Приборы и техника эксперимента, 2019, № 5, стр. 5-8

В настоящее время одним из наиболее перспективных и динамично развивающихся направлений ядерной медицины является диагностика на основе метода позитронно-эмиссионной томографии (п.э.т.). Для диагностики миокарда методом п.э.т. наиболее приемлемым радиоактивным индикатором признан радиоизотоп ⁸²Rb, получаемый с помощью ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов. Наиболее широко эта технология используется сегодня в США. Радиоизотоп ⁸²Sr, как правило, получают на ускорителях протонов с энергией ≥70 МэВ по реакции Rb(p, xn)⁸²Sr [1–3]. Ускорители с соответствующими характеристиками, ориентированные на коммерческое производство радиоизотопов, могут появиться в нашей стране лишь через несколько лет. Вместе с тем, для создания конкурентной среды в продвижении указанной технологии в России на основе отечественных ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов необходимо, чтобы уже сегодня потенциальные независимые производители генераторов имели возможность оперативного использования ⁸²Sr как в процессе разработки генераторов, так и в процессе их испытаний. Однако из-за дефицита в настоящее время в нашей стране соответствующих протонных ускорителей возможности получения ⁸²Sr для указанных целей потенциальными производителями ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов весьма ограничены.

Для решения этой проблемы в НИЦ “Курчатовский институт” были проведены исследования по разработке иных доступных способов получения ⁸²Sr для указанных целей. В частности, рассматривалась возможность производства ⁸²Sr на циклотроне У-150 НИЦ “Курчатовский институт” путем облучения ядрами ⁴He и ³He газовой криптоновой мишени. Первые эксперименты, направленные на получение ⁸²Sr по реакциям Kr(⁴He, xn)⁸²Sr и Kr(³He, xn)⁸²Sr, были выполнены с использованием природного криптона в работах [4, 5]. Выходы ⁸²Sr, полученные в [5] по указанным реакциям для энергии ⁴He и ³He, сопоставимой с возможностями циклотрона У-150, составили соответственно ~5 и ~15 мкКи/мкА ⋅ ч, что недостаточно для практического применения.

С целью увеличения выхода ⁸²Sr авторами предложен метод, основанный на использовании каскадной мишени [6]. Кратко суть метода состоит в следующем. Каскадная мишень представляет собой ряд модулей (замкнутых объемов) с высокообогащенными изотопами криптона, которые заряженная частица последовательно (начиная с изотопа с большей массой) пролетает до полного торможения. При этом размеры модулей и, соответственно, границы между модулями выбираются так, чтобы каждый изотоп криптона облучался ядрами ⁴He лишь в той энергетической области заряженных частиц, где сечение реакции с выходом ⁸²Sr выше соответствующих сечений реакций на других изотопах криптона. Это дает возможность существенно увеличить интегральный выход ⁸²Sr. На рис. 1 схематично проиллюстрирован принцип работы каскадной мишени. Здесь кривые представляют условные сечения реакций, приводящие к образованию ⁸²Sr на различных изотопах криптона, а огибающая кривая – эффективное сечение образования ⁸²Sr в каскадной мишени.

Рис. 1.

Иллюстрация принципа работы каскадной мишени.

В рамках реализации концепции каскадной мишени и для отработки технологии получения и выделения ⁸²Sr из газообразной мишени в НИЦ “Курчатовский институт” на циклотроне У-150 создана экспериментальная установка, позволяющая нарабатывать ⁸²Sr на одном из модулей мишени с высокообогащенным изотопом криптона ⁸⁰Kr по реакции ⁸⁰Kr(⁴He, 2n)⁸²Sr. Получаемый на этой установке ⁸²Sr не имеет, в отличие от ⁸²Sr, получаемого по реакции Rb(p, xn)⁸²Sr, примеси ⁸⁵Sr, ответственного примерно за половину дозовой нагрузки на персонал. Это особенно удобно при проведении исследовательских работ по отладке режимов работы ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов и при проведении их испытаний.

На рис. 2 приведена в общем виде конструкция модуля каскадной мишени с ⁸⁰Kr.

Рис. 2.

Конструкция модуля каскадной мишени с ⁸⁰Kr. 1 – рабочая камера; 2 – фольговый узел; 3 – технологические отверстия; 4 – тензометрический датчик давления.

Модуль состоит из металлического корпуса с внутренней конусообразной рабочей камерой 1 и фольгового узла 2, отделяющего модуль от объема циклотрона. Корпус охлаждается проточной водой. Объем рабочей камеры (~100 см³) через специальные технологические отверстия 3 связан с автономной вакуумной системой, системой подачи и удаления криптона, устройством, обеспечивающим смыв ⁸²Sr со стенок рабочей камеры. Давление газа в рабочей камере контролировали с помощью тензометрического датчика 4. Геометрические размеры рабочей камеры были выбраны на основе расчетов по программе SRIM [7] и обеспечивали длину пробега ядер ⁴He в ⁸⁰Kr при давлении ~0.65 МПа от начальной энергии 55 МэВ до 35 МэВ (эффективного порога реакции ⁸⁰Kr(⁴He, 2n)⁸²Sr).

На рис. 3 приведена блок-схема экспериментальной установки для производства ⁸²Sr по реакции ⁸⁰Kr(⁴He, 2n)⁸²Sr. Работы на установке осуществлялись в следующей последовательности: вакуумирование рабочей камеры 1 модуля, ее заполнение изотопом ⁸⁰Kr (использовался ⁸⁰Kr с обогащением ≥99.9%), облучение модуля ядрами ⁴He с энергией 55 МэВ, вымораживание изотопа ⁸⁰Kr после облучения из рабочей камеры модуля в баллон с ⁸⁰Kr (5), извлечение из модуля ⁸²Sr, образующегося в результате облучения. В режиме on-line под управлением компьютера на всех этапах технологического процесса осуществлялся контроль основных физических параметров установки. Вакуумирование рабочей камеры модуля проводили с помощью форвакуумного насоса Scroll Meister ISP-50 (4) до давления 10^–3 Торр при открытых клапанах V₁, V₃ и закрытых клапанах V₂, V₄, V₅. Заполнение криптоном рабочей камеры модуля осуществляли в следующей последовательности. При открытых V₁, V₅ и закрытых клапанах V₂–V₄ из баллона с ⁸⁰Kr (5) известного объема, контролируя давление газа по тензометрическому датчику 7, перемораживали часть ⁸⁰Kr, необходимую для заполнения рабочей камеры 1 модуля, во вспомогательную азотную ловушку 2. Затем при закрытых клапанах V₁, V₂ заполняли ⁸⁰Kr рабочую камеру модуля до давления ~0.65 МПа, отогревая вспомогательную азотную ловушку 2 до комнатной температуры. Облучение модуля проводили двухзарядными ядрами ⁴He с начальной энергией 55 МэВ при токе ~10 мкА в течение часа, контролируя давление газа в рабочей камере по тензометрическому датчику 4 (рис. 2). Давление криптона в рабочей камере поднималось с ~0.65 до ~0.85 МПа в течение первых 10 с облучения и в дальнейшем не менялось. Интегральный поток ядер ⁴He определяли с помощью специального интегрирующего прибора измерением суммарного заряда ядер ⁴He, падающих на модуль. Во время облучения ⁸⁰Kr на стенках рабочей камеры оседал ⁸²Sr. После облучения ⁸⁰Kr из рабочей камеры при открытых клапанах V₁, V₅ (рис. 3) и закрытых V₂–V₄ перемораживали в баллон с ⁸⁰Kr (5). Извлечение ⁸²Sr из рабочей камера модуля проводили путем смыва радионуклида со стенок 0.5 М раствором HCl. В результате смыва ⁸²Sr взаимодействовал с HCl и находился в растворе в форме SrCl₂. Процедуру смыва проводили следующим образом. При открытом клапане V₂ и закрытом V₁ объем рабочей камеры 1 заполняли раствором HCl из емкости (на рис. 3 не показана), при помощи перистальтического насоса ВТ-100 через вентили-переключатели Рег1 и Рег2, установленные в положение г (Рег2) и положение б (Рег1). При заполнении объема рабочей камеры раствором HCl до давления Р = 0.012 МПа клапан V₂ закрывался.

Рис. 3.

Блок-схема экспериментальной установки для производства ⁸²Sr по реакции ⁸⁰Kr(⁴He, 2n)⁸²Sr. 1 – рабочая камера; 2 – промежуточная азотная ловушка; 3 – емкость сбора раствора со ⁸²Sr в защитном контейнере; 4 – форвакуумный насос; 5 – баллон с ⁸⁰Kr; 6 – баллон с He; 7 – тензометрический датчик давления; V₁–V₅ – электромагнитные клапаны, Рег1, Рег2 – вентили-переключатели.

После 30 мин выдержки при открытых клапанах V₁, V₂, V₄ и закрытых V₃, V₅ и переведенном в положение д вентиля-переключателя Рег1 раствор из рабочей камеры выдавливался газообразным гелием, подаваемым из баллона 6, в емкость сбора раствора со ⁸²Sr (3), установленную внутри защитного свинцового контейнера. Однократный смыв позволял смыть ~90% активности ⁸²Sr. Повторные смывы суммарно добавляли ~10% активности по отношению к первичному смыву. Через 7 дней выдержки из емкости со ⁸²Sr отбирали образец раствора объемом 1 мл и проводили измерения активности ⁸²Sr и активностей сопутствующих радиоизотопных примесей. Поскольку ⁸²Sr не имеет удобных для регистрации γ-линий, активность ⁸²Sr (T_1|2 = 25.35 дня) определяли по активности дочернего радиоизотопа ⁸²Rb (T_1|2 = = 1.26 мин), с которым ⁸²Sr находился в равновесии. Активность ⁸²Rb определяли по площади пика полного поглощения γ-линии с E_γ = 776.5 кэВ, имеющей квантовый выход K_γ = 15.08% [8]. Измерения активности проводили с помощью γ-спектрометра фирмы ORTEC. Энергетическую зависимость эффективности регистрации γ-квантов детектором определяли экспериментально с помощью образцовых спектрометрических γ-источников из комплекта ОСГИ.

На рис. 4 в качестве иллюстрации приведен фрагмент аппаратурного γ-спектра образца раствора со ⁸²Sr. В аппаратурном спектре были идентифицированы γ-линии ⁸²Rb и ⁸³Rb (T_1|2 = 86.2 дня), а также фоновые линии ²⁰⁸Tl и ²¹⁴Bi. Выход ⁸²Sr в газовой криптоновой мишени с изотопом ⁸⁰Kr при начальной энергии ядер ⁴He 55 МэВ составил ~53 ± 10 мкКи/мкА·ч при доверительной вероятности 68%.

Рис. 4.

Фрагмент аппаратурного γ-спектра образца раствора со ⁸²Sr.

Выводы. На циклотроне У-150 НИЦ “Курчатовский институт” в рамках реализации концепции каскадной мишени создана экспериментальная установка, позволяющая на базе модуля мишени с изотопом ⁸⁰Kr нарабатывать ⁸²Sr по реакции ⁸⁰Kr(⁴He, 2n)⁸²Sr с приемлемым для практического использования выходом. В ходе нескольких пусков установка продемонстрировала устойчивый характер работы с воспроизведением результатов.

Нарабатываемый на установке радиоизотоп ⁸²Sr не имеет примеси радиоизотопа ⁸⁵Sr, ответственного примерно за половину дозовой нагрузки на персонал при эксплуатации стандартных ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов.

Производительность созданной экспериментальной установки позволяет удовлетворить потребности разработчиков в оперативном использовании ⁸²Sr как на этапе разработки ⁸²Sr–⁸²Rb-изотопных генераторов, так и в процессе их испытаний.