Физика металлов и металловедение, 2020, T. 121, № 5, стр. 469-475

ВВЕДЕНИЕ

Известно, что в гибридных структурах ферромагнитный диэлектрик/сверхпроводник Y₃Fe₅O₁₂/Nb, BaFe₁₂O₁₉/Nb температура сверхпроводящего перехода $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb}}}}$ подавляется за счет распада куперовских пар при отражении от однородно намагниченной поверхности интерфейса и за счет прямого влияния магнитных полей рассеяния над ферромагнетиком [1–4]. При наличии под сверхпроводником магнитной доменной границы или любой магнитной неоднородности подавление критической температуры T_c уменьшается: вблизи границы образуется сверхпроводящий тоннель [5–7]. Таким образом, изменяя магнитную доменную структуру внешним магнитным полем, удается слегка изменять сопротивление всей структуры или управлять величиной критического тока, и эти эффекты рассматриваются перспективными для использования в низкотемпературной электронике [8]. Кроме того, Y₃Fe₅O₁₂ (ЖИГ) – это материал с рекордно низкими высокочастотными потерями, который можно перемагничивать с гигагерцовыми частотами. Объемные высококачественные ферриты-гранаты выращивают из раствора в расплаве методом спонтанной кристаллизации или на затравке [9], пленки микронной и субмикронной толщины выращивают методом жидкофазной эпитаксии [10]. Но в настоящее время отрабатывается технология лазерного напыления пленок ферритов-гранатов [11], что делает технологию их изготовления совместимой с современными технологиями микроэлектроники. Известно, что на структурах ЖИГ – нормальный металл наблюдаются такие эффекты, как спиновый эффект Холла и обратный спиновый эффект Холла, эффект спиновой накачки в нормальные металлы при ферромагнитном резонансе, т.е. в этих структурах имеет место эффективный перенос спина из магнитного диэлектрика в нормальный металл за счет спин-орбитального взаимодействия [12]. При этом эффективность накачки спинов в ниобий лишь в несколько раз ниже, чем в платину [13]. В то же время известно, что в гибридных металлических структурах ферромагнетик–сверхпроводник эффекты спин-орбитального взаимодействия также проявляются в изменении T_c и оказывают влияние на сверхпроводящий ток [6, 14, 15]. В данной работе выполнено исследование влияния близости магнитного диэлектрика ЖИГ на температурную зависимость сопротивления низкотемпературных сверхпроводников ниобий и алюминий. В результате проведенных экспериментальных исследований удалось установить, что близость ЖИГ даже с плоскостной намагниченностью приводит к подавлению $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb}}}}$ и уширению сверхпроводящего перехода, зависящим от взаимной ориентации тока в сверхпроводнике и плоскостной намагниченности. Обнаруженные эффекты приводят к тому, что значительное изменение сопротивления возникает при повороте намагниченности в гранате слабым магнитным полем ~10 Э, достаточным для вращения намагниченности в плоскости структуры.

ОБРАЗЦЫ И МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Эксперименты проведены на пленках алюминия и ниобия, магнетронно-распыленных на (110) поверхность монокристаллических пленок ЖИГ, изготовленных методом жидкофазной эпитаксии из раствора в расплаве на подложках гадолиний-галиевого граната [10]. Толщина пленок ЖИГ была примерно 5 мкм. Пленки с латеральными размерами 8–10 мм были монодоменными с плоскостной намагниченностью вдоль 〈111〉 практически по всему объему кроме небольших участков вблизи краев, где поток замыкается доменами с намагниченностью вдоль второго плоскостного направления 〈111〉. Прямые магнитооптические наблюдения (МО) в поляризационно-оптическом микроскопе показали, что такая доменная структура сохраняется при понижении температуры от 300 до 1 К. Измерения на вибрационном магнетометре показали монотонно-возрастающую безгистерезисную зависимость намагниченности пленок ЖИГ от перпендикулярного магнитного поля и почти скачкообразную зависимость с гистерезисом меньше 1 Э от продольного поля.

Перед напылением сверхпроводников проведена тщательная очистка поверхности пленок граната: пятиминутная ультразвуковая промывка в ацетоне с последующей пятиминутной ультразвуковой промывкой в изопропиловом спирте, прогрев на горячей поверхности, имеющей температуру 440 К. Затем наносили полимерный резист и через маску, ориентированную в соответствии с направлением намагниченности в гранате, произведена электронная литография, “lift-off” структуры в ацетоне, ионно-плазменное травление поверхности в атмосфере Ar при давлении 4 мбар и, наконец, напыление металлической пленки сверхпроводника. В результате, после удаления резиста, на ЖИГ были сформированы Г-образные структуры (рис. 1а), одна из сторон которых была ориентирована вдоль направления намагниченности в гранатовой пленке, а вторая была перпендикулярна к ней. Толщина слоя ниобия составляла 10 нм, толщина слоя алюминия 80 нм, т.е. порядка длины когерентности сверхпроводников. Наблюдение в сканирующем электронном микроскопе показало, что слои сверхпроводников сплошные. Шероховатость поверхности, выявленная с помощью атомно-силового микроскопа, не превышала 1.5 нм, рис. 1б. Точность ориентации сторон Г-структур вдоль и перпендикулярно направлению легкой оси магнетика (рис. 1а) контролировали МО после изготовления структур. Ширина сторон была 20 мкм, длина 4 мм.

Рис. 1.

а – Схема Г-структуры для магниторезистивных измерений (1–5 – токовые контакты, 2–3 и 3–4 – две пары контактов для измерения сопротивления, 2–3 соответствуют параллельному намагниченности M_s протеканию тока J, 3–4 – перпендикулярному), б – шероховатость поверхности слоя ниобия, магнетронно распыленного на ЖИГ.

Г-структуры располагались в центральной части пленки граната, а их размер был меньше размера пленки, поэтому замыкающие магнитные домены и соответствующие магнитные доменные границы находились вне Г-структур, а стороны Г-структур располагались над одним и тем же магнитным доменом, что подтверждено МО наблюдениями. При такой геометрии образование новых доменных границ (ДГ) при протекании тока по структуре затруднено, поскольку ДГ легко прорастают с краев магнетика, но их трудно зародить локальным полем вдали от краев, потому что такое зарождение требует преодоления поля анизотропии H_a в области D ~ 2δ, где δ – ширина ДГ (в нашем случае H_a ~ ~ 2000 Э, δ ~ 2 мкм [16]).

Г-образная форма структур обеспечивала возможность одновременного измерения сопротивления R полосок сверхпроводящих материалов для двух направлений протекания тока: вдоль и поперек направления намагниченности. В части экспериментов направление намагниченности дополнительно “закрепляли” постоянным магнитным полем величиной H_in-plane = 10–100 Э, параллельным легкой оси. Измерения R выполняли стандартным 4-х точечным методом, схема расположения контактов показана на рис. 1а. Измерения проводили при токе J = 3 мкА, что соответствует плотности тока ~1.5 × 10³ А/см². Особое внимание уделяли контактам. Мы отказались от их бондирования, потому что увидели, что при напряжении на микропроводе, достаточном для хорошего его закрепления, в гранат в окрестности контакта вводятся механические напряжения. Как показали МО наблюдения, эти напряжения на расстоянии до 50 мкм от контактов формируют магнитные домены с перпендикулярной намагниченностью. Кроме того, мы отказались от напыления контактных площадок во избежание изгибов, изломов и расширений по пути протекания тока, где концентрация магнитного поля может приводить к возникновению вихрей. Поэтому для проведения измерений контакты приклеивали серебряной пастой Leitsilber 200 и выдерживали до полного высыхания пасты.

Контрольные эксперименты проводили на аналогичных Г-образных структурах ниобия или алюминия, изготовленных на окисленных кремниевых подложках (Si/SiO₂/Nb и Si/SiO₂/Al) в одном цикле со структурами на гранате. Отметим, что в контрольных структурах даже ток силой J ~ 100 мкА не приводил к заметному нагреву образца и практически не смещал температуру сверхпроводящих переходов ниобия и алюминия. Магнитное поле H_in-plane величиной до 300 Э также не влияло на переходы. Все температурные зависимости сопротивления R(T) снимали сначала при понижении температуры, а затем при отогреве, но проход вниз и вверх давал одни и те же кривые, практически неразличимые в пределах шума.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

На рис. 2 показаны экспериментально полученные температурные зависимости сопротивления R(T) двух структур ниобия, одной – изготовленной на ЖИГ (кривые 1, 2), второй – изготовленной на кремнии (кривая 3). Измерения выполнены при токе J = 3 мкА. Видно, что во-первых, близость магнитного диэлектрика понижает температуру перехода ниобия в сверхпроводящее состояние примерно на 1.5 градуса: на кремнии переход, определяемый по уменьшению сопротивления на 50% по сравнению с сопротивлением в нормальном состоянии (при 10 K), происходит при $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Si}}/{\text{Nb}}}}$ = = 7.2 K, а на ЖИГ при $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb1}}}}$ = 5.7 К и $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb2}}}}$ = 5.8 K, т.е. наблюдается уменьшение критической температуры примерно на 25% от $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Si}}/{\text{Nb}}}}$ = 7.2 K. Две температуры перехода ниобия на ЖИГ в сверхпроводящее состояние $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb1}}}}$ и $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb2}}}}$ соответствуют протеканию тока вдоль и поперек направления плоскостной намагниченности граната. Следующая отличительная черта влияния близости магнитного диэлектрика на сверхпроводник – переход в сверхпроводящее состояние в структурах, изготовленных на ЖИГ, значительно шире, чем в структурах на кремнии: на Si ширина перехода $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Si}}/{\text{Nb}}}}$ ~ 0.02 градуса, в то время как на структуре ЖИГ – $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb1}}}}$ и $T_{{\text{c}}}^{{{\text{Nb2}}}}$ ~ 0.5 градуса.

Рис. 2.

Температурные зависимости сопротивления структуры ЖИГ/Nb (кривые 1 и 2) и структуры Si/Nb (кривая 3) в процентах от сопротивления, измеренного при 10 К; кривые 1 и 2 соответствуют параллельному и перпендикулярному к плоскостной намагниченности граната протеканию тока; по оси Х сделан разрыв между 6.2 и 7 К для удобства сравнения кривых.

Обращает на себя внимание, что в области падения сопротивления от 100 до 25% зависимости R(T) на кривых 1 и 2 почти подобны. Далее, в диапазоне изменения R(T) в пределах от 25 до 0.2% форма кривых 1 и 2 отличается, кривая 2 претерпевает излом в районе падения сопротивления до 20%. При этом обе кривые описываются логарифмической функцией lg R(T) ~ αT, но для тока, параллельного намагниченности, α = α₁ = = 11.3 град^–1, а для перпендикулярного α = α₂ = = 8.5 град^–1. При R(T) ~ 0.2%, т.е. в области остаточного сопротивления, логарифмическая функция претерпевает еще один излом, коэффициент пропорциональности α падает до α₃ = = 0.8 град^–1 и для параллельного, и для перпендикулярного намагниченности тока. Следует отметить, что качественно ход низкотемпературной части зависимости R(T) для образца ниобия, изготовленного на кремнии, совпадает с описанной для ниобия на ЖИГ, но численные значения α заметно отличаются в соответствии с большим наклоном зависимостей, видным на рис. 2, α = α₄ = = 33.6 град^–1 в области падения сопротивления от 25 до 0.2%, и α = α₅ = 1.41 град^–1 при R < 0.2%.

Эксперимент показал, что переход в сверхпроводящее состояние пленок алюминия так же, как и пленок ниобия, значительно подавляется из-за близости магнитного диэлектрика (температура перехода понижается, а сам переход значительно расширяется), рис. 3. При этом при параллельной и перпендикулярной ориентации тока относительно намагниченности граната зависимости R(T) также не идентичны: при параллельной ориентации переход заканчивается при более низкой температуре.

Рис. 3.

Температурные зависимости сопротивления структуры ЖИГ/Al (кривые 1 и 2) и структуры Si/Al (кривая 3) в процентах от сопротивления, измеренного при 2 К; кривые 1 и 2 соответствуют параллельному и перпендикулярному к плоскостной намагниченности граната протеканию тока.

Изменение сопротивления структур ЖИГ/Nb и ЖИГ/Al при изменении направления протекания тока в сверхпроводнике с параллельного на перпендикулярное относительно плоскостного направления намагниченности в магнитном диэлектрике показано на рис. 4. Видно, что различие в сопротивлении наблюдается только при температурах в области перехода проводников из нормального состояния в сверхпроводящее, и это различие достигает 20% от сопротивления структур в нормальном состоянии.

Рис. 4.

Изменение с температурой разницы в сопротивлениях структур ЖИГ/Nb (кривая 1, левая и нижняя оси графиков) и аналогичной структуры ЖИГ/Al (кривая 3, правая и верхняя оси) при параллельном и перпендикулярном к плоскостной намагниченности в диэлектрике направлении тока в сверхпроводнике в процентах от нормального сопротивления, измеренного при 10 и 2 К соответственно.

Насколько нам известно, это первое наблюдения такого эффекта – зависимости сверхпроводящего перехода от ориентации тока относительно намагниченности в диэлектрике в плоскостной геометрии, т.е. в условиях отсутствия прямого влияния поля магнетика на сверхпроводник.

ОБСУЖДЕНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ

Итак, экспериментально установлено, что близость ферромагнитного диэлектрика значительно изменяет температурную зависимость R(T) сверхпроводника: понижает температуру начала сверхпроводящего перехода и значительно расширяет диапазон температур, в котором происходит переход в сверхпроводящее состояние. При этом подавление сверхпроводимости зависит от направления тока относительно направления намагниченности в диэлектрике, ориентированной в плоскости образца. Известно, что подавление сверхпроводимости в гибридных структурах ферромагнетик/сверхпроводник (FM/SC) можно ожидать при наличии перпендикулярной компоненты намагниченности за счет магнитостатических полей рассеяния [3], но такое подавленние не зависит от взаимной ориентации намагниченности и тока. В наших структурах намагниченность лежит в плоскости образцов, т.е. поля рассеяния существуют только вблизи краев магнетика, которые значительно удалены от сверхпроводника. Поэтому они не могут являться причиной подавления сверхпроводимости и уширения перехода. На FM/SC интерфейсе существует обменное поле [17–19], подавляющее сверхпроводимость на некоторой глубине от интерфейса, но этот эффект одинаков при всех направлениях намагниченности. Подавление сверхпроводимости в FM/SC структурах можно ожидать из-за разрушения куперовских пар при отражении от намагниченной поверхности, как это наблюдали в [1, 2], но и этот эффект не зависит от взаимной ориентации направлений намагниченности и тока. Кроме того, электрический ток, протекающий по сверхпроводнику, создает градиентное магнитное поле, которое в принципе может изменять магнитную доменную структуру граната и даже создавать магнитные доменные границы под сверхпроводником, которые, как известно, стимулируют возникновение триплетной сверхпроводимости и приводят к незначительному повышению температуры перехода [2, 5]. В частности, в работе [2] на структурах ЖИГ/Nb с плоскостной намагниченностью было получено увеличение T_c с 8.421 до 8.428 K под действием магнитного поля, управляющего положением доменной границы. В нашем случае используется слабый электрический ток, J ~ 1.5 × 10³ А/см². Такой ток создает вблизи полосок ниобия шириной 20 мкм слабое магнитное поле, которое не превышает 1 Э, т.е. меньше поля коэрцитивности граната. Теоретически, образование магнитных доменных границ под действием столь слабого поля не должно происходить даже на краях магнетика, и тем более, под структурой ниобия, расположенной вдали от краев магнетика. Тем не менее мы провели МО визуализацию при пропускании тока по ниобию и не обнаружили появления новых доменных границ. Кроме того, наблюдаемый нами эффект изменения сопротивления на два порядка сильнее, чем обусловленный влиянием доменных границ [2].

Таким образом, ни один из перечисленных выше эффектов не объясняет наблюдаемое влияние взаимной ориентации намагниченности ЖИГ и тока в сверхпроводнике на сверхпроводящий переход.

Однако в структурах феррогранат/нормальный металл (НМ) за счет спин-орбитального взаимодействия на интерфейсе наблюдаются прямой и обратный спиновые эффекты Холла. В работе [13] экспериментально изучено и проанализировано возникновение обратного спинового эффекта Холла в структурах ЖИГ/НМ для десятка нормальных металлов, и в том числе показано, что в структурах ЖИГ/Nb спин-орбитальное взаимодействие также проявляется. По знаку эффект совпадает с таковым в Cr, Fe, Co, Ta и W, по величине слабее, чем в Pt, Ta, Cr и W, примерно в 10 раз, но в десяток раз сильнее, чем в Fe, Co, Py, Ni и др. При этом эффект достигает максимума при толщине слоя металлов 10–30 нм, что соответствует толщине слоя ниобия в наших экспериментах. Поэтому можно предположить, что именно спин-орбитальное взаимодействие на интерфейсе ответственно за подавление T_c и за остальные проявления влияния граната на переход, в том числе за необычную зависимость T_c от направления тока [20]. Кроме того, предсказано [21–24], что нарушение симметрии на плоских поверхностях сверхпроводника, одна из которых граничит с магнетиком, а другая свободна, также может приводить к зависимости сопротивления от направления тока относительно намагниченности. Но эти эффекты должны проявляться в геометрии, когда протекающий ток перпендикулярен намагниченности, а в нашем случае эффект сильнее, когда ток течет вдоль направления намагниченности. Таким образом, опираясь на эти эффекты, также не удается объяснить экспериментальные данные – аномальную зависимость перехода в сверхпроводящее состояние от направления тока.

Подавление T_c и уширение перехода в сверхпроводящее состояние в гибридных FM/SC структурах наблюдали и в более ранних работах [25, 26]. В [25] его связывали с возможной деградацией свойств сверхпроводника вблизи интерфейса или с прямым влиянием магнетика на сверхпроводимость. Но в этой работе ферромагнетик был металлом и могла реализовываться прямая инжекция спин-поляризованных носителей из магнетика в сверхпроводник [27]. В нашем случае в качестве магнитного подслоя выступает магнитный диэлектрик. В [26] рассматривали диффузную границу между сверхпроводником и магнетиком и было показано, что такая граница может приводить к сдвигу температуры перехода и его уширению, но при этом нет зависимости от ориентации намагниченности. В [28] в бислойных структурах сверхпроводник/спиральный антиферромагнетик предсказывается даже увеличение температуры сверхпроводящего перехода в сильном магнитном поле, но опять-таки не получена зависимость от направления тока относительно намагниченности. Таким образом, наблюдаемое нами значительное уширение и подавление перехода в сверхпроводящее состояние, скорее всего, связано с подавлением сверхпроводимости из-за спин-зависящего отражения электронов от магнитной поверхности и флуктуаций фазы в обменно-наведенном магнитном поле [23, 29, 30]. Но, к сожалению, обнаруженную зависимость эффекта от направления протекающего тока относительно намагниченности объяснить не удается. Наблюдаемый эффект ориентационно-зависящего перехода сверхпроводника имеет место в значительном температурном интервале (5–10% от начала перехода) и может быть использован в низкотемпературных устройствах, например, для обратимого переключения их сопротивления.

Авторы выражают благодарность Божко С.И. и Егорову С.В. за помощь в исследовании поверхности образцов методами атомно-силовой и сканирующей электронной микроскопии и Больгинову В., Карелиной Л. и Кокотину А. за техническую помощь при проведении экспериментов.

Работа выполнена в ИФТТ РАН при частичной поддержке проектами РФФИ № 17-02-01270 и 19-02-00316 и программой Президиума Российской академии наук “Актуальные проблемы физики низких температур”.