проверки этого предположения был проведен расчет длины траекторий протонов с энергией E₀ = 1 кэВ, рассеянных пленкой Ag толщиной 25 нм в интервал углов θ = 0°–4° (нормальное падение). Для потенциала ТФМ с длиной экранирования Линдхарда расчет дал среднюю длину траекторий, равную 51 нм, что примерно в два раза больше толщины мишени. С ростом E₀ эта разница уменьшается, поскольку траектории частиц все больше приближаются к прямолинейным.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе проведен расчет энергетических спектров отраженных ионов при облучении двухслойной мишени Ag/Si ионами дейтерия с энергией 1.5 и 5 кэВ с использованием различных зависимостей S_e(E). Расчет продемонстрировал высокую чувствительность спектров отраженных частиц к процессам электронного торможения. Наилучшее согласие с экспериментом получено для зависимости S_e(E), найденной Гоэблом и др. [5] с использованием компьютерной программы TRBS. Расчет показал, что в области низких энергий форма энергетического спектра зависит от использованного в расчете межатомного потенциала. Хорошее согласие с экспериментом получено, в частности, для потенциала Томаса–Ферми–Мольера с длиной экранирования Линдхарда.