Вестник Военного инновационного технополиса «ЭРА», 2022, T. 3, № 1, стр. 85-90

ВВЕДЕНИЕ

Алюминий-26 является самым долгоживущим из открытых на сегодня нестабильных изотопов алюминия и относится к группе исчезнувших (космогенных) радионуклидов [1]. Период полураспада этого изотопа составляет 7.17 × 10⁵ лет [2, 3]. Данные радионуклиды образовывались в период формирования Солнечной системы около 4.56 млрд. лет назад, но в силу своего относительно малого периода полураспада уже не регистрируются в естественных условиях [4, 5]. Однако они могут нарабатываться в недрах звезд [6–9] и в ограниченных количествах на Земле [6] и ряде малых небесных тел [10–13] в результате взаимодействия ядер с космическим излучением [14], а также реакции заряженных частиц и нейтронной активации при работе ядерно-технических установок [15, 16]. Изотоп ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ может быть получен искусственно в результате следующих реакций:

– облучение стабильного ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ быстрыми нейтронами: ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{27}}}(n,~2n){\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ ${\text{Al}}_{{13}}^{{27}} + {{n}^{0}} \to {\text{Al}}_{{13}}^{{26}} + 2{{n}^{0}}$ [15];

– облучение алюминия протонами посредством одноступенчатой реакции: ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{27}}}(p,~pn){\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ и двуступенчатой с образованием ${\text{S}}{{{\text{i}}}^{{26}}}$, претерпевающего бета-плюс распад: ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{27}}}(p,~2n){\text{S}}{{{\text{i}}}^{{26}}}\mathop \to \limits^{{{{{\beta }}}_{ + }}} {\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ [10, 16];

– облучение изотопов магния дейтерием: ${\text{M}}{{{\text{g}}}^{{26}}}(d,~n){\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$, ${\text{M}}{{{\text{g}}}^{{26}}}(d,~2n){\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ [16];

– взаимодействие магния с тритием: ${\text{M}}{{{\text{g}}}^{{24}}}(t,~n){\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ [17].

Данный изотоп используется при датировке времени рождения малых небесных тел, таких как астероиды и кометы [12, 14]. При отделении от более массивных планет они подвергаются интенсивному облучению космическими лучами, в результате которого некоторая часть кремния в их составе трансмутирует в ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ [12]. На этом принципе основан метод радиоизотопного датирования ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{M}}{{{\text{g}}}^{{26}}}$ [14].

Изотоп ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ распадается посредством конкурирующих между собой процессов позитронного распада и захвата электрона [2, 3]. При позитронном распаде образуется позитрон e⁺, электронное нейтрино ${{{v}}_{e}}$ и ядро ${\text{Mg}}_{{12}}^{{26}}$. Дочернее ядро ${\text{M}}{{{\text{g}}}^{{26}}}$ переходит в основное состояние, излучая гамма-квант по одному из трех возможных каналов с испусканием пары квантов 1129.7 и 1808.7 кэВ (2.74%), одного кванта 1808.7 кэВ (97.24%) или одного 2938.4 кэВ (0.24%) (рис. 1). Образовавшийся при распаде позитрон термализуется и аннигилирует с одним из электронов. В результате образуется пара гамма-квантов с равными энергиями 511 кэВ и разнонаправленными импульсами. В случае электронного захвата ядро забирает электрон с внутренней оболочки, превращаясь в ${\text{M}}{{{\text{g}}}^{{26}}}$. Аналогично случаю позитронного распада это ядро переходит в основное состояние посредством испускания характеристических гамма-квантов или оже-электронов.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНО-МЕТОДИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ

Естественно предположить, что при спектрометрических исследованиях низкоактивных изотопов, в данном случае ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$, целесообразно помещать исследуемый образец в непосредственной близости к детектору, повышая тем самым эффективность регистрации излучения. Однако в этом случае возникают эффекты, искажающие измеряемые аппаратурные спектры, что необходимо учитывать в таких ситуациях. На малых расстояниях между детектором и источником начинает проявляться эффект суммирования каскадных и аннигиляционных квантов. Ввиду малости временного промежутка между образованием позитрона с его последующей аннигиляцией и испусканием гамма-квантов возбужденным дочерним ядром может произойти одновременная регистрация этих квантов в детекторе. Кроме того, такое наложение может произойти с каскадными гамма-квантами с энергиями 1129.7 и 1808.7 кэВ (рис. 1).

Чтобы исключить эффекты суммирования каскадных и аннигиляционных квантов, увеличивают расстояние между детектором и источником. В этом случае существенно уменьшается вероятность одновременной регистрации каскадных и аннигиляционных квантов. Такой подход можно применять для образца с достаточно высокой активностью. Поскольку в случае исследуемого образца наблюдается обратная ситуация, приходится искать нестандартные подходы измерения активности. В настоящей работе описаны три способа измерения, при реализации которых применяют измерения с другими радионуклидами, в частности источники с радионуклидом ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$.

Типичный спектр источника алюминия-26, расположенного вплотную к сцинтилляционному детектору, представлен на рис. 2. Данный спектр отображает все характерные особенности его формирования, когда проявляются упомянутые выше эффекты, в частности суммирования квантов.

Образцом с радионуклидом алюминий-26, используемым для измерения активности, являлся жидкий раствор, находящийся в стеклянной ампуле. Поэтому форма образца представляла собой цилиндр диаметром 10 × 5 мм².

Для измерения спектров использовали следующее оборудование:

– универсальный мобильный спектрометрический комплекс “Колибри” (СКС-08П) [18];

– блок детектирования БДЭГ-50(50)H (50 × × 50) мм² [19];

– ноутбук с программным обеспечением.

Традиционным методом определения активности исследуемого образца является нахождение калибровочного коэффициента с помощью эталонного источника известной активности, содержащего аналогичный изотоп. По причине крайней редкости изотопа ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ и отсутствия эталонных источников для этого изотопа был выбран альтернативный подход с использованием образцового спектрометрического гамма-источника (ОСГИ) ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$. Данный изотоп использовался вследствие идентичности механизмов распада и даже совпадения одной из энергетических линий.

Была проведена серия измерений с исследуемым образцом и ОСГИ на расстоянии 0.5, 11.7, 25 см, результаты приведены в табл. 1. Скорость счета в пике полного поглощения (ППП) алюминия-26 на расстоянии 25 см от детектора получить не удалось ввиду малой активности источника.

Для определения активности образца были применены три подхода с использованием скоростей счета для энергетической линии 511 кэВ.

В первом способе определения активности образца использовали данные скоростей счета по линии 511 кэВ обоих источников, расположенных на расстоянии 25 см. На таком расстоянии эффекты каскадного и аннигиляционного суммирования не проявляются (данные эффекты носят чисто геометрический характер). Также оба источника можно считать точечными.

Калибровочный коэффициент для источника Na²² на расстоянии 25 см определяется через скорость счета в ППП по линии 511 кэВ в пересчете на единичную активность источника. Используемый ОСГИ Na²² на момент измерения имел активность ${{A}^{{{\text{Na}}}}} = 24.4$ кБк, поэтому $C_{{{\text{calibr}}}}^{{{\text{Na}}}}(25)$ = = ${{n}^{{{\text{Na}}}}}(25){\text{/}}{{A}^{{{\text{Na}}}}}{\text{\;}}$ = $2.16 \times {{10}^{{ - 3}}}{\text{\;}}{{{\text{с}}}^{{ - 1}}}$.

Для того чтобы перейти к калибровочному коэффициенту для ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$, необходимо пересчитать $C_{{{\text{calibr}}}}^{{{\text{Na}}}}(25)$ с учетом разных выходов позитрона при распаде ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ и ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$:

Здесь $C_{{{\text{calibr}}}}^{{{\text{Al}}}}(25)$ – калибровочный коэффициент на расстоянии 25 см для ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$, ${{\nu }^{{{\text{Al}}}}},{{\nu }^{{{\text{Na}}}}}$ – выход позитрона при ${{{{\beta }}}^{ + }}$-распаде ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ и ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ соответственно.

Ввиду отсутствия экспериментального значения скорости счета ${{n}^{{{\text{Al}}}}}(25)$, придется оценить ее через ${{n}^{{{\text{Al}}}}}(11.7)$, учитывая, что скорость счета для точечного источника убывает обратно пропорционально квадрату расстояния

где ${{n}^{{{\text{Al}}}}}(25),{\text{\;}}{{n}^{{{\text{Al}}}}}(11.7)$ – скорости счета в пике 511 кэВ ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ на расстоянии 25 и 11.7 см соответственно.

Тогда активность образца ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ будет равна

С учетом неопределенности измерения значение активности можно представить в виде

Второй способ отличался от первого тем, что использовали скорости счета в ППП на расстоянии между детектором и источником 11.7 см.

Калибровочный коэффициент ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ для 11.7 см равняется скорости счета в ППП 511 кэВ:

где $C_{{{\text{calibr}}}}^{{{\text{Na}}}}(11.7)$ – калибровочный коэффициент для ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ на расстоянии 11.7 см от детектора.

С учетом разных выходов позитрона калибровочный коэффициент для ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ получился равным

В этом варианте активность образца получается равной

а с учетом неопределенности измерения окончательный результат имеет вид

Третий способ нахождения активности образца заключался в использовании ППП также по линии 511 кэВ при расположении источника вплотную к детектору, т.е. на расстоянии 0.7 см.

Скорость счета ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ на расстоянии 0.7 см от детектора в пересчете на один испущенный квант равна калибровочному коэффициенту для данной геометрии:

Калибровочный коэффициент для ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ с учетом разных выходов позитронов

тогда активность образца без учета эффектов наложения квантов будет равна

Чтобы учесть влияние эффекта суммирования каскадных и аннигиляционных квантов, можно поступить следующим образом. Допустим, имеется спектр от точечного источника ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$ единичной активности. Тогда скорость счета в пике 511 кэВ будет равна вероятности гамма-кванта быть зарегистрированным в соответствующем канале. Обозначим эту вероятность ${{P}_{1}}$. Интеграл по всему спектру без учета пика 511 кэВ даст вероятность ${{P}_{2}}$ регистрации всех фотонов, кроме тех, что появились в результате аннигиляции электрон-позитронной пары. Два этих события независимы друг от друга. Следовательно, чтобы получить вероятность $\tilde {P}$ одновременной регистрации квантов от распада натрия и аннигиляции позитрона (в результате чего и происходит их наложение), нужно перемножить вероятности: $\tilde {P} = {{P}_{1}}\,{\text{*}}\,{{P}_{2}}$. Тогда очевидно, что величина $1 - \tilde {P}$ будет вероятностью избежать наложения.

Для оценки этих вероятностей провели моделирование с использованием программы MCNP4, по результатам получили два спектра: от источника без линии 511 кэВ и спектр ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ только с этой линией. Интегральная характеристика по этим спектрам определяет соответствующие вероятности: $P_{1}^{{{\text{Al}}}} = 0.34,P_{2}^{{{\text{Al}}}} = 0.36$ и $1 - {{\tilde {P}}_{{{\text{Al}}}}} = 0.88$.

Аналогично определена вероятность $1 - {{\tilde {P}}_{{{\text{Na}}}}}$ при соответствующих значениях $P_{1}^{{{\text{Na}}}} = 0.2877$, $P_{2}^{{{\text{Na}}}} = 0.31$, в результате имеем $1 - {{\tilde {P}}_{{{\text{Na}}}}} = 0.911$.

Тогда на основании этих данных скорректированное значение активности образца получилось равным

Различия формы источников учитывали через геометрический коэффициент коррекции, который был найден также с помощью программы MCNP4. Для этой цели провели два моделирования на расстоянии 0.7 см между источником и детектором. В первом использовали точечный источник ${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$, во втором источник был цилиндрической формы. В табл. 2 приведены результаты моделирования.

Из данных табл. 2 геометрический коэффициент коррекции определяли как отношение скоростей счета в ППП для цилиндрического и точечного источников:

С учетом всех коэффициентов коррекции активность образца получилась равной 189.6 Бк.

Таким образом, итоговое значение с учетом неопределенности измерения имеет вид

Среднее значение активности, полученной с помощью трех способов обработки результатов (1–3), вычисляют методом весовой функции по формуле [20]:

где ${{A}_{i}}$ – значение активности, рассчитанное по i‑му способу, ${{w}_{i}}$ – соответствующий весовой множитель для этого способа.

Весовой множитель определяется неопределенностью результата измерения в соответствии c выражением ${{w}_{i}} = 1{\text{/}}{{(\Delta {{A}_{i}})}^{2}}$.

В этом случае окончательный результат имеет вид

где вычисление абсолютной погрешности активности радионуклида проводилось по формуле

Отметим, что определение активности ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ по линии 511 кэВ не всегда может быть применимо. Обусловлено это тем, что данная линия возникает при распаде любых радионуклидов, претерпевающих β⁺-распад (${\text{N}}{{{\text{a}}}^{{22}}}$, ${\text{N}}{{{\text{b}}}^{{92}}}$, ${\text{A}}{{{\text{u}}}^{{194}}}$, ${{{\text{Y}}}^{{88}}}$ и др. [15]) или имеющих близкую к 511 кэВ линию (например, ${\text{C}}{{{\text{s}}}^{{134}}}$ [15]). Поэтому их присутствие в образце может сильно повлиять на результаты измерений активности ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$. Чтобы исключить такие ситуации, определение активности ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ нужно проводить по линии 1808 кэВ. В этом случае измерение можно отнести к описанному выше третьему способу, а в качестве эталонного источника использовать источник с изотопом ${{{\text{Y}}}^{{88}}}$, обладающим линией с энергией 1836 кэВ, т.е. близкой к основной линии ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ 1808 кэВ. Кроме того, эталонные источники ${{{\text{Y}}}^{{88}}}$ более доступны, чем источники ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$.

ВЫВОДЫ

Определена активность образца жидкого раствора изотопа алюминия-26. По причине отсутствия калибровочного источника алюминия-26 пришлось отойти от стандартного метода определения активности образца с использованием эталонного источника того же изотопа. Определение активности осуществлялось тремя различными способами. Эти способы имели ряд отличительных особенностей.

Во-первых, расчет активности проводился по наиболее интенсивной линии изотопов, в частности использовалась линия с энергией 511 кэВ.

Во-вторых, для всех способов учитывались различные эффекты, оказывающие влияние на результат измерений. При малом расстоянии источника и детектора учитывались эффекты суммирования каскадных и аннигиляционных квантов, а также геометрический фактор, обусловленный различием формы источников.

Для учета различных факторов использовался программный комплекс MCNP4.

Значения активностей, полученные различными способами, составили $168 \pm 5{\text{\;}}$, $148 \pm 5{\text{\;}}$ и $190 \pm 6{\text{\;Бк}}$ соответственно, а усредненный результат по методу весовых множителей соответствовал значению $166 \pm 3{\text{\;Бк}}$.

Комбинирование всех трех способов позволило получить результат с хорошей точностью, несмотря на влияние негативных факторов, таких как низкая активность образца и отсутствие необходимых эталонных источников для применения стандартного метода определения активности.

Отметим, что измерение активности ${\text{A}}{{{\text{l}}}^{{26}}}$ может осуществляться по линии с энергией 1808 кэВ методом, соответствующим описанному выше третьему способу, при наличии доступных эталонных источников.

Работа выполнена при поддержке НИЦ “Курчатовский институт” (приказ от 14.08.2019 № 1808).