Теплофизика высоких температур, 2020, T. 58, № 6, стр. 955-957

ВВЕДЕНИЕ

Поиск способов управления состоянием параметра порядка (намагниченности или поляризации) среды с максимальной скоростью важен как с точки зрения фундаментальной физики, так и для создания элементов памяти, оперирующих на частотах от десятков гигагерц до единиц терагерц. Наибольшим потенциалом с точки зрения скорости воздействия является управление параметром порядка короткими электромагнитными импульсами.

На сегодняшний день успешно реализовано управление состоянием намагниченности в металлах использованием фемтосекундных лазерных импульсов с циркулярной поляризацией [1], а также в прозрачных средах путем воздействия лазерных импульсов с линейной поляризацией [2]. В то же время устойчивого сверхбыстрого переключения сегнетоэлектрического параметра порядка с использованием фемтосекундных импульсов на сегодняшний день не реализовано. Для достижения сверхбыстрого управления поляризацией можно применить излучение терагерцового диапазона, способное когерентно воздействовать на колебательные моды кристаллической решетки твердого тела и, в частности, на колебания полярной моды в сегнетоэлектриках [3, 4].

ДЕТАЛИ ЭКСПЕРИМЕНТА, РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Исследуемым материалом являлась сегнетоэлектрическая пленка титаната бария–стронция (Ba_0.8Sr_0.22TiO₃), осажденная на подложке MgO (111) путем высокочастотного катодного распыления стехиометрической мишени [5]. Толщина пленки составляла 400 нм, температура фазового перехода Т_с = 80°С [5].

Эксперимент проведен с использованием хром-форстеритовых фемтосекундых лазерных систем, работающих на частоте повторения импульсов 10 [6] и 100 Гц [7] и производящих импульсы с энергиями до 90 и 2.5 мДж. Динамика индуцированных изменений исследовалась методом терагерцового возбуждения – нелинейно-оптического зондирования [8]. Генерация терагерцового излучения происходила в нелинейно-оптическом кристалле OH1 за счет эффекта оптического выпрямления фемтосекундного лазерного импульса на длине волны λ = 1240 нм [9]. Оценка напряженности электрического поля терагерцового импульса производилась комплексным способом с использованием методики терагерцовой спектроскопии с временны́ м разрешением (рис. 1а) и интегрального измерения энергии в импульсе с использованием ячейки Голея [9]. Индуцированные воздействием электрического поля ТГц-импульса изменения сегнетоэлектрической поляризации в пленке отслеживались с помощью детектирования излучения на частоте второй оптической гармоники (ВГ) (λ = 620 нм), чувствительной к изменению пространственного параметра порядка [10].

Рис. 1.

Динамика интенсивности ВГ (а) в момент воздействия ТГц-импульса при напряженностях электрического поля ТГц-импульса: 1 – 20 кВ/см, 2 – 150, 3 – 460, 4 – 820, 5 – 940; на вставке – временнóй профиль ТГц-импульса и его частотный спектр; (б) – зависимость интенсивности ВГ в момент воздействия пикового значения поля ТГц-импульса.

Результат экспериментального исследования представлен на рис. 1. Интенсивность ВГ как мера сегнетоэлектрической поляризации чувствительна к знаку напряженности электрического поля ТГц-импульса и следует практически без запаздывания профилю ТГц-импульса в пределах погрешности эксперимента (рис. 1а). Зависимость интенсивности ВГ при воздействии пикового значения напряженности электрического поля ТГц-импульса (временная задержка 0 пс) на рис. 1б проявляет два существенно различающихся участка, демонстрирующих линейную и квадратичную зависимость от величины прикладываемого электрического поля.

Рассмотрим процесс генерации излучения на частоте ВГ в электродипольном приближении. Во время действия ТГц-импульса появляется слагаемое, зависящее от внешнего поля, в рассматриваемом случае на терагерцовой частоте Ω . Отметим, что в случае воздействия ТГц-импульса генерация нелинейно-оптического отклика описывается нелинейной восприимчивостью третьего порядка ${{\chi }^{{(3)}}}(2\omega + \Omega ;\omega ,\omega ,\Omega )$. Однако, принимая во внимание малость частоты терагерцового поля по отношению к оптическому Ω, ω и 2ω, можно допустить, что нелинейная поляризация генерируется на частоте 2ω. Поскольку в сегнетоэлектрике на ненулевой кристаллографический $P_{{{\text{крист}}}}^{{(2\omega )}}$ накладывается индуцированный полем $P_{{{\text{инд}}}}^{{(2\omega )}}({{E}_{\Omega }})$ вклад, то суммарная нелинейно-оптическая поляризация на частоте ВГ в таком случае принимает вид

Нелинейно-оптический отклик на воздействие электрического поля ТГц-импульса в сегнетоэлектрических материалах может иметь различный характер. Когда индуцированная электрическим полем ВГ существенно превышает собственный кристаллографический вклад в ВГ, нелинейно-оптический отклик следует профилю ТГц-импульса из-за наличия интерференционного слагаемого в режиме вынужденных колебаний:

Согласно (2), нелинейно-оптический отклик имеет слагаемые, линейно и квадратично зависящие от величины внешнего электрического поля. Путем аппроксимации найдены диапазоны напряженностей электрического поля, в которых зависимость интенсивности ВГ следует тому или иному закону (рис. 1б). В диапазоне полей до 400 кВ/см модуляция сигнала ВГ проявляет линейную зависимость (коэффициент угла наклона k =1.09 ± 0.04 в логарифмическом масштабе шкал), а при превышении порогового значения в 400 кВ/см – близкую к квадратичной (k = 2.477 ± 0.012).

Воздействие более высоких напряженностей (рис. 2а) электрического поля приводит к преобладанию в результирующем выражении интенсивности ВГ слагаемого, квадратично зависящего от поля, над слагаемым, отвечающим кристаллографическому и линейно зависящему от поля вкладам генерации ВГ.

Рис. 2.

Динамика интенсивности ВГ (а) в момент воздействия ТГц-импульса при напряженностях электрического поля ТГц-импульса: 1 – 4.7 МВ/см, 2 – 9.6, 3 – 14.4, 4 – 22.3, 5 – 23.2; (б) – зависимость интенсивности ВГ в момент воздействия пикового значения поля ТГц-импульса.

Динамический отклик ВГ в таком случае проявляет квадратичную зависимость, поскольку сигнал ВГ нечувствителен к знаку внешнего поля и может принимать только положительные значения. Таким образом, приложение электрического поля с отрицательной полярностью также выражается в росте сигнала ВГ. С другой стороны, зависимость интенсивности ВГ от величины напряженности поля (рис. 2б) проявляет близкую к квадратичной, но уже заметно более слабую зависимость от поля. Такое поведение может свидетельствовать о насыщении поляризации при воздействии высоких напряженностей полей.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Посредством детектирования сигнала на частоте второй оптической гармоники продемонстрирован высокочастотный отклик сегнетоэлектрической поляризации в пленке Ba_0.8Sr_0.2TiO₃, индуцированный субоднопериодными терагерцовыми импульсами с напряженностью электрического поля, лежащей в диапазоне от 18 кВ/см до 23.2 МВ/см. В исследуемом диапазоне полей наблюдалась существенно нелинейная зависимость интенсивности ВГ от напряженности поля в ТГц-импульсе, которая может быть описана в рамках электроиндуцированной генерации второй оптической гармоники.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ и госкорпорации “Росатом” в рамках научного проекта № 20-21-00043, а также гранта РФФИ № 18-02-40 027.