Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2023, № 1, стр. 92-98

ВВЕДЕНИЕ

В газоразрядных приборах тлеющего разряда, таких как газовые лазеры, после их включения происходит пробой рабочего газа в межэлектродном промежутке и возникает слаботочный разряд, который затем переходит в тлеющий вследствие возрастания плотности разрядного тока. Особенность тлеющего разряда – существование в нем тонкого положительно заряженного слоя плазмы вблизи катода с большой напряженностью электрического поля (в то время как в остальной части разряда она достаточно мала) и с падением напряжения U_c на нем (катодным падением напряжения) порядка 10²–10³ В [1, 2]. Величина U_c существенно зависит от эффективного коэффициента ионно-электронной эмиссии катода γ_eff, равного среднему числу электронов, которые эмиттируются с его поверхности в расчете на один падающий на нее из разряда ион. Уменьшение U_c приводит к снижению энергоемкости прибора и к увеличению его долговечности вследствие уменьшения напряженности электрического поля в катодном слое разряда, а, следовательно, энергии бомбардирующих катод частиц и интенсивности распыления катода [3, 4].

В приборах с металлическими электродами основным механизмом эмиссии с катода электронов, необходимых для поддержания разряда, является ионно-электронная эмиссия [1]. Снижение катодного падения напряжения разряда U_c в них может происходить при достижении величины напряженности электрического поля у катода порядка 10⁹ В/м, что обусловливает возникновение полевой электронной эмиссии с его поверхности и увеличение γ_eff [5–7]. Однако это возможно лишь при очень малом расстоянии между электродами, порядка 10 мкм (т.е. в микроразрядах) [8–10] или при достаточно большом давлении рабочего газа, превосходящем 10⁶ Па [11], что не характерно для многих типов газоразрядных приборов.

Один из способов увеличения γ_eff и уменьшения U_c состоит в формировании на поверхности катода тонкой диэлектрической оксидной пленки [12–14]. Поэтому в состав материала электродов газоразрядных приборов часто включают оксиды металлов, являющиеся диэлектриками. В таком случае на поверхности металлического катода при его нагреве может формироваться тонкая диэлектрическая пленка, распыление материала которой ионами в разряде компенсируется его диффузией из объема электрода. В разряде в результате бомбардировки катода ионами на пленке накапливаются положительные заряды, что приводит к возникновению в ней электрического поля. Когда его напряженность достигает величины порядка 10⁸–10⁹ В/м, начинается полевая эмиссия электронов из металлической подложки катода в диэлектрик. Такие электроны двигаются в пленке и, достигая ее внешней границы, нейтрализуют поверхностный заряд. Некоторая доля δ_f электронов, которая называется эмиссионной эффективностью пленки [15], имеет энергию, достаточную для преодоления потенциального барьера на поверхности пленки, и выходит из нее, увеличивая γ_eff и снижая U_c [16]. При нагреве катода в разряде [17] полевая электронная эмиссия из подложки в диэлектрическую пленку должна переходить в усиленную температурой полевую, а затем в термополевую эмиссию при произвольном межэлектродном расстоянии и давлении рабочего газа в приборе.

Расчет эмиссионных свойств металлических катодов и характеристик разряда при различных температурах и напряженности электрического поля возле их поверхности проводили в большом количестве работ [5, 6, 11, 18–22]. Для катодов с тонкими поверхностными диэлектрическими пленками этот вопрос рассматривали в [23, 24] лишь при температуре порядка комнатной, когда вклад термополевого механизма электронной эмиссии достаточно мал. Исследования же влияния усиленной температурой полевой электронной эмиссии на эмиссионные свойства катода с тонкой диэлектрической пленкой на поверхности в тлеющем разряде и на характеристики тлеющего разряда в более широком интервале температур катода не проводили.

В настоящей работе представлена модель катодного слоя тлеющего разряда в случае наличия на поверхности катода диэлектрической пленки заданной толщины и исследовано ее влияние на эмиссионные свойства катода и характеристики разряда при температурах, существенно превосходящих комнатную. Изучено, в частности, влияние термополевой электронной эмиссии из катода на вид вольт-амперной характеристики тлеющего разряда.

МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ

Пусть на плоском металлическом катоде газоразрядного прибора, нагретом в разряде до температуры T, находится тонкая диэлектрическая пленка толщиной H_f. При бомбардировке катода ионами с плотностью тока j_i происходит эмиссия электронов с плотностью тока f_esγ_ij_i [2, 25], где γ_i – коэффициент ионно-электронной эмиссии материала катода, f_es = 1/(1 + v_e/4w_e) – доля эмиттированных с катода электронов, не возвращающихся на его поверхность вследствие рассеяния на атомах рабочего газа, v_e – средняя скорость эмиттируемых катодом электронов, w_e – дрейфовая скорость электронов в газе у катода. В результате происходит накопление на внешней поверхности пленки положительного заряда, создающего в пленке электрическое поле с напряженностью E_f. Когда она достигает величины порядка 10⁸–10⁹ В/м, ширина потенциального барьера на границе металл–диэлектрик становится достаточно малой, и начинается туннелирование через него электронов, т.е. возникает электронная эмиссия из металла в зону проводимости диэлектрика. При E_f < < 10⁹ В/м и толщине пленки около 10 нм падение напряжения на ней, обусловленное зарядкой ее поверхности, имеет порядок 10 В, в то время как катодное падение напряжения тлеющего разряда составляет 100–200 В [1, 2]. Следовательно, зарядка пленки не оказывает существенного влияния на напряженность поля у катода и на движение эмиттируемых с катода электронов. После того как E_f достигает значения, при котором макроскопическая (усредненная по поверхности катода) плотность тока полевой эмиссии становится равной плотности разрядного тока, дальнейшее накопление поверхностного заряда на пленке прекращается, и все параметры разряда перестают зависеть от времени, т.е. он переходит в стационарный режим.

Будем считать, что координата z направлена перпендикулярно поверхности катода, причем граница его металлической подложки и пленки находится в плоскости z = 0, а внешняя граница пленки совпадает с плоскостью z = H_f. Распределение эмиттированных в пленку электронов по продольной компоненте их энергии ε_z определяется выражением [5, 6]:

в котором N(ε_z,T) – функция распределения по ε_z туннелирующих электронов, D(ε_z, E_f) – коэффициент проницаемости барьера.

Функция f_t(ε_z) имеет максимум при некотором значении ε_z = ε_zmax из интервала от ε_F до ε_F + φ_m, где ε_F и φ_m – энергия Ферми и работа выхода материала подложки. Поэтому основной вклад в термополевую эмиссию из металла в диэлектрик вносят электроны с энергией вблизи ε_zmax [18, 22], для которых ширина барьера H_t определяется выражением:

где y_m = (ke³E_f)^1/2/(ε_F + φ_m − χ_d − ε_zmax), k = = 1/(4πε₀ε_f), χ_d и ε_f – электронное сродство и высокочастотная диэлектрическая проницаемость материала пленки, e – заряд электрона, ε₀ – диэлектрическая постоянная.

На границе металл–диэлектрик обычно существует некоторый рельеф, на вершинах которого происходит увеличение напряженности электрического поля, характеризующееся коэффициентом усиления поля β [26, 27]. Так как плотность эмиссионного тока экспоненциально зависит от E_f [6], можно считать, что при не очень высокой температуре катода усиленная температурой полевая электронная эмиссия происходит лишь с некоторой малой доли поверхности s_f вблизи вершин рельефа [28]. Для диэлектрических оксидных пленок нанометровой толщины характерные поперечные размеры элементов рельефа обычно намного превосходят толщину пленки [29]. Поэтому распределение напряженности поля в пленке по ее толщине можно считать однородным, т.е. E_f = βU_f/(ε_fH_f), где U_f – падение напряжения на пленке.

Следовательно, макроскопическая (средняя по поверхности катода) плотность тока термополевой электронной эмиссии из подложки электрода в зону проводимости диэлектрика определяется соотношением:

Подстановка в него выражения (1) для f_t(ε_z) дает [5, 6, 11]: где v(y) – функция, выражающаяся через эллиптические интегралы, $m_{e}^{*}$ – эффективная масса электрона в диэлектрике, k_B – постоянная Больцмана, h – постоянная Планка.

Электроны, эмиттированные из металла в пленку, двигаются к ее внешней границе. Они ускоряются электрическим полем и тормозятся при рассеянии на фононах [15]. В результате, как показано в [23], функция распределения потока электронов в пленке f_e(z, ε_z) по продольной компоненте ε_z их энергии определяется выражением:

где f_n(z, ε_z) – энергетическое распределение электронов, претерпевших в пленке n столкновений до точки с координатой z, Δε и λ_e – энергия, теряемая электроном при столкновении с фононом, и средняя длина его пробега вдоль оси z между столкновениями.

Поэтому эмиссионная эффективность пленки, равная отношению плотностей электронного тока вне и внутри пленки j_e(H_f) и j_f(H_t), может быть найдена из соотношения [23]:

где H₀ = H_f − H_t, ε_0n = ε_F + φ_m − (eφ(H_f) − nΔε), φ(z) = E_fz + ke/4z – распределение потенциала электрического поля в пленке. Если величина ε_0n получается отрицательной, нужно использовать значение ε_en = 0, так как в рассматриваемых условиях электроны, испытавшие n столкновений при движении в пленке, имеют энергию, достаточную для выхода из нее в разряд.

После подстановки в (6) выражения (1) оно принимает вид [30]:

где Плотность тока туннелировавших в пленку электронов, которые выходят из нее в разряд, как следует из (6), равна: В результате возрастает эффективный коэффициент ионно-электронной эмиссии катода, который определяется выражением [16]: где δ_fe = f_esδ_f, γ_ie = f_esγ_i.

Напряженность электрического поля в пленке E_f в установившемся режиме разряда может быть найдена из условия равенства плотности разрядного тока j = (1 + γ_eff)j_i и плотности тока электронной эмиссии из металлической подложки катода в пленку [24, 31]:

Уравнения же катодного слоя тлеющего разряда имеют вид [1, 2, 24, 32–34]: где K = 4ε₀(epλ_c/M_i)^1/2, λ_c – длина перезарядки иона в газе, M_i – масса иона, p – давление рабочего газа, α(z) = Ap exp(−Bp/E(z)) – ионизационный коэффициент рабочего газа, A и B – постоянные для данного рода газа, $E(z) = {{2{{U}_{c}}({{d}_{{\text{c}}}} + {{H}_{{\text{f}}}} - z)} \mathord{\left/ {\vphantom {{2{{U}_{c}}({{d}_{{\text{c}}}} + {{H}_{{\text{f}}}} - z)} {d_{{\text{c}}}^{2}}}} \right. \kern-0em} {d_{{\text{c}}}^{2}}}$ – распределение напряженности электрического поля в катодном слое разряда, d_c – длина катодного слоя, S – площадь части поверхности катода, занятой разрядом, R – величина балластного сопротивления в разрядной цепи, U₀ – приложенное к разрядной цепи внешнее напряжение, от которого, как следует из (13), зависит плотность разрядного тока.

Соотношения (1)–(13) определяют характеристики катодного слоя тлеющего разряда при наличии на поверхности катода тонкой диэлектрической пленки и позволяют оценить влияние усиленной температурой полевой электронной эмиссии на их значения и на вольт-амперную характеристику разряда.

РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Вычисления проводили для разряда в аргоне при p = 133 Па с алюминиевым катодом без диэлектрической пленки и с пленкой оксида алюминия при следующих значениях параметров [15, 23, 24]: φ_m = 4.5 эВ, χ_d = 2 эВ, ε_f = 3, λ_e = = λ_e0(E_f0/E_f)^q, λ_e0 = 0.3 нм, E_f0 = 5 × 10⁸ В/м, q = 0.65, Δε = 0.125 эВ, $m_{e}^{*} = {{m}_{e}},$ γ_i = γ_i0(E_c/n)^0.6, γ_i0 = 0.025, где m_e – масса электрона в вакууме, n – концентрация рабочего газа, E_c = E(H_f) – напряженность электрического поля у поверхности катода в разряде, причем величина отношения E_c/n в выражении для γ_i берется в килотаунсендах (1 кТд = = 10^–18 В ⋅ м²). Использовали значения коэффициентов β = 3.8 и s_f = 10^–3 [23, 35], а также аналитические аппроксимации интегралов I₁(ε₁), I₂(ε₂) и функции v(y), предложенные в [11, 36]. Толщину H_f диэлектрической пленки считали равной 6 нм, поскольку, как показано в [37], в разряде не происходит пробой таких тонких пленок, обусловленный образованием в них электронных лавин.

Рассчитанные при j/p² = 5 × 10^–4 А/(м ⋅ Па)² зависимости эмиссионной эффективности пленки δ_f, эффективного коэффициента ионно-электронной эмиссии катода γ_eff, напряженности электрического поля у поверхности катода в разряде E_c и в пленке E_f от температуры T катода с пленкой приведены на рис. 1. Из него следует, что при увеличении температуры до 500 К эмиссионные характеристики катода изменяются незначительно, так как механизм электронной эмиссии из подложки катода в пленку остается полевым. При дальнейшем же повышении температуры заметно возрастает энергия эмиттируемых в диэлектрик электронов, что приводит к увеличению эмиссионной эффективности пленки δ_f и, как следует из (9), к возрастанию эффективного коэффициента ионно-электронной эмиссии катода γ_eff. Это обусловливает некоторое уменьшение величины E_c, приводящее, как показывают расчеты, лишь к незначительному снижению доли f_es эмиттированных с катода электронов, которые не возвращаются на его поверхность, что не оказывает заметного влияния на γ_eff и U_c. Происходит также некоторое уменьшение E_f, поскольку при более высокой температуре катода вследствие усиления полевой электронной эмиссии условие (10) выполняется при меньшей напряженности электрического поля в пленке.

Из рис. 2, где изображены вольт-амперные характеристики разряда U_c(j), видно, что в случае разряда с катодом без диэлектрической пленки имеет место согласие результатов расчета (штриховая линия) с экспериментальными данными [38] (точки), подтверждающее удовлетворительную точность использованной модели катодного слоя тлеющего разряда. Наличие же на катоде тонкой диэлектрической пленки обусловливает существенное снижение U_c при той же плотности разрядного тока вследствие бóльшего значения γ_eff. С увеличением температуры катода величина снижения U_c, а значит и E_c, возрастает из-за увеличения вклада усиленной полевой электронной эмиссии в эффективный коэффициент ионно-электронной эмиссии катода. Это должно приводить к уменьшению энергии бомбардирующих катод ионов рабочего газа, к уменьшению интенсивности его распыления в разряде и к увеличению долговечности прибора.

Таким образом, термополевой механизм эмиссии электронов из металлической подложки катода в его тонкую поверхностную диэлектрическую пленку может заметно влиять на процессы, протекающие у поверхности катода в газовом разряде, уже при температуре, превосходящей комнатную на несколько сотен градусов. Следовательно, его необходимо принимать во внимание при моделировании процессов в разрядах с такими катодами.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе сформулирована модель тлеющего газового разряда при наличии на катоде тонкой диэлектрической пленки заданной толщины. В ней наряду с ионно-электронной эмиссией с поверхности катода принимается во внимание также термополевая эмиссия электронов из металлической подложки катода в пленку под действием сильного электрического поля, создаваемого в условиях разряда накапливающимися в пленке положительными зарядами. Рассчитаны зависимости эмиссионных параметров катода и характеристик разряда от температуры. Показано, что уже при температуре катода, превышающей комнатную на несколько сотен градусов, термополевой механизм электронной эмиссии может обусловливать заметное улучшение его эмиссионных свойств и существенное снижение катодного падения напряжения разряда. Поэтому такой механизм необходимо учитывать при моделировании характеристик тлеющего разряда в случае наличия на катоде тонких диэлектрических пленок.