1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования
  4. № 6, 2023

Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2023, № 6, стр. 74-80

Operando дифракционное исследование Mn–Ce катализаторов окисления СО

З. С. Винокуров a, b, *, Т. Н. Афонасенко c, Д. Д. Мищенко a, b, А. А. Сараев a, b, Е. Е. Айдаков a, В. А. Рогов a, О. А. Булавченко a

a Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
630090 Новосибирск, Россия

b Центр коллективного пользования “СКИФ” Институт катализа им. Г.К. Борескова
630559 Кольцово, Россия

c Центр новых химических технологий Института катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
630090 Омск, Россия

* E-mail: vinokurovzs@catalysis.ru

Поступила в редакцию 15.10.2022
После доработки 14.12.2022
Принята к публикации 14.12.2022

Аннотация

Методом соосаждения приготовлена серия MnOx–CeO2 катализаторов с мольным соотношением Mn : Ce = 3 : 7 при варьировании температуры прокаливания от 300 до 800°С. Катализаторы были охарактеризованы методами порошковой рентгеновской дифракции, низкотемпературной адсорбции азота, рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии, а также была протестирована каталитическая активность в реакции окисления СО всех образцов. Показано, что во всех катализаторах образуется твердый раствор (Mn,Ce)O2 со структурой флюорита. На основании проведенных исследований был выбран катализатор, полученный при температуре прокаливания 600°С, для дальнейших исследований эффекта влияния топохимического восстановления на каталитическую активность в реакции окисления СО методом рентгеновской дифракции в режиме operando. Эксперимент проходил последовательно в пошаговом режиме: ступенчатый нагрев/охлаждение в реакционной смеси 1% СО + 2% О2 в режиме 150–175–200–175–150°С (этапы 1, 3 и 5); восстановление образца в смеси 10% СО + He при 400°С (этап 2); восстановление образца в смеси 10% Н2 + He при 400°С (этап 4). Было показано, что восстановительная обработка приводит к расслоению исходного твердого раствора (Mn,Ce)O2 и появлению дисперсных оксидов марганца на поверхности, обогащение поверхности оксидом марганца приводит к увеличению активности в реакции окисления СО.

Ключевые слова: оксид церия, оксид марганца, (Mn,Ce)O2, operando порошковая рентгеновская дифракция, окисление СО.

Список литературы

  1. Kousi K., Tang C., Metcalfe I.S. et al. // Small. 2021. V. 17. № 21. P. 2006479. https://www.doi.org/10.1002/smll.202006479.2

  2. Neagu D., Tsekouras G., Miller D.N. et al. // Nature Chem. 2013. V. 5. № 11. P. 916. https://www.doi.org/10.1038/nchem.1773

  3. Chanthanumataporn M., Hui J., Yue X. et al. // Electrochimica Acta. 2019. V. 306. P. 159. https://www.doi.org/10.1016/j.electacta.2019.03.126

  4. Tan J., Lee D., Ahn J. et al. // J. Mater. Chem. A. 2018. V. 6. № 37. P. 18133. https://www.doi.org/10.1039/C8TA05978K

  5. Otto S.-K., Kousi K., Neagu D. et al. // ACS Appl. Energy Mater. 2019. V. 2. № 10. P. 7288. https://www.doi.org/10.1021/acsaem.9b01267

  6. Myung J., Neagu D., Miller D.N. et al. // Nature. 2016. V. 537. № 7621. P. 528. https://www.doi.org/10.1038/nature19090

  7. Neagu D., Oh T.-S., Miller D.N. et al. // Nat. Commun. 2015. V. 6. № 1. P. 8120. https://www.doi.org/10.1038/ncomms9120

  8. Nishihata Y., Mizuki J., Akao T. et al. // Nature. 2002. V. 418. № 6894. P. 164. https://www.doi.org/10.1038/nature00893

  9. Bulavchenko O.A., Vinokurov Z.S., Afonasenko T.N. et al. // Dalton Trans. 2015. V. 44. № 35. P. 15499. https://www.doi.org/10.1039/C5DT01440A

  10. Bulavchenko O.A., Vinokurov Z.S., Afonasenko T.N. et al. // Mater. Lett. 2020. V. 258. P. 126768. https://www.doi.org/10.1016/j.matlet.2019.126768

  11. Bulavchenko O.A., Vinokurov Z.S., Afonasenko T.N. et al. // Mater. Lett. 2022. V. 315. P. 131961. https://www.doi.org/10.1016/j.matlet.2022.131961

  12. Gates-Rector S., Blanton T. // Powder Diffr. 2019. V. 34. № 4. P. 352. https://www.doi.org/10.1017/S0885715619000812

  13. Lutterotti L. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2010. V. 268. № 3–4. P. 334. https://www.doi.org/10.1016/j.nimb.2009.09.053

  14. Qi G., Yang R.T. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. № 40. P. 15738. https://www.doi.org/10.1021/jp048431h

  15. Frey K., Iablokov V., Sáfrán G., Osán J. et al. // J. Catalysis. 2012. V. 287. P. 30. https://www.doi.org/10.1016/j.jcat.2011.11.014

  16. Feng G., Han W., Wang Z. et al. // Catalysts. 2018. V. 8. № 11. P. 535. https://www.doi.org/10.3390/catal8110535

  17. Zhang L., Spezzati G., Muravev V. et al. // ACS Catal. 2021. V. 11. № 9. P. 5614. https://www.doi.org/10.1021/acscatal.1c00564

  18. Watanabe S., Ma X., Song C. // J. Phys. Chem. C. 2009. V. 113. № 32. P. 14249. https://www.doi.org/10.1021/jp8110309

  19. Stobbe E.R., de Boer B.A., Geus J.W. // Catalysis Today. 1999. V. 47. № 1–4. P. 161. https://www.doi.org/10.1016/S0920-5861(98)00296-X

  20. Lee S.M., Park K.H., Kim S.S. et al. // J. Air Waste Management Association. 2012. V. 62. № 9. P. 1085. https://www.doi.org/10.1080/10962247.2012.696532

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал