1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Известия РАН. Серия физическая
  4. T. 83, № 12, 2019

Известия РАН. Серия физическая, 2019, T. 83, № 12, стр. 1609-1611

Экситонная нутация в слое полупроводниковых квантовых точeк

В. В. Самарцев 1, *, Т. Г. Митрофанова 1, О. Х. Хасанов 2

1 Казанский физико-технический институт имени Е.К. Завойского – обособленное структурное подразделение Федерального государственного бюджетного учреждения науки “Федеральный исследовательский центр “Казанский научный центр Российской академии наук”
Казань, Россия

2 Государственное научно-практическое объединение “Научно-практический центр по материаловедению Национальной академии наук Беларуси”
Минск, Беларусь

* E-mail: samartsev@kfti.knc.ru

Поступила в редакцию 20.06.2019
После доработки 20.07.2019
Принята к публикации 27.08.2019

Полный текст (PDF)

Аннотация

Теоретически показана возможность наблюдения экситонной нутации в тонком слое полупроводниковых квантовых точек типа CdSe/CdS/ZnS.

ВВЕДЕНИЕ

Данная работа посвящена теоретическому исследованию возможности и условий наблюдения экситонной нутации (ЭН) в тонком слое полупроводниковых квантовых точек (ПКТ). В оптике нутационный эффект впервые наблюдали Г. Хоккер и К. Танг [1]. Позднее в работе [2] был предложен и реализован эффективный метод возбуждения этого нелинейного явления, когда на резонансную среду воздействуют два лазерных импульса: один – слабый и протяженный, и второй – мощный и короткий на фоне первого. В результате второй мощный импульс образует по отношению к слабому необходимый (близкий к 90°) “пьедестал”, который на выходе из среды оказывается модулированным с частотой Раби. Модуляционная картина оказывается затухающей, а по ее спаду обычно удается оценить время поперечной необратимой релаксации Т2.

В качестве образца мы предлагаем использовать тонкий слой ПКТ CdSe/CdS/ZnS, нанесенный на подложку. О синтезе тонких пленок, содержащих таких ПКТ и первых измерениях в них откликов типа фотонного эха, сообщалось в работе [3]. Экспериментальная техника подробно описана авторами в [4–6]. Позднее появились экспериментальные работы [7, 8], посвященные исследованию фотонного эха в таких ПКТ, изготовляемых в России производством “QDlight” методом коллоидного синтеза. Заявленный размер коллоидных ПКТ CdSe/CdS/ZnS равен 3–7 нм. В работе [7] отмечалось, что наличие двух оболочек из CdS и ZnS вокруг ядра CdSe способствует улучшению излучательных свойств, фотостабильности и высокому квантовому выходу по сравнению с нанокристаллами с одной оболочкой и без оболочки. Была разработана специальная методика для получения однородных и качественных образцов и создан экспериментальный стенд, позволяющий наносить однородные пленки ПКТ CdSe/CdS/ZnS из раствора на поверхность стеклянной подложки. Оптические свойства образцов исследовались методом конфокальной люминесцентной микроспектроскопии [7]. В итоге было показано, что ПКТ распределены равномерно по тонкому слою пленки. Согласно [7], возбуждение следует вести на длине волны 580 нм при температуре образца 10 К, когда время необратимой релаксации составляет 0.75 пс. В этом случае пикосекундный лазер, согласно [9], возбудит сначала свободные электронно-дырочные пары, которые затем, теряя энергию, превращаются в связанные электронно-дырочные пары, т.е. в экситоны Ванье–Мотта – единственную форму существования фотонного возбуждения в ПКТ [10, 11], причем размер экситона Ванье–Мотта примерно равен размеру ПКТ. Поскольку тонкий слой ПКТ CdSe/CdS/ZnS нанесен на стеклянную подложку, возбуждение и съем пикосекундных оптических импульсов удобно вести с помощью призм полного внутреннего отражения [12].

ЭКСИТОННАЯ НУТАЦИЯ В ТОНКОМ СЛОЕ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК

В случае относительно протяженного лазерного импульса псевдоэлектрический диполь совершает нутационное движение, приводящее к модуляции временной формы импульса с частотой Раби. Корректный расчет требует учета во время действия импульса необратимой дефазировки (Т1 и Т2), что для отдельных частных импульсов выполнено Г. Торри [13]. Это приводит к затуханию модуляции по закону: $\exp \left[ { - \left( {\frac{1}{{{{T}_{1}}}} + \frac{1}{{{{T}_{2}}}}} \right)t} \right],$ где Т1 и Т2 – времена релаксации, t – время.

Экситонная нутация была предсказана в работе [14] (см. также более позднюю статью [15] и обзор [16]). Следуя [14], запишем электрическое поле лазерного импульса в виде:

(1)
$\vec {E} = {{\vec {E}}_{0}}(z,t)\exp \{ - i(\vec {\kappa }\vec {z} - \omega t)\} + {\text{э}}{\text{.с}}.,$
где ${{\vec {E}}_{0}}(z,t),$ ω и $\vec {\kappa }$ – амплитуда, частота и волновой вектор лазерного импульса, э. с. – эрмитово-сопряженный член. Обратим внимание, что в работе [14] теоретический расчет ведется в системе единиц, где постоянная Планка $\hbar = 1.$ Гамильтониан слоя экситонов ПКТ, взаимодействующих с электрическим полем импульса, следуя [1], запишем в виде:
(2)
$\begin{gathered} H = \sum\limits_{\vec {k}} {{{E}_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}}B_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}^{ + }{{B}_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}}} - \frac{{{{\omega }_{f}}}}{{2\omega }}\sqrt N \times \\ \times \,\,\left\{ {({{{\vec {E}}}_{0}}{{{\vec {d}}}_{f}})B_{{{{{{\vec {\kappa }}}}_{f}}}}^{ + }\exp ( - i\omega t) + {\text{э}}{\text{.с}}{\text{.}}} \right\}, \\ \end{gathered} $
где ${{E}_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}}$ – энергия экситона с волновым вектором $\vec {k},$ возбужденного на f-ом электронном переходе атома ПКТ, ωf – частота f-го электронного перехода, ω – частота лазера, N – число элементарных ячеек в слое ПКТ, ${{\vec {d}}_{f}}$ – электрический дипольный момент перехода f-го электрона; $B_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}^{ + }$ и ${{B}_{{{{{\vec {k}}}_{f}}}}}$ – операторы рождения и уничтожения экситонов, удовлетворяющие следующим небозонным коммутационным соотношениям:
(3)
${{[{{B}_{{\vec {k}}}},B_{{\vec {k}{\kern 1pt} '}}^{ + }]}_{ - }} = {{\delta }_{{\vec {k}\vec {k}{\kern 1pt} '}}} - \frac{2}{N}\sum\limits_n {B_{{\vec {n}}}^{ + }{{B}_{{\vec {n}}}}\exp \{ - i\vec {n}(\vec {k}{\kern 1pt} ' - \vec {k})\} } ,$
где $B_{{\vec {n}}}^{ + }$ и ${{B}_{{\vec {n}}}}$ – операторы рождения и уничтожения электронного возбуждения на n-ом атоме ПКТ, причем

(4)
$\left[ {{{B}_{{\vec {n}}}},B_{{\vec {n}}}^{ + }} \right] = 1 - 2B_{{\vec {n}}}^{ + }{{B}_{{\vec {n}}}}.$

Согласно [14], электрическая поляризация ПКТ в момент t имеет вид:

(5)
$\begin{gathered} \vec {P}(t,\vec {n}) = \\ = \left( {\frac{{{{{\vec {d}}}_{f}}}}{{V\sqrt N }}} \right)\sum\limits_{\vec {k}} {\left\{ {B_{{\vec {k}}}^{ + }\exp ( - i\vec {k}\vec {n}) + {{B}_{{\vec {k}}}}\exp (i\vec {k}\vec {n})} \right\}} , \\ \end{gathered} $
где V – объем элементарной ячейки. В работе [14] получена совместная система дифференциальных уравнений Гейзенберга для электрической поляризации $\vec {P}(t,\vec {n})$ и уравнений Максвелла для амплитуды электрического поля и фазы. Одно из частных решений Г. Торри [13] получено для случая $\Delta {{\omega }_{{{\vec {\kappa }}}}}$ = ${{\omega }_{f}} - \omega = 0.$ В этом случае из пяти дифференциальных уравнений связанной системы остаются только три, а поперечная компонента поляризации ${{\vec {P}}_{ \bot }}(t),$ согласно [14], будет удовлетворять следующему уравнению:
(6)
$\begin{gathered} \frac{{{{d}^{2}}{{{\vec {P}}}_{ \bot }}(t)}}{{d{{t}^{2}}}} + \left( {\frac{1}{{{{T}_{1}}}} + \frac{1}{{{{T}_{2}}}}} \right)\frac{{d{{{\vec {P}}}_{ \bot }}(t)}}{{dt}} + \\ + \,\,\left( {d_{f}^{2}E_{0}^{2} + \frac{1}{{{{T}_{1}}{{T}_{2}}}}} \right){{{\vec {P}}}_{ \bot }}(t) = - \frac{{d_{f}^{2}{{{\vec {E}}}_{0}}}}{{\upsilon {{T}_{1}}}}, \\ \end{gathered} $
где υ – групповая скорость световой волны. Видно, что решение Торри [13] позволяет учесть времена релаксации (Т1 и Т2) во время импульса. Решение (6) получено в [14] и имеет вид:

(7)
$\begin{gathered} {{{\vec {P}}}_{ \bot }}(t) = - \frac{{\left| {{{{\vec {d}}}_{f}}} \right|}}{\upsilon }{{e}^{{ - \frac{1}{2}\left( {\frac{1}{{{{T}_{1}}}} + \frac{1}{{{{T}_{2}}}}} \right)}}} \times \\ \times \,\,\sin \left\{ {\sqrt {d_{f}^{2}E_{0}^{2} - \frac{1}{4}{{{\left( {\frac{1}{{{{T}_{2}}}} - \frac{1}{{{{T}_{1}}}}} \right)}}^{2}}} t} \right\} - \\ - \,\,d_{f}^{2}{{E}_{0}}{{T}_{2}}{{\left[ {\upsilon (d_{f}^{2}E_{0}^{2}{{T}_{1}}{{T}_{2}} + 1)} \right]}^{{ - 1}}}. \\ \end{gathered} $

Таким образом, экситонная поляризация среды в случае ЭН изменяется по гармоническому закону с частотой

(8)
$\Omega = \sqrt {d_{f}^{2}E_{0}^{2} - \frac{1}{4}{{{\left( {\frac{1}{{{{T}_{2}}}} - \frac{1}{{{{T}_{1}}}}} \right)}}^{2}}} ,$

получившей название частоты экситонной нутации. Обратим внимание на последний постоянный член в решении (7), который соответствует стационарному решению самосогласованной задачи. В случае $\left| {d_{f}^{2}E_{0}^{2}} \right| \gg \left| {\frac{1}{{{{T}_{2}}}} - \frac{1}{{{{T}_{1}}}}} \right|,$ решение (7) приобретает вид:

(9)
$\begin{gathered} {{{\vec {P}}}_{ \bot }}(t) = - \frac{{\left| {{{{\vec {d}}}_{f}}} \right|}}{\upsilon }{{e}^{{ - \frac{t}{{{{T}_{2}}}}}}} \cdot \sin \left\{ {{{{\vec {d}}}_{f}}{{{\vec {E}}}_{0}}t} \right\} - \\ - \,\,d_{f}^{2}{{E}_{0}}{{T}_{2}}{{\left[ {\upsilon \left( {d_{f}^{2}E_{0}^{2}{{T}_{1}}{{T}_{2}} + 1} \right)} \right]}^{{ - 1}}}. \\ \end{gathered} $

Подставляя (9) в уравнение Максвелла

(10)
$\frac{{\partial {{E}_{0}}(z,t)}}{{\partial z}} + \frac{n}{c}\frac{{\partial {{E}_{0}}(z,t)}}{{\partial t}} = \frac{{2\pi \omega }}{{cn}}{{P}_{ \bot }}(t),$

получаем решение для амплитуды поля:

(11)
$\begin{gathered} {{E}_{0}}(z,t) = \\ = \,\,{{E}_{0}}\left( {1 - \frac{{\alpha z}}{{\Omega {{T}_{2}}}}\sin \Omega t{{e}^{{ - {t \mathord{\left/ {\vphantom {t {{{T}_{2}}}}} \right. \kern-0em} {{{T}_{2}}}}}}} - \frac{{\alpha z}}{{{{\Omega }^{2}}{{T}^{2}} + 1}}} \right), \\ \end{gathered} $
где $\alpha = {{2\pi \omega Nd_{f}^{2}{{T}_{2}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{2\pi \omega Nd_{f}^{2}{{T}_{2}}} {cn\upsilon }}} \right. \kern-0em} {cn\upsilon }},$ с – скорость света в вакууме, n – показатель преломления, υ = (5–6) $\frac{c}{n}.$ Сигнал экситонной нутации промодулирован с частотой Ω. Модуляция затухает за время Т2. Согласно [7], в тонком слое ПКТ CdSe/CdS/ZnS при 10 К время Т2 ≈ 0.75 пс. Период нутации должен быть короче Т2.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Эффект экситонной нутации может быть использован для определения времени Т2 на экситонном переходе ПКТ тогда, когда наблюдение экситоннного эха затруднено.

Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (проекты № 17-02-00701-а и № 18-52-00026_Бел-а).

Список литературы

  1. Hocker G.B., Tang C.L. // Phys. Rev. Lett. 1968. V. 21. P. 631.

  2. Алимпиев С.С., Карлов Н.В. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1973. Т. 37. № 10. С. 2073.

  3. Karimullin K.R., Knyazev M.V., Arzhanov A.I. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2017. V. 859. Art. № 012010.

  4. Каримуллин К.Р., Князев М.В., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2014. Т. 78. № 12. С. 1539; Karimullin K.R., Knyazev M.V., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2014. V. 78. № 12. P. 1254.

  5. Knyazev M.V., Karimullin K.R., Naumov A.V. // Phys. Stat. Sol. RRL. 2017. V. 11. № 3. Art. № 1600414.

  6. Каримуллин К.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2017. Т. 81. № 12. С. 1581; Karimullin K.R., Naumov A.V., Arzhanov A.I. // Bull. Rus. Acad. Sci. Phys. 2017. V. 81. № 12. P. 1396.

  7. Каримуллин К.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2018. Т. 82. № 11. С. 1620; Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. V. 82. № 11. P. 1620.

  8. Аржанов А.И., Каримуллин К.Р., Наумов А.В. // Кр. сообщ. по физ. Физ. ин-та им. П.Н. Лебедева РАН. 2018. Т. 45. № 3. С. 39; Arzhanov A.I., Karimullin K.R., Naumov A.V. // Bull. Lebedev Phys. Inst. 2018. V. 45. № 3. P. 91.

  9. Осадько И.С. Флуктуирующая флюоресценция наночастиц. М.: Наука, 2011. С. 299.

  10. Li X., Wu Y., Steel D. et al. // Science. 2003. V. 301. P. 809.

  11. Ikezawa M., Nairs S., Masumoto Y. et al. // J. Lumin. 2007. V. 122-123. P. 730.

  12. Власов Р.А., Гадомский О.Н., Гадомская И.В., Самарцев В.В. // ЖЭТФ. 1986. Т. 90. № 6. С. 1938.

  13. Torrey H.C. // Phys. Rev. 1949. V. 76. № 9. P. 1059.

  14. Kopvillem U.Kh., Samartsev V.V., Sheibut Yu.E. // Phys. Stat. Sol. B. 1975. V. 70. P. 799.

  15. Samartsev V.V., Sheibut Yu.E., Ivanov Yu. S. // Spectr. Lett. 1976. V. 9. № 1. P. 57.

  16. Samartsev V.V., Sheibut Yu.E. // Las. Phys. 1991. V. 1. № 5. P. 482.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Известия РАН. Серия физическая

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал