Радиотехника и электроника, 2022, T. 67, № 12, стр. 1185-1191

ВВЕДЕНИЕ

Индуцируемая оптическим излучением диэлектрическая проницаемость полупроводников, имеющих важное значение в микроволновой фотонике, приобретает дополнительный интерес в ГГц- и ТГц-диапазонах в связи с разработками оптически-управляемых метаструктур (метаматериалов, метаповерхностей, метаатомов) [1–7]. Поскольку свойства метаматериалов (структур с элементами, содержащими полупроводник) в ГГц- и ТГц-диапазонах во многом определяются динамикой диэлектрической проницаемости ε полупроводника при возбуждении управляющим оптическим облучением (мощность P_λ, λ − длина волны), особое внимание в указанных работах было уделено расчетам и измерениям Re ε^GHz(THz)(P_λ) и Im ε^GHZ(THz)(P_λ).

Для расчетов и объяснения экспериментальных результатов использовалась модель Друде (в рамках механизма свободных носителей заряда) [8], которая оказалась приемлемой в ТГц-диапазоне при исследовании метаматериалов, содержащих Si и GaAs [1–4]. Эта модель была также использована для численных расчетов Re ε^GHz(P_λ) и Im ε^GHz(P_λ) образцов Si в ГГц-диапазоне [9]. Поведение ε^THz,GHz исследовалось экспериментально с образцами Si, одного из основных полупроводников микроэлектроники [10–12]. В [10] содержится анализ свойств Si в оптическом и ТГц-диапазонах; в [11] представлены результаты измерений поглощения при фотовозбуждении в ТГц-диапазоне в зависимости от частоты; в [12] приведена осциллограмма поглощения при импульсном фотовозбуждении в ГГц-диапазоне.

Однако прямыми измерениями мнимой и действительной частей диэлектрической проницаемости в ГГц-диапазоне образцов CdS и CdSe в волноводном резонаторе на частоте f = 4.7 ГГц обнаружено отклонение от модели Друде [13]. Продемонстрировано увеличение с ростом P_λ не только Im ε^GHz, но и Re ε^GHz, тогда как в модели Друде Re ε^THz должна убывать. Очевидна необходимость исследовать фотоиндуцированную диэлектрическую проницаемость на примере других полупроводников (кроме упомянутых), включая отклонения от модели Друде, и описать ее поведение, охватывая весь рассматриваемый диапазон частот, что и является целью данной работы.

Для изучаемого диапазона характерно, что на область смыкания гигагерцовых и терагерцовых частот приходится полоса ∆f_ex = ∆ω_ex/2π, в которой расположены частоты экситонных переходов (f_ex) с участием наиболее заселенных уровней. Так, из данных [14–17] легко найти, что ∆f_ex ≅ ≅ 160 ГГц…3.4 ТГц для Si (f₂₁ ≈ 2.5 ТГц, f₃₁ ≈ 3 ТГц, f₃₂ ≈ 470 ГГц, f₄₃ ≈ 165 ГГц, индексы – значения главного квантового числа уровней, к переходу между которыми относится приведенная частота); ∆f_ex ≅ 350 ГГц…7.25 ТГц для CdS; ∆f_ex ≅ 50 ГГц…1 ТГц для GaAs. Поэтому представляет интерес рассмотреть связь фотоиндуцированной диэлектрической проницаемости полупроводников в ГГц- и ТГц-диапазонах с экситонами.

В данной работе с этой целью применен единый подход, основанный на использовании матрицы плотности экситонов. Показано, что на частотах f выше ∆f_ex поведение ${\text{Re}}{{\varepsilon }^{{f > \Delta {{f}_{{{\text{ex}}}}}}}}{\text{(}}{{P}_{\lambda }}{\text{)}}$ и ${\text{Im}}{{\varepsilon }^{{f > \Delta {{f}_{{{\text{ex}}}}}}}}{\text{(}}{{P}_{\lambda }}{\text{)}}$ удовлетворяет модели Друде (друдеподобное поведение, ТГц-диапазон). На частотах ниже ∆f_ex поведение ${\text{Re}}{{\varepsilon }^{{f < \Delta {{f}_{{{\text{ex}}}}}}}}{\text{(}}{{P}_{\lambda }}{\text{)}}$ и ${\text{Im}}{{\varepsilon }^{{f < \Delta {{f}_{{{\text{ex}}}}}}}}{\text{(}}{{P}_{\lambda }}{\text{)}}$ существенно отличается от модели Друде (не-друдеподобное поведение, ГГц-диапазон).

Впервые экспериментально наблюдены не-друдеподобные отклики образцов Si прямыми измерениями Im ε^GHz и Re ε^GHz резонаторным методом в волноводном резонаторе (f = 4.7 ГГц) и динамики пропускания T(P_λ) в свободном пространстве (f = = 8…36 ГГц) при волоконно-оптическом облучении мощностью P_λ = 0…370 мВт (λ = 0.97 мкм). Результаты экспериментов согласуются с выводами теории.

1. ЭКСИТОННЫЙ ВКЛАД

Диэлектричская проницаемость среды, параметр пропорциональности амплитуд электрических индукции и напряженности (${{\vec {D}}_{\omega }} = \varepsilon (\omega ){{\vec {E}}_{\omega }}$ = $ = {{\vec {E}}_{\omega }} + 4\pi {{\vec {P}}_{\omega }}$) [8], связана с амплитудой ${{\vec {P}}_{\omega }} = $ $ = \sum\nolimits_i {{{\chi }^{{(i)}}}{\kern 1pt} \left( \omega \right)\,{{{\vec {E}}}_{\omega }}} $ поляризации единицы объема среды на частоте $\omega = 2\pi f$ и восприимчивостями ${{\chi }^{{(i)}}}\left( \omega \right)$ составляющих ее частиц:

В поляризации единицы объема выделяют вклад взаимодействия электромагнитных волн с колебаниями связанных (валентных) электронов (${{\vec {P}}^{{\text{v}}}}$), ионных остовов решетки (${{\vec {P}}^{{\text{l}}}}$) и колебаниями свободных носителей заряда (${{\vec {P}}^{{{\text{ch}}}}}$) [16]. В связи с этим диэлектрическая проницаемость содержит вклады, выражаемые через соответствующие этим механизмам восприимчивости ${\rm X}$ единицы объема:

В полупроводниковой среде присутствуют и проявляются как в поглощении света, так и в люминесценции [8], экситоны. Необходимо учитывать также и их вклад

Здесь ${{N}^{{{\text{ex}}}}}$− концентрация экситонов,

− квантовомеханическое среднее оператора дипольного момента экситона. Состояние экситона характеризуется статистическим оператором $\hat {\sigma }$ (матрицей плотности). Эволюция матрицы плотности определяется кинетическим уравнением [18]

(используем представление взаимодействия экситона с электромагнитным излучением). В (4) $\hat {\Gamma }$ − оператор, описывающий влияние диссипативных систем, в качестве чего может рассматриваться взаимодействие с фононами, спонтанное излучение и столкновения экситонов. В дипольном приближении оператор $\hat {V} = - \hat {\vec {d}}\vec {E}$ энергии взаимодействия экситона с микроволновым и оптическим излучением выражается через оператор дипольного момента и напряженности электрических полей волн

${{\vec {e}}_{j}}$ − единичный вектор в направлении поляризации j-й волны. В используемом нами представлении взаимодействия

${{\vec {d}}_{{rr{\kern 1pt} '}}}$ − матричный элемент дипольного момента на базе стационарных функций гамильтониана экситона, ${{\omega }_{{rr{\kern 1pt} '}}} = \left( {{{\mathcal{E}}_{r}} - {{\mathcal{E}}_{{r{\kern 1pt} '}}}} \right){{\hbar }^{{ - 1}}}$ − частота перехода между уровнями с собственными энергиями ${{\mathcal{E}}_{r}},{{\mathcal{E}}_{{r{\kern 1pt} '}}}$. В соответствии с условиями измерений диэлектрической проницаемости полагаем, что амплитуды E_j от времени не зависят, причем $\left| {{{{\vec {E}}}_{\omega }}} \right| \ll \left| {{{{\vec {E}}}_{\Omega }}} \right|$. Обозначение $\omega = 2\pi f$ относим к ГГц- и ТГц-диапазонам частот, Ω − к частотам облучения для фотовозбуждения в оптическом диапазоне. Для удобства сопоставления с обычно применяемой записью диэлектрической проницаемости (например, происходящей от свободных носителей заряда) мы принимаем положительные значения ω, Ω (${{\omega }_{j}} = \pm \omega ,\; \pm \Omega $).

Вклад экситонов в диэлектрическую проницаемость выразим через восприимчивость экситона ${{\chi }^{{{\text{ex}}}}}\left( \omega \right)$:

Восприимчивость экситона определяется через амплитуду спектральной компоненты среднего дипольного момента экситона:

Качественно поведение экситонной добавки $\delta {{\varepsilon }^{{{\text{ex}}}}}\left( \omega \right)$ к диэлектрической проницаемости может быть рассмотрено на примере квантовой системы с дискретными уровнями, соответствующими энергиям ${{\mathcal{E}}_{r}} = {{\mathcal{E}}_{g}} - {{{{\mathcal{E}}_{{{\text{ex}}}}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{\mathcal{E}}_{{{\text{ex}}}}}} {{{n}^{2}}}}} \right. \kern-0em} {{{n}^{2}}}}$ при $r = n = 1,\;2,...,\infty $, матричными элементами дипольного момента ${{\vec {d}}_{{rr{\kern 1pt} '}}} = \vec {d}_{{r{\kern 1pt} 'r}}^{*}$ и релаксационным оператором, у которого

(8)

${{\mathcal{E}}_{g}}$ − ширина запрещенной зоны, ${{\mathcal{E}}_{{{\text{ex}}}}}$ − энергия связи экситона, ${{\tau }_{{rr{\kern 1pt} '}}}$ − время поперечной релаксации для перехода между уровнями r и r', и − вероятности релаксационных переходов системы за единицу времени из состояния r в состояние r" и из r"-го в r-е, ${{\sigma }_{{rr}}}$ − населенность r-го уровня. В другой модели совокупность индексов r соответствует всем состояниям системы, включая подуровни, на которые расщепляются из-за взаимодействия с диссипативной системой уровни с главным квантовым числом n. При этом r упорядочены так, что их рост сопровождает увеличение энергии состояния ${{\mathcal{E}}_{r}}$.

В рамках описанного подхода восприимчивость квантовой системы определяется населенностями ${{\sigma }_{{rr}}}$ и поляризуемостями ${{\kappa }^{{(r)}}}\left( {{{\omega }_{j}}} \right)$ ее уровней [19, 20]:

(индексы j в скобках внизу восприимчивостей, поляризуемостей, дипольных моментов означают, что взяты проекции на направления ${{\vec {e}}_{j}}$).

Приведем уточненное выражение для поляризуемостей (в [19, 20] пренебрегалось влиянием на них релаксации недиагональных элементов матрицы плотности):

Поправка на фактор локального поля учитывает преобладание доли решетки и валентных электронов. Соединяя сказанное, получаем вклад экситонов в ε :

Запишем действительную и мнимую части диэлектрической проницаемости:

(по оценкам [16] $Im\overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\frown}$}}{\varepsilon } = 0,\;\operatorname{Re} \overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\frown}$}}{\varepsilon } \gg 1$).

Иногда удобно пользоваться эквивалентными (12), (13) выражениями:

(13a)

(13б)

В (12а), (12б), (13а) и (13б) не включены специальные добавки, касающиеся свободных носителей зарядов, поскольку в суммировании по уровням учтены состояния непрерывной части энергетического спектра экситонов.

В (11)–(13) содержатся ${{N}^{{{\text{ex}}}}}$ и ${{\sigma }_{{rr}}}$, произведение которых $N_{{rr}}^{{{\text{ex}}}} = {{N}^{{{\text{ex}}}}}{{\sigma }_{{rr}}}$ представляет собой число экситонов на r-м уровне в единице объема. Эти же величины определяют интенсивность линий люминесценции (для атомов и молекул см. в [21]). Основываясь на данных об экситонной фотолюминесценции, например из [16], полагаем, что в фотоиндуцированную диэлектрическую проницаемость наибольший вклад вносят нижние уровни.

Обсудим поведение Reε и Imε, разделив частоты ω = 2πf на три области по отношению к ∆ω_ex.

2. ОСОБЕННОСТИ Im ε^GHz И Re ε^GHz И ПРОПУСКАНИЯ T ОБРАЗЦОВ Si ПРИ ФОТОВОЗБУЖДЕНИИ В ГГц-ДИАПАЗОНЕ (ЭКСПЕРИМЕНТ)

Применив прямой резонаторный метод [13], исследуем динамику комплексной диэлектрической проницаемости образцов высокоомного Si в зависимости от P_λ относительно P_λ = 0 (δε^GHz). Используем волноводный резонатор (48 × 24 × 40 мм) отражательного типа на частоте 4.7 ГГц (рис. 1). Образец в виде полоски (поперечные размеры 22 × 4.6, толщина 0.55 мм) располагаем в пучности микроволнового электрического поля E, направленного параллельно ее поверхности. Оптоволокно направляем перпендикулярно к центру образца через отверстие в резонаторе.

Рис. 1.

Схема измерений: в резонаторе: 1 – диафрагма связи, 2 – короткозамыкатель.

Определяем:

где измеряемые R, R_{P = 0}, ${{R}_{{{{P}_{{_{\lambda }}}}}}}$ – коэффициенты отражения по напряжению от пустого резонатора, резонатора с образцом при P = 0, и при P_λ; f, f_{P = 0}, ${{f}_{{{{P}_{\lambda }}}}}$ − частоты резонатора без образца, с образцом при P = 0 и при P_λ.

Результаты измерений δ Re ε(P_λ) и δ Im ε(P_λ) приведены на рис. 2a, 2б. Видим, что с ростом P_λ от 0 до 370 мВт (плотность мощности 5 Вт/см²) δ Re ε и δ Im ε увеличиваются, приближаясь к насыщению при P_λ > 200 мВт. Существенный рост δ Im ε(P_λ) при незначительном увеличении δ Re ε(P_λ) должен привести к росту затухания волны и, следовательно, уменьшению пропускания. Это подтверждается измерениями изменения пропускания δT на разных частотах при разных величинах мощности P_λ относительно P_λ = 0.

Рис. 2.

Измеренная в волноводном резонаторе (f = = 4.72 ГГц) относительно P_λ = 0 динамика диэлектрической проницаемости Si при изменении P_λ (λ = = 0.97 мкм): δ Re ε^GHz (а) и δ Im ε^GHz (б).

Измеряем δT(P_λ), располагая полоску Si (22 × × 4.6 × 0.55 мм) в свободном пространстве в разрыве между приемным и передающим волноводами:

Используем набор трех панорамных измерителей для диапазонов частот F₁ = 8…12, F₂ = 18…28 и F₃ = 26…38 ГГц, поперечные размеры соответствующих волноводов имеют размеры 23 × 10, 11 × 6 и 8 × 4 мм. Результаты измерений δT(P_λ) приведены на рис. 3. Видим, что δT уменьшается с приближением к насыщению при P_λ > 200 мВт. При этом значения δT(P_λ) в диапазоне F₁ больше соответствующих значений для F₂, которые больше, чем для F₃, что находится в согласии с теорией, отмечающей уменьшение роста δImε при понижении частоты в ГГц-диапазоне при f < ∆f_ex.

Рис. 3.

Измеренная в свободном пространстве динамика коэффициента пропускания δT = T(P_λ)/T(P_λ = 0) полоски Si при изменении P_λ в частотных диапазонах F₁ = 8…12 ГГц, F₂ = 18…28 ГГц и F₃ = 26…38 ГГц.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Примененный теоретический подход позволил описать в рамках механизма экситонов поведение диэлектрической проницаемости полупроводников в широком диапазоне частот при оптическом облучении мощностью P_λ и выявить взаимосвязь между явлениями в фотонике и электродинамике.

Из полученных соотношений следует следующее.

1. Частотная зависимость изменения мнимой части диэлектрической проницаемости (Imε) при фотовозбуждении представляет собой колоколообразную кривую, поднимающуюся с увеличением P_λ на частотах ω внутри диапазона частот экситонных переходов (∆ω_ex). Увеличение Im ε с ростом P_λ ослабевает по мере удаления ω от ∆ω_ex как в сторону низких, так и высоких частот.

2. Действительная часть Re ε с ростом P_λ увеличивается при ω < ∆ω_ex (не-друдеподобная зависимость, ГГц-диапазон), не меняется на частотах ∆ω_ex и уменьшается при ω > ∆ω_ex (друдеподобный отклик, ТГц-диапазон).

Влияние экситонов слабо проявляется на частотах ω $ \gg $ ∆ω_ex и ω $ \ll $ ∆ω_ex. В этом случае Re ε(P_λ) и Im ε(P_λ) практически сохраняются относительно Re ε(P_λ = 0) и Im ε(P_λ = 0).

Отличительные особенности не-друдеподобного поведения Imε и Re ε при ω < ∆ω_ex наблюдали экспериментально в измерениях образцов Si при волоконно-оптическом облучении мощностью P_λ = 0…370 мВт (λ = 0.97 мкм):

а) обнаружено измерениями в резонаторе (f = = ω/2π = 4.7 ГГц) увеличение Im ε^GHz (более чем на порядок) и увеличение Re ε^GHz (в 1.6 раз) с приближением к насыщению при P_λ > 200 мВт;

б) показано экспериментально, что в свободном пространстве (f = 8…36 ГГц) с ростом P_λ пропускание T уменьшается (это связано с увеличением Im ε^GHz) с приближением к насыщению при P_λ > 200 мВт и повышением T с понижением частоты при фиксированной мощности.

Результаты могут быть полезны для применений в метаструктурах с целью разработки оптически управляемых коммуникационных систем.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта интересов.