Физика металлов и металловедение, 2021, T. 122, № 8, стр. 803-808

ВВЕДЕНИЕ

Тензомагниторезистивный эффект (ТМРЭ) представляет собой совокупность двух явлений, наблюдающихся в магнитоупорядоченных веществах, – магнитострикции и анизотропии магнитосопротивления (АМС) [1–3]. Благодаря магнитоупругому взаимодействию, деформация приводит к изменению магнитного состояния (в частности, магнитной анизотропии) среды, которое из-за наличия АМС трансформируется в изменение ее электросопротивления. Данный эффект интересен как физическая основа для создания преобразователей силовых воздействий, в частности, сенсоров давления, а также для исследовательских целей, ориентированных на изучение магнитоупругих явлений в малоразмерных средах, в том числе в тонких пленках. Однако наиболее эффективные магнитострикционные материалы, среди которых сплавы Fe–Co, Fe–Al, Fe–Ga, (TbDy)–Fe [4, 5], имеют низкую АМС и соответственно слабый ТМРЭ. Рациональным решением этой проблемы в отношении пленочных сред представляются композиты, в которых носителями анизотропии магнитосопротивления и магнитострикции являются разные структурные элементы (слои), находящиеся в сильной обменной связи. При этом наиболее подходящим кандидатом на роль магниторезистивного индикатора можно рассматривать классический пермаллой, характеризующийся низкой магнитострикцией и относительно большим АМС (свыше 4%) [6]. Пермаллой также является слабоанизотропным магнитомягким материалом. Поэтому его влияние на ход процессов перемагничивания пленочных композитов не должно выходить за рамки количественного уменьшения магнитного гистерезиса. Данная работа посвящена исследованию закономерностей формирования ТМРЭ в двухслойных пленках типа М/Fe₂₀Ni₈₀ (Py), где М = Fe₈₆Al₁₄, Fe₄₀Co₆₀.

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

Объекты исследования представляют собой двухслойные пленки, полученные методом магнетронного распыления на стеклянных подложках Corning. При этом использована сплавная мишень пермаллоя и однокомпонентные мишени Fe, Co, Al. Бинарные сплавы Fe–Al и Fe–Co получали из мишеней чистых металлов в режиме сораспыления. Необходимые составы подбирали путем варьирования скоростей осаждения компонентов и в последующем уточняли с помощью рентгенофлуоресцентного спектрометра Nanohunter. Давление остаточных газов в вакуумной камере составляло 5 × 10^–7 мм рт. ст., рабочего газа Ar – 2 × 10^–3 мм рт. ст. Осаждение пленок происходило в однородном магнитном поле (технологическое поле), напряженность которого в плоскости подложек составляла 250 Э. Кроме того, на держатель подложки подавали высокочастотное электрическое смещение. Толщина однослойных пленок и слоев в двухслойных композитах была фиксированной и составляла 40 ± 2 нм.

Анализ процессов перемагничивания пленок осуществляли по магнитооптическим петлям гистерезиса, которые измеряли на Керр-магнитометре Evico Magnetics. Применение специальной оснастки позволяло проводить фиксированную изгибную деформацию образцов. При этом в силу значительного превышения толщины стеклянных подложек (0.2 мм) над толщиной пленок деформация последних считалась однородной и соответствовала линейному сжатию на величину Δl/l = 5 × 10^–4, которую рассчитывали из стрелы прогиба. Для определения механических напряжений σ использовали табличные значения модуля Юнга, свойственные массивному состоянию исследуемых сплавов – 1.6 × 10¹², 1.74 × 10¹², 1.67 × 10¹² дин/см² для Fe₂₀Ni₈₀ (Py), Fe₈₆Al₁₄, Fe₄₀Co₆₀ соответственно [7–9]. Принимая во внимание близкие значения приведенных модулей Юнга, при расчете σ для многослойной структуры использовали модуль Юнга магнитострикционного слоя (Fe₈₆Al₁₄, Fe₄₀Co₆₀). Резистивные свойства пленок измеряли четырехзондовым методом на полосках размером 2 × 15 мм. Для этого использована оригинальная установка, позволяющая получать магниторезистивные петли в магнитном поле напряженностью до 200 Э и осуществлять контролируемую изгибную деформацию образцов в интервале Δl/l от 0 до 6 × 10^–4 [10]. Максимальная деформация соответствует стреле прогиба 120 мкм. Подвод электрических контактов к пленкам осуществляли с помощью низкотемпературной пайки. Для определения спонтанной намагниченности однослойных пленок использован вибрационный магнитометр.

Пермаллой, который использовали в работе в качестве материала индикаторного слоя, в пленочном состоянии проявляет некоторую специфику свойств. Она определяется структурным состоянием и зависит от способа получения пленочных образцов [11]. Характеристику однослойных пленок Fe₂₀Ni₈₀, полученных по вышеописанной методике, можно дать на основе рис. 1, на котором представлены магнитооптические петли гистерезиса, измеренные вдоль (продольные петли) и перпендикулярно (поперечные петли) оси приложения технологического поля, а также магниторезистивные петли, полученные при намагничивании образца вдоль (продольные петли) и перпендикулярно (поперечные петли) оси протекания электрического тока, которая совпадала с осью технологического поля. Одноосную деформацию также прикладывали вдоль оси, совпадающей с осью технологического поля. Налицо небольшая одноосная магнитная анизотропия (рис. 1a, кривые 1 и 2). Она типична для пленок 3d-металлов и условно классифицируется как М-наведенная анизотропия [12]. При этом величина поля анизотропии H_a ~ 4 Э заметно больше коэрцитивной силы H_c, которая при продольном (вдоль ОЛН) перемагничивании составляет около 2 Э. Деформация сжатия не вызывает изменений в характере перемагничивания, но приводит к увеличению поля анизотропии до 7 Э (рис. 1а, кривая 3), что говорит о наличии в пленках данного состава небольшой отрицательной магнитострикции.

Оценка константы магнитострикции по известной формуле [13]:

где ΔH_a – приращение поля анизотропии при деформации, M_s – спонтанная намагниченность пермаллоя, дала величину ~10^–6.

Аналогичную качественную информацию несут и магниторезистивные петли R(H), показанные на рис. 1б. Характеризуя количественную сторону эффекта, следует отметить, что величина ΔR/R в данном случае составляет около 2%, т.е. в два раза меньше табличных значений для пермаллоя. Причиной пониженной анизотропии магнитосопротивления является высокая дисперсность поликристаллической структуры пленок [14]. Однако и в таком состоянии величина сигнала вполне достаточна для уверенного количественного описания эффекта.

В методическом плане также представляет интерес сопоставление однослойных пленок и соответствующих композитов по уровню свойств, наиболее значимых в свете решаемой исследовательской задачи. В табл. 1 приведены значения коэрцитивной силы и относительной анизотропии магнитосопротивления образцов, использованных в данной работе. Как видно, наличие слоя пермаллоя ожидаемо приводит к снижению Н_c в композитах по сравнению с однослойными магнитострикционными пленками. Причем в большей мере это проявляется для Fe₈₆Al₁₄ из-за меньшей по сравнению с Fe₄₀Co₆₀ спонтанной намагниченности. Как уже отмечали выше, сплавы Fe₈₆Al₁₄ и Fe₄₀Co₆₀ характеризуются низкой АМС, и в пленочных образцах нам не удалось наблюдать изменения сопротивления в магнитном поле. Но в композитах АМС фиксируется уверенно.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

На рис. 2 показаны фрагменты магнитооптических петель гистерезиса исследуемых композитов в исходном и деформированном состояниях. Они измерены со стороны подложки, т.е. непосредственно на магнитострикционных слоях, но в силу жесткой межслойной обменной связи отражают ход процесса перемагничивания и в слоях пермаллоя. Последнее подтверждается идентичностью картин доменной структуры, наблюдавшихся с двух сторон композитов. Из рис. 2а видно, что перемагничивание пленки Fe₈₆Al₁₄/Fe₂₀Ni₈₀ происходит скачкообразно, и деформация вносит лишь небольшие изменения в этот процесс. В частности, немного уменьшается коэрцитивная сила, и вблизи магнитного насыщения появляются наклонные участки. То и другое можно рассматривать как признаки формирования дополнительной анизотропии с ОЛН, перпендикулярной магнитному полю, что является очевидным следствием положительной магнитострикции композита. Однако на фоне относительно высокой коэрцитивной силы, обусловленной “пиннингом” доменных границ, изменения в магнитной анизотропии малозаметны.

Пленка Fe₄₀Co₆₀/Fe₂₀Ni₈₀ (рис. 2б) оказалась более чувствительна к упругим напряжениям. Видно, что в данном случае деформация ведет не только к количественным, но и к качественным изменениям в процессе перемагничивания. Петля гистерезиса в целом приобретает наклонный вид, показывая тем самым, что в ее формировании усиливается роль процессов вращения намагниченности. А это, в свою очередь, говорит о более выраженных магнитоупругих свойствах композита.

Магниторезистивные свойства двухслойных пленок, подвергнутых различному одноосному сжатию вдоль оси протекания тока, показаны на рис. 3. Представлены продольные зависимости R(H), которые описывают вариацию электросопротивления при циклическом перемагничивании образцов вдоль оси протекания тока в области положительных полей. В отрицательных полях в силу четности эффекта кривые R(Н) отображаются зеркальным образом. Характерной особенностью приведенных зависимостей является наличие широкого минимума, глубина которого увеличивается по мере усиления деформации. Локализация этого минимума на шкале Н коррелирует со значениями коэрцитивной силы, определенными по петлям гистерезиса. Поскольку вариация R отражает изменение поперечной (по отношению к оси протекания тока) компоненты результирующей намагниченности, можно заключить, что в перемагничивании исследуемых пленок заметную роль играют процессы вращения намагниченности и, возможно, смещения доменных границ, разделяющих неколлинеарные магнитные фазы. Заметим также, что в этом отношении магниторезистивные петли избирательно информативны и в отличие от поперечного магнитооптического эффекта дают возможность не только качественного, но и количественного описания процесса.

С учетом сказанного можно констатировать, что пленки Fe₈₆Al₁₄/Fe₂₀Ni₈₀ и Fe₄₀Co₆₀/Fe₂₀Ni₈₀ в исходном состоянии обладают определенной дисперсией магнитной анизотропии. Она заключается в пространственной вариации ОЛН и константы анизотропии и ведет к неоднородному распределению намагниченности в объеме образцов. Очевидно, что основным источником дисперсии являются магнитострикционные слои, а слои пермаллоя играют, скорее, упорядочивающую роль. Дисперсию анизотропии в поликристаллических пленках обычно связывают с разориентацией кристаллитов и неоднородными напряжениями, дающими магнитоупругий вклад в анизотропию [15]. Последнее, учитывая высокую магнитострикцию сплавов Fe₈₆Al₁₄ и Fe₄₀Co₆₀, может иметь определяющее значение в формировании свойств исследуемых объектов.

Трансформация кривых R(H), происходящая при одноосной сжимающей деформации, скорее всего, свидетельствует об усилении роли процессов вращения намагниченности, т.е. о тенденции к формированию ОЛН, перпендикулярной оси перемагничивания. Это естественно связать с дополнительным магнитоупругим вкладом в магнитную анизотропию, который возникает в результате внешних силовых воздействий в средах с положительной магнитострикцией. Для количественного описания указанных изменений, которые по существу и составляют тензомагниторезистивный эффект, можно ввести простой параметр – относительное деформационное изменение сопротивления при фиксированном магнитном поле, а величину поля выбрать из области наибольшего изменения R. Соответствующие данные, полученные в ходе циклической деформации обоих композитов, приведены на рис. 4. При этом использовано соотношение:

где R_II и R(H_e) – сопротивление в состоянии насыщения и в поле H_e соответственно.

Как видно из рис. 4, ход ТМРЭ-кривых в разных композитах имеет некоторую специфику. Однако в целом с учетом погрешностей измерений электросопротивления и стрелы прогиба деформируемых образцов можно заключить, что изменение (ΔR/R)_Т не сильно отличается от линейного и имеет слабый гистерезис. В связи с этим для ориентировки в практической значимости ТМРЭ целесообразно оценить средний коэффициент тензочувствительности композитов как

Для Fe₈₆Al₁₄/Fe₂₀Ni₈₀ и Fe₄₀Co₆₀/Fe₂₀Ni₈₀ величина δ составила 7.2 и 8.6 соответственно. Это на порядок ниже тензочувствительности полупроводниковых материалов, но значительно (в 5–10 раз) превосходит уровень δ-типичных металлических тензорезисторов [16, 17]. Кроме того, нужно отметить значительный потенциал композитов в части оптимизации функциональных свойств путем подбора состава, применения термических обработок, варьирования соотношения толщин и количества магниторезистивных и индикаторных слоев.

Выше также отмечали, что тензомагниторезистивный эффект в слоистых композитах типа М/пермаллой можно рассматривать как физическую основу для косвенной оценки магнитоупругих свойств М-материалов (в том числе непроводящих) в пленочном состоянии. При этом непосредственно ТМРЭ рассматривается как источник количественной информации об изменении магнитной анизотропии при деформации, которое затем можно связать с магнитоуругими свойствами среды. В данной работе проанализирована применимость такого подхода в модели однородного распределения намагниченности по объему пленки. А именно, продольное изменение электросопротивления при перемагничивании описывали общепринятым образом:

где θ – угол между осью протекания тока и вектором намагниченности, равным по величине спонтанной намагниченности M_s. Из угла θ для разных σ в интервале от θ_max до 0 были восстановлены зависимости М(H) и вычислены изменения в энергетических затратах на перемагничивание образцов, обусловленные деформацией. При этом значения угла θ_max, соответствующие максимальной поперечной компоненте намагниченности, определяли по минимумам на зависимостях R(H). Таким образом, принимали во внимание вклад в перемагничивание только со стороны поперечной компоненты намагниченности, который отождествляли с процессом вращения вектора намагниченности. Тем самым из рассмотрения были исключены вклады в результирующую намагниченность, обусловленные смещением 180° доменных границ.

На рис. 5 приведены результаты расчета по описанной методике для характеристики свойств исследуемых объектов, отнесенные к магниторезистивным слоям Fe₈₆Al₁₄ и Fe₄₀Co₆₀. Точками показаны значения константы анизотропии K_σ, полученные в режимах увеличения и уменьшения деформации, а прямыми линиями – их линейная аппроксимация. Конечным результатом выполненного анализа являются значения констант магнитострикции λ_s, найденные, исходя из выражения K_σ = (3/2)λ_sσ. С учетом небольшого отрицательного вклада от слоев пермаллоя они равны (5 ± 0.4) × 10^–6 для Fe₈₆Al₁₄ и (27 ± 2) × 10^–6 для Fe₄₀Co₆₀. По порядку величин это соответствует характеристикам массивных сплавов аналогичных составов [18, 19], но численно полученные значения λ_s несколько ниже. Последнее может быть обусловлено высокой дисперсией микроструктуры пленок и ограничительной ролью стеклянных подложек.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Результаты проведенного исследования показывают, что слоистые композиты, содержащие обменно-связанные слои с раздельно выраженными магнитострикцией и анизотропией магнитосопротивления можно рассматривать как синтетические носители тензомагниторезистивного эффекта. Этот эффект имеет потенциал практического применения в силовой сенсорике, а также как основа косвенной методики количественной аттестации магнитоупругих свойств пленок. Однако тот и другой аспекты требуют оптимизации свойств композитов по составу микроструктуре и дизайну слоев.

Данная работа выполнена при финансовой поддержке гранта РФФИ “Аспирант” № 19-32-90082\19.