Физика металлов и металловедение, 2021, T. 122, № 6, стр. 581-587

ВВЕДЕНИЕ

Исследование магнетизма наноструктур, содержащих слои редкоземельных (RE) и переходных (TM) металлов, перспективно для создания новых магнитных материалов [1–5].

Редкоземельный металл диспрозий обладает гексагональной плотноупакованной (ГПУ) структурой. Температура Кюри Dy составляет T_С = 85 К. В температурном интервале T_C – T_N, где T_N ≈ 179 K – температура Нееля, наблюдается геликоидальная магнитная структура [6]. В геликоидальной фазе результирующий момент каждой базисной плоскости ГПУ-решетки подвернут на некоторый угол относительно момента в соседней базисной плоскости.

Переход парамагнетик–антиферромагнетик является переходом второго рода. В работе [7] сообщается о существовании антиферромагнитных кластеров в матрице парамагнитной фазы. Количество и размер кластеров уменьшается с ростом температуры, и парамагнитная фаза становится гомогенной при температуре на 30–50 K выше T_N. Вышеперечисленные значения характерны для объемного диспрозия в отсутствие внешнего магнитного поля.

С уменьшением толщины слоя диспрозия в составе наноструктур T_N уменьшается [8], а значение среднего угла поворота между магнитными моментами в геликоиде увеличивается [9].

В составе наноструктур между слоями RE и TM формируется антиферромагнитное обменное взаимодействие и возникает поле обменного сдвига, действующее в температурном интервале существования антиферромагнитной фазы [10–12].

В работах [13, 14] мы оценивали изменение угла между магнитными моментами на границах слоя диспрозия в составе спинового клапана.

По данным работ [11, 15, 16], на границе RE и TM за счет диффузии возникает интерфейсная область, в которой образуются аморфные соединения, обладающие высокой T_С и большой дисперсией осей анизотропии [1, 17].

В данной работе мы исследуем особенности формирования обменного сдвига в интерфейсе CoFe/Dy в составе спинового клапана.

ЭКСПЕРИМЕНТ

Спиновые клапаны (Ni₈₀Fe₂₀)₆₀Cr₄₀(5)/ Co₉₀Fe₁₀(4.5)/Cu(4)/Co₉₀Fe₁₀(2)/Dy(t_Dy1)/Ta(6), где t_Dy1 = 20, 30, 40, 50 и 60 нм и структуры Co₉₀Fe₁₀(2)/Dy(t_Dy2)/Ta(6), где t_Dy2 = 15, 20, 30, 50, 70, 90 и 150 нм получены магнетронным напылением на подложках из стекла в магнитном поле 80 Э, приложенном в плоскости подложки. Здесь и далее толщины слоев приведены в скобках в нанометрах. В спиновых клапанах толщина соседнего с Dy слоя CoFe выбрана малой (2 нм), так как при уменьшении толщины закрепленного слоя поле обменного сдвига увеличивается [18].

Сопротивление измеряли четырехконтактным способом при протекании тока в плоскости пленки на образцах размером 2 × 8 мм с напыленными при помощи маски медными контактными площадками. Сформированная при напылении ось легкого намагничивания (ОЛН) направлена параллельно короткой стороне образца. Магнитное поле при охлаждении и измерении было направлено вдоль ОЛН перпендикулярно направлению тока. Полевые и температурные зависимости сопротивления получены в интервале температур 85–293 K. Магнитосопротивление определяли как ΔR/R_s= [(R(H) – R_s)/R_s], где R(H) – сопротивление образца в магнитном поле, R_s – сопротивление в поле насыщения. В тех случаях, когда магнитное насыщение достигнуто не было, в частности при T ≤ 243 K, магнитосопротивление рассчитывалось относительно сопротивления в максимальном приложенном при измерении магнитном поле ±18 кЭ.

Исследования микроструктуры проведены с помощью рентгеновской дифракции в излучении CoKα.

Интерфейсная область CoFe/Dy увеличивается со временем из-за диффузии. Для минимизации толщины интерфейса измерения проводили в течение 10 дней после изготовления.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Исследования микроструктуры. На рис. 1 показаны дифрактограммы, полученные для наноструктуры CoFe/Dy/Ta и спинового клапана NiFeCr/CoFe/Cu/CoFe/Dy/Ta. Для спинового клапана самый интенсивный пик относится к семейству плоскостей (111) гранецентрированной кубической (ГЦК) решетки. Пик является общим для Cu и CoFe из-за близости параметров ГЦК структуры. Отсутствие остальных характерных пиков свидетельствует об аксиальной текстуре 〈111〉 в слоях Cu и CoFe. Пик (111) окружен сателлитами. Такие сателлиты появляются при малом рассогласовании кристаллической решетки слоев и высоком совершенстве интерфейсов в CoFe/Cu/CoFe части наноструктуры, ответственной за спин-зависимое рассеяние электронов [19, 20].

Остальные рефлексы на дифрактограмме спинового клапана получены от ГПУ-структуры поликристаллического слоя Dy. Текстурные исследования показали, что ширина на полувысоте (FWHM) кривой качания (ω-скан) вокруг пика (0002) составляет 17°. Таким образом, слой Dy является поликристаллическим и обладает слабовыраженной текстурой 〈0002〉.

В структурах CoFe/Dy/Ta, как и в спиновом клапане, слой Dy напыляли на CoFe и покрывали защитным слоем Ta. Все рефлексы дифрактограммах наноструктур с t_Dy = 30–150 нм относятся к ГПУ Dy. Для образца с толщиной слоя диспрозия t_Dy = 20 нм имеется дополнительный пик (отмечен стрелкой на рис. 1), расположенный между (10-10) и (0002) Dy. Этот пик по положению совпадает с рефлексом (11-22) гексагональной структуры интерметаллического соединения Dy₂Co_8.5Fe_8.5 [21].

Рис. 1.

Дифрактограммы, полученные для CoFe(2)/Dy(t_Dy)/Ta(6) при t_Dy = 30 и 20 нм (верхний и средний спектр) и для спинового клапана NiFeCr(5)/CoFe(4.5)/Cu(4)/CoFe(2)/Dy(30)/Ta(6) (нижний спектр).

Появление дополнительного пика обусловлено тем что при уменьшении номинальной толщины t_Dy, соотношение между толщиной интерфейса CoFe/Dy и толщиной диспрозия растет.

Текстурные исследования показали, что при увеличении t_Dy FWHM кривой качания вокруг пика (0002) уменьшается (рис. 2), т.е. текстура 〈0002〉 становится более совершенной.

Рис. 2.

Зависимость ширины на полувысоте кривой качания вокруг пика (0002) от толщины слоя диспрозия в CoFe/Dy/Ta.

Температура формирования антиферромагнитного упорядочения в нанослое диспрозия. Все температурные зависимости сопротивления, полученные для CoFe/Dy(t_Dy2)/Ta, имеют характерный перегиб, идентифицирующий переход парамагнетик–антиферромагнетик [6, 21]. На рис. 3 в качестве примера показана температурная зависимость электросопротивления и производной электросопротивления по температуре для структуры CoFe/Dy(70)/Ta. Разница между температурами T₁ и T₂, соответствующими локальным максимуму и минимуму на R(T), характеризует температурный интервал, в котором происходит магнитный фазовый переход. Вероятно, в этом температурном интервале магнитная структура диспрозия представлена антиферромагнитными кластерами внутри матрицы парамагнитной фазы [7]. Оценка T_N произведена по минимуму производной dR/dT (рис. 3).

Рис. 3.

Температурная зависимость сопротивления и производной сопротивления по температуре для CoFe/Dy(70)/Ta.

На рис. 4 показаны зависимости T_N, T₁ и T₂ от толщины слоя Dy. С уменьшением t_Dy2 температура Нееля уменьшается, что согласуется с результатами, полученными в работах [13, 14].

Рис. 4.

Зависимость температуры перехода парамагнетик–антиферромагнетик от толщины слоя диспрозия для серии структур CoFe/Dy(t_Dy2)/Ta.

Величина температурного интервала (ΔТ_{перехода}), в котором происходит магнитный переход, сложным образом зависит от толщины слоя диспрозия (рис. 5). При уменьшении t_Dy2 от 150 до 30 нм ΔТ_{перехода} увеличивается, а при дальнейшем уменьшении t_Dy2 от 30 до 15 нм – уменьшается. Мы полагаем, что такой характер зависимости обусловлен следующим. Фазовый переход парамагнетик – антиферромагнетик происходит в определенном температурном интервале, величина которого определяется конкуренцией двух факторов – совершенством кристаллической текстуры и соотношением количества атомов на поверхности и в объеме слоя. При уменьшении толщины Dy текстура 〈0002〉 становится менее совершенной (рис. 2) и ∆T_{перехода} увеличивается. При толщине Dy меньше 30 нм существенным становится увеличение доли поверхностных атомов в слое диспрозия. В интерфейсе CoFe/Dy магнитные моменты атомов диспрозия упорядочены антиферромагнитным обменом с атомами ТМ, магнитный порядок устанавливается для меньшего количества атомов, и ∆T_{перехода} уменьшается.

Рис. 5.

Зависимость величины интервала перехода парамагнетик–антиферромагнетик от толщины слоя диспрозия для серии структур CoFe/Dy(t_Dy2)/Ta.

Однонаправленная анизотропия в спиновом клапане на основе диспрозия. В спиновых клапанах слой диспрозия имеет то же окружение, что и в исследованных трехслойных структурах CoFe/Dy/Ta (рис. 6).

Рис. 6.

Схема спинового клапана. Стрелками показаны магнитные моменты свободного и референтного слоя и фрагмент магнитного геликоида в Dy. Буферный и защитный слои не показаны.

Свободный слой CoFe отделен слоем Cu от соседствующего с диспрозием референтного слоя. Сопротивление наноструктуры зависит от угла (φ) между магнитными моментами свободного (M_F) и референтного (M_R) слоев. Мы предполагаем, что при переходе парамагнетик–антиферромагнетик в интерфейсе CoFe/Dy формируется антиферромагнитное обменное взаимодействие и возникает эффективное обменное поле H_ex. Оно действует на M_R, и появляется однонаправленная анизотропия, характеризуемая осью однонаправленной анизотропии (ООА). Появление однонаправленной анизотропии меняет форму магниторезистивной кривой.

Полевые зависимости магнитосопротивления были измерены для спиновых клапанов с толщиной слоя диспрозия 20, 30, 50 и 60 нм. Спиновый клапан охлаждали в магнитном поле 20 Э до температуры 85 К, затем измеряли полевые зависимости магнитосопротивления при фиксированных температурах из интервала 85–293 К в диапазоне полей –18–18 кЭ. На рис. 7 для примера показаны некоторые магниторезистивные кривые, полученные для спинового клапана со слоем диспрозия толщиной 30 нм. При T = 293 K величина максимального магнитосопротивления мала из-за того, что толщина слоев CoFe/Cu/CoFe, ответственных за спин-зависимое рассеяние мала по сравнению с толщиной слоя Dy. С понижением температуры вклад спин-независимого рассеяния уменьшается и магнитосопротивление растет. Для всех исследованных образцов на магниторезистивных кривых полученных при T ≤ 243 K магнитное насыщение достигнуто не было. Известно [6], что для поликристаллического диспрозия энергия одноосной магнитокристаллической анизотропии велика и магнитное насыщение не достигается даже при 80 кЭ. Важно отметить, что для исследуемых наноструктур увеличение поля насыщения происходит, когда слой диспрозия еще находится в парамагнитном состоянии, в частности при T ≈ 243 К. Вероятно, это связано с тем, что сплав Co–Fe–Dy в интерфейсе CoFe/Dy переходит в ферромагнитное состояние. При температурах ниже точки Кюри сплава Co–Fe–Dy референтный магнитный слой становится двойным, поэтому отсутствие магнитного насыщения и монотонное изменение магнитосопротивления под действием магнитного поля может быть связано с выстраиванием локальных магнитных моментов в Co–Fe–Dy вдоль направления поля. Показанные на рис. 7 магниторезистивные кривые отражают характерную для всех спиновых клапанов тенденцию изменения формы ΔR/R_s(H) зависимости при изменении температуры.

Рис. 7.

Полевые зависимости магнитосопротивления спинового клапана NiFeCr(5)/CoFe(4.5)/Cu(4)/CoFe(2)/ Dy(30)/Ta(6), измеренные при разных температурах.

Все магниторезистивные кривые, измеренные при T < T₂ (рис. 3, 4), имеют признаки однонаправленной анизотропии. Например, зависимости ΔR/R_s(H), измеренные при T = 85 и 153 K (рис. 7), несимметричны относительно H = 0.

Резкий скачок магнитосопротивления в области малых полей происходит их-за поворота M_F. Отметим, что при изменении поля от +H до –H и от –H до +H сопротивление резко возрастает и падает, соответственно. Такая форма зависимости ΔR/R_s(H) в малых полях характерна для обменно-связанных спиновых клапанов.

При T > T₂ признаки однонаправленной анизотропии исчезают. В частности, магниторезистивные кривые, измеренные при T = 203 K, симметричны относительно H = 0 (рис. 7).

Для спиновых клапанов с разной толщиной слоя диспрозия получены схожие наборы ΔR/R_s(H) зависимостей и замечена одна и та же тенденция изменения формы магниторезистивной кривой в зависимости от температуры измерения.

Вероятно, закрепление магнитного момента референтного слоя реализуется за счет обменного взаимодействия в интерфейсе Co–Fe–Dy, однако для формирования однонаправленной анизотропии остальная часть слоя диспрозия должна находиться в антиферромагнитном состоянии.

Формирование различных направлений ООА. Используем полевую зависимость магнитосопротивления для получения информации об изменении направления M_F и M_R при перемагничивании спиновых клапанов.

Рассмотрим, как происходит перемагничивание прилежащего к диспрозию слоя CoFe до и после формирования однонаправленной анизотропии, на примере спинового клапана с толщиной слоя диспрозия t_Dy = 20 нм. На рис. 8 показаны полевые зависимости магнитосопротивления, измеренные при T = 203 и 113 К, т.е. при температурах выше и ниже T_N (рис. 4). Более крутые участки на магниторезистивных кривых (рис. 8) соответствуют повороту M_F, а на более пологих изменение сопротивления происходит из-за поворота M_R.

Рис. 8.

Полевые зависимости магнитосопротивления спинового клапана NiFeCr(5)/CoFe(4.5)/Cu(4)/CoFe(2)/ Dy(20)/Ta(6) при T = 113 и 203 K. Заполненными и незаполненными символами показаны нисходящие и восходящие ветви петель гистерезиса. Длинными и короткими стрелками показаны направления магнитных моментов M_F и M_R, соответственно.

При изменении поля от +H до –H не видно качественного различия в характере ΔR/R_s(H) зависимостей, измеренных при T = 203 и 113 К (незаполненные символы на рис. 8). Однако, когда поле изменяется от –H до +H (заполненные символы на рис. 8), при T = 203 К перемагничивание свободного слоя сопровождается резким увеличением сопротивления, а при T = 113 К – резким уменьшением.

Интерпретируя полевые зависимости сопротивления при изменении поля от –H до +H, можно предположить следующее. При T = 203 К в момент поворота M_F проекция M_R на положительное направление поля отрицательна. При повороте M_F его проекция меняется с отрицательной на положительную, угол между M_F и M_R увеличивается и сопротивление резко возрастает. Температура 113 К соответствует полностью сформированной антиферромагнитной фазе, и к моменту переворота M_F магнитный момент M_R уже направлен так, что его проекция на положительное направление поля положительна, так как на M_R действует эффективное поле обменного сдвига H_ex (рис. 8). В этом случае при перемагничивании свободного слоя угол между M_F и M_R уменьшается и сопротивление резко падает. Поле H_ex появляется при переходе Dy в антиферромагнитное состояние. Формируется однонаправленная анизотропия, и магниторезистивная кривая становится несимметричной.

При температурах, соответствующих начальному этапу формирования антиферромагнитного упорядочения в Dy (рис. 4) и однонаправленной анизотропии в спиновом клапане, полевые зависимости магнитосопротивления имели характерный вид, показанный на рис. 9. При повышении температуры магниторезистивная кривая становится симметричной, а при понижении принимает характерный для спинового клапана вид. На начальном этапе формирования однонаправленная анизотропия проявляется лишь в различии максимального магнитосопротивления, измеренного в малом положительном и отрицательном поле (рис. 9), т.е. соответствующие максимумам на магниторезистивной кривой углы φ₁ и φ₂ не одинаковы. Это различие возникает потому, что эффективное обменное поле H_ex способствует или препятствует повороту M_R при изменении поля от +H до –H или от –H до +H, соответственно.

Рис. 9.

Полевая зависимость магнитосопротивления спинового клапана NiFeCr(5)/CoFe(4.5)/Cu(4)/ CoFe(2)/Dy(50)/Ta(6) при T = 153 K. Темной и светлой линией показаны нисходящая и восходящая ветви петель гистерезиса. Длинными и короткими стрелками показаны магнитные моменты M_F и M_R. Темные стрелки относятся к восходящей ветви петли гистерезиса, светлые – к нисходящей.

Для того чтобы выяснить, от чего зависит направление поля H_ex и, соответственно, ООА, были проведены следующие эксперименты. Спиновые клапаны охлаждали от T > T_N до T < T_N, а именно, от 293 до 85 K, при различных фиксированных величинах магнитного поля. При переходе через T_N происходило формирование однонаправленной анизотропии. Затем при T = 85 K измеряли полевую зависимость магнитосопротивления.

На рис. 10 показаны магниторезистивные кривые, измеренные при T = 85 K после охлаждения в полях 9 кЭ, 20 и 5 Э. Для получения поля 5 Э вначале было установлено поле –2 кЭ, а затем путем плавного уменьшения и изменения направления получили поле 5 Э, в котором провели охлаждение. Таким образом, поля величиной 9 кЭ и 20 Э соответствуют восходящей, а поле 5 Э – нисходящей ветви петли гистерезиса (рис. 9).

Рис. 10.

Магниторезистивные кривые спинового клапана NiFeCr(5)/CoFe(4.5)/Cu(4)/CoFe(2)/Dy(50)/Ta(6) при T = 85 K измеренные после охлаждения в поле 9 кЭ (а), 20 Э (б), 5 Э (в). Стрелками показаны ООА, M_R и поле, приложенное при охлаждении.

Магниторезистивные кривые, показанные на рис. 10а, 10б, имеют разную величину максимального магнитосопротивления. Это обусловлено тем, что после охлаждения в поле 9 кЭ поле H_ex и ООА отклонены от Н на меньший угол, чем после охлаждения в поле 20 Э. Известно, что в спиновых клапанах магнитосопротивление максимально, если ООА || Н [23, 24]. Для спиновых клапанов, охлажденных в полях 9 кЭ и 20 Э, высокорезистивное состояние реализуется в области отрицательных полей, и проекция H_ex на Н положительна (рис. 10а, 10б). Иначе выглядит магниторезистивная кривая, измеренная после охлаждения в поле 5 Э. В этом случае высокорезистивное состояние спинового клапана реализуется в области положительных полей и проекция H_ex на Н отрицательна.

Важно отметить, что во всех трех случаях поле при охлаждении было направлено одинаково, однако в спиновых клапанах сформировались различные по направлению ООА. На рис. 9 показано, как меняется направление M_R при перемагничивании спинового клапана на начальном этапе формирования антиферромагнитного упорядочения в Dy. В полях 9 кЭ и 20 Э проекция M_R на Н положительна. Если в поле 5 Э прийти по нисходящей ветви, то проекция M_R на Н отрицательна из-за гистерезиса перемагничивания. Таким образом, сформированные ООА направлены не вдоль приложенного при охлаждении поля, а сонаправлены с M_R в момент формирования однонаправленной анизотропии (рис. 10, вставки).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В спиновых клапанах и наноструктурах CoFe/Dy/Ta поликристаллический слой диспрозия обладает слабовыраженной текстурой 〈0002〉. Совершенство текстуры повышается с увеличением толщины слоя диспрозия.

С увеличением толщины диспрозия от 15 нм температура Нееля существенно возрастает, а при толщине слоя, превышающей 90 нм, зависимость становится более пологой. Температурный интервал, в котором происходит переход парамагнетик–антиферромагнетик, сложным образом зависит от толщины слоя Dy. Характер зависимости определяется конкуренцией совершенства кристаллической текстуры и соотношения между количеством атомов диспрозия на границе и в объеме слоя.

В интерфейсе CoFe/Dy в процессе фазового перехода парамагнетик – антиферромагнетик формируется однонаправленная анизотропия и возникает поле обменного сдвига. Направление поля обменного сдвига совпадает с направлением магнитного момента в соседнем с диспрозием слое CoFe при магнитном фазовом переходе.

Работа выполнена в рамках государственного задания МИНОБРНАУКИ (тема “Спин” ААААА18-118020290104-2) при частичной поддержке РФФИ (проект № 19-02-00057). Структурные исследования выполнены в ЦКП “Испытательный центр нанотехнологий и перспективных материалов” ИФМ УрО РАН.