Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 10, стр. 1440-1445

ВВЕДЕНИЕ

Представленные исследования выполнены на электростатическом тандемном ускорителе ЭГП-10 (ВНИИЭФ) [1] с целью разработки эффективных позитронных источников для медицинских целей, а современная публикация результатов этой работы связана с пополнением новыми данными нашей электронной библиотеки ядерно-физических констант SABA [2]. Краткое сообщение о работе было опубликовано в [3].

Новизна нашей активационной методики состоит в том, что облучение мишеней и накопление радиоактивных ядер в сборниках проводилось в воздушной атмосфере (вне ионопровода ускорителя). Это позволило организовать конвейерный тип измерений: пока в мишенном устройстве поочередно облучались мишени, в это же время на германиевом детекторе проводилась регистрация активности накопленных радиоактивных ядер. Хронометрирование процесса измерений (начало и конец облучения; начало, текущее время и конец регистрации активности) с высокой точностью (±1 с) выполнялось электронными средствами.

Другая особенность нашей работы – использование в качестве мишеней прочных лавсановых пленок (C₅Н₄О₂ – полиэтиленпирефталат [4]) в виде квадрата (20 × 20 мм) и толщиной 5 мкм, наклеенных на танталовые диски диаметром 23 мм, а также слоев атмосферного воздуха, не требующих никаких усилий для их изготовления. Сборниками радиоактивных ядер из воздушных мишеней служили танталовые диски (без лавсановых пленок). Мишени из лавсана удобны тем, что по одной измеренной кривой распада можно получить активационные сечения на углероде и кислороде. Простыми средствами можно хорошо определить толщину и плотность этих мишеней, что было сделано с помощью микрометра и аналитических весов: измерялся образец десяти одинаковых мишеней. Получили толщину мишени (5 ± 1%) мкм и плотность лавсана 1.3352(4) г ⋅ см^–3, что согласуется со справочными данными [4] – 1.32‒1.53 г ⋅ см^–3.

Между сборкой, где образовывались и накапливались радиоактивные ядра, и алюминиевым окном в основном из-за его прогиба вследствие давления атмосферного воздуха имелся неустранимый воздушный зазор, который был источником фона в измерениях с лавсановыми мишенями (в реакциях ¹²C(d,X)¹³N и ¹⁴N(d,X)¹³N образуется одно и тоже радиоактивное ядро), что потребовало измерения этого фона. Так возникла идея применения слоев атмосферного воздуха для активационных измерений, вместе с этим появилась нерешенная проблема в понимании механизма сбора радиоактивных ядер.

1. УСЛОВИЯ НАКОПЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ЯДЕР

Пучок ускоренных дейтронов через алюминиевое окно толщиной 15 мкм выпускался в воздушную атмосферу, где находилось мишенное устройство, в котором для измерения сечений реакций ¹²C(d,X)¹³N (β⁺) и ¹⁶O(d,X)¹⁷F (β⁺) устанавливалось несколько мишенных сборок. Каждая мишенная сборка представляла собой лавсановую пленку (C₅Н₄О₂) толщиной (5 ± 1%) мкм (отдельные измерения), наклеенную на танталовый диск, имевший диаметр и толщину соответственно 24 мм и 300 мкм. Между сборкой, в которой образовывались и накапливались радиоактивные ядра, и алюминиевым окном в основном из-за его прогиба имелся неустранимый воздушный зазор. В измерениях сечений реакций ¹⁴N(d,X)¹⁵O(β⁺), ¹⁴N(d,X)¹³N в качестве мишеней использовались слои воздуха между этим алюминиевым окном и танталовым диском, который служил сборником радиоактивных ядер. Толщина слоя воздуха устанавливалась с помощью микрометрического винта c шагом хода 0.2 мм. Измерялось атмосферное давление воздуха, которое колебалось в интервале 740–750 мм рт. ст. Времена облучения мишеней t_ir составляли 0.5–1 или 3–5 мин. Поток дейтронов на мишень измерялся с погрешностью 1% [5] по числу g импульсов интегратора тока ORTEC 439 (1 импульс = = 6.25 ⋅ 10⁸ дейтронов). Измерения проведены при энергиях дейтронов ускорителя $E_{d}^{0}$ от 2 до 12 МэВ с шагом 0.25 МэВ. В табл. 1 указаны мишени, на которых измерены сечения реакций, характеристики этих реакций: энерговыделения Q и пороги, T_1/2 [6] – периоды полураспада остаточных ядер. Мишень толщиной 2.12 мм является тем неустранимым воздушным зазором, о котором говорилось выше. Процедура определения толщин воздушных мишеней изложена дальше. В последней колонке таблицы приведены фоновые реакции, неотделимые от исследуемых, среди которых вклад реакций ¹⁶О(d,nα)¹³N (порог = 8.378 МэВ) и ¹⁶О(d,t)¹⁵O (порог = 10.581 МэВ) не измерялся. Однако их вклад, по-видимому, мал из-за их высоких порогов и соотношения ядер углерода и кислорода в измерениях на лавсановых мишенях, азота и кислорода в измерениях на воздушных мишенях. Так как все радиоактивные ядра регистрировались по аннигиляционным гамма-квантам, то для каждой исследуемой реакции все остальные (также исследуемые) являются фоновыми с измеряемым или контролируемым вкладом.

Очевидно, в измерениях с лавсановыми мишенями происходит полный сбор образующихся радиоактивных ядер: какая-то их часть тормозится в мишени, а другая – в танталовом диске. В измерениях с воздушными мишенями полный сбор этих ядер возможен, если для попадания на сборник (танталовый диск) они способны пройти воздушные слои от нулевой толщины до толщины мишени. Оценка сбора радиоактивных ядер, связанная с их торможением в мишенях, не может быть выполнена. Для этого надо иметь полную информацию, определяющую их эффективные пробеги в этих мишенях. Обычно предполагается, что продукты ядерных реакций полностью ионизованы. Тогда по пробегам в воздухе полностью ионизованных ядер ¹¹С, ¹³N, ¹⁵O, ¹⁷F, которые получены на основании экспериментальных данных [7] (представленных в зависимости от энергии МэВ/нуклон), можно судить, что в измерениях с мишенями толщиной 2.12, 5.12 и 7.12 мм полный сбор этих ядер будет в том случае, если они вылетают строго по направлению к сборнику с энергиями соответственно больше 3.5, 7 и 9 МэВ. Однако эти условия невыполнимы. Для получения информации о сборе радиоактивных ядер измерения проведены на воздушных мишенях различной толщины.

2. ИЗМЕРЕНИЕ АКТИВНОСТИ ЯДЕР

После облучения сборник радиоактивных ядер (танталовый диск с лавсановой мишенью или без нее) переносился на поверхность германиевого детектора облученной стороной к его кристаллу и накрывался свинцовым экраном толщиной 5 мм. По регистрации аннигиляционных гамма-квантов с энергией 511 кэВ в 100 секундных временных интервалах Δt измерялась многокомпонентная временная кривая распада радиоактивных ядер, которая описывалась зависимостью

где A₁, A₂, A₃, A₄ – определяемые из описания количества соответственно распавшихся ядер ¹⁷F($T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(1)}}$ = = 64.49 с), ¹⁵O($T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(2)}}$ = 122.24 с), ¹³N($T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(3)}}$ = 9.965 мин), ¹¹C($T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(4)}}$ = 20.39 мин.) в самом первом интервале Δt кривой распада, y₀ – фон. По типу измерений (см. далее) A_i могут быть суммой эффекта и фона $A_{i}^{{ef + fon}}$ или фоном $A_{i}^{{fon}}$. По этим величинам рассчитывались где $K_{{ir}}^{i}$ учитывает распад ядер во время облучения

$K_{p}^{i}$ – учитывает распад ядер за время отстойки t_p от конца облучения до середины первого интервала Δt: $K_{p}^{i} = \exp ({{ - {{t}_{p}}\ln 2} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - {{t}_{p}}\ln 2} {T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(i)}}}}} \right. \kern-0em} {T_{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}^{{(i)}}}})$.

Сечение реакции определялось из соотношения ${{\sigma }_{i}} = B_{i}^{{ef}}{{K}_{i}},$ $B_{i}^{{ef}} = B_{i}^{{ef + fon}} - B_{i}^{{fon}}$ и

где ε_γ = 0.0302(9) – эффективность регистрации квантов с энергией 511 кэВ, измеренная по активности эталонного источника ²²Na, 2 – фактор, учитывающий образование двух квантов с энергией 511 кэВ при аннигиляции позитрона; C_i – количество ядер i в мишени (ядер ⋅ см^–2), r_i – эффективность сбора радиоактивных ядер i в сборнике. Для измерений на лавсановых мишенях r_i = 1. Методические приемы выделения тех или иных распадчиков опирались на выбор времен облучения t_ir, отстойки t_p и измерения распада ядер.

3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ ¹²С(d,X)¹³N И ¹⁶O(d,X)¹⁷F НА ЛАВСАНОВОЙ МИШЕНИ

Уровень фона, обусловленный реакциями ¹⁴N(d,X)¹³N и ¹²С(d,X)¹³N на воздушном зазоре 2.12 мм, не превышает 3% от $B_{3}^{{ef + fon}}$. После вычитания фона из величин $B_{3}^{{ef + fon}}$, усредненных по двум сериям измерений, получили сечение этой реакции (рис. 1) в зависимости от средней энергии дейтронов ${{\bar {E}}_{d}}$ в 5 мкм слое лавсана:

где $\Delta E_{d}^{{Al}}$, $\Delta E_{d}^{{2.12mm}}$, ${{\Delta E_{d}^{{lav}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{\Delta E_{d}^{{lav}}} 2}} \right. \kern-0em} 2}$ – соответственно энергетические потери в алюминиевом окне, в 2.12 мм воздушном зазоре и ½ части лавсанового слоя. Потери рассчитаны по тормозным способностям дейтронов в указанных материалах по программе SRIM [8]. Интервалы усреднения сечений δE_d, составляющие 50–320 кэВ, определись как где k_Al= k_2.12mm = 0.1. Случайные погрешности сечений 1–6% обусловлены разбросом величин $B_{3}^{{ef + fon}}$ в двух сериях измерений. На рис. 1 также приведены существующие литературные данные, результаты работ [9, 10] в совпадающих энергетических областях хорошо согласуются с нашими данными.

Таким же способом получены сечения реакции ¹⁶O(d,X)¹⁷F (рис. 2) для t_ir = 0.5–1 мин. и t_p = = 4.8–5.8 мин. Интервалы усреднения сечений δE_d составляют 50–160 кэВ. Случайные погрешности этих сечений 8–10% представляют собой погрешности в $B_{1}^{{ef}}$. Среди имеющихся литературных данных (рис. 2) результаты работ [11, 12] в совпадающих энергетических областях хорошо согласуются с нашими данными.

Систематическая погрешность (3.3%) сечений реакций ¹²С(d,X)¹³N и ¹⁶O(d,X)¹⁷F определена по погрешностям толщин мишеней (1%), погрешности потока дейтронов (1%) и погрешности в эффективности регистрации аннигиляционных гамма-квантов (3%).

Определение фона ($B_{1}^{{fon}}$) для измерений на лавсановом слое одновременно является измерением сечений ¹⁶O(d,X)¹⁷F на воздушном зазоре (2.12 мм) в предположении полного сбора ¹⁷F. Эти данные со случайными погрешностями 11%, также показанные на рис. 2, неплохо согласуются с данными измерений на лавсановой мишени, что указывает на полный сбор этих ядер при толщине слоя воздуха 2.12 мм.

4. РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ СЕЧЕНИЙ РЕАКЦИЙ ¹⁶O(d,X)¹⁷F, ¹⁴N(d,X)¹⁵O, ¹⁴N(d,X)¹³N, ¹⁴N(d,X)¹¹C НА ВОЗДУШНЫХ МИШЕНЯХ

Для получения сечений этих реакций необходимо знать толщину мишенных слоев воздуха. Пока не установлена толщина х неустранимого воздушного зазора между алюминиевым окном и сборником (накопителем) радиоактивных ядер толщина слоя z определяется как z = x + y, где y устанавливаемая и измеряемая (с погрешностью 0.1 мм) часть этого слоя. Получим значения z непосредственно по результатам измерения величин $B_{1}^{{ef}}$, $B_{2}^{{ef}}$, $B_{3}^{{ef}}$, $B_{4}^{{ef}}$ и их интегралов по энергии дейтронов, которые, очевидно, при z = 0 должны обращаться в ноль. Для реакций ¹⁴N(d,X)¹³N имеется фон от реакции ¹²С(d,X)¹³N, идущей на углероде воздушной мишени и масляных загрязнений. Вклад этого фона в $B_{3}^{{ef + fon}}$ определялся расчетным путем по полученным сечениям и результатам измерений ниже порога ¹⁴N(d,X)¹³N:

где ${{\sigma }_{{Fon}}}(E_{d}^{0} - \Delta E_{d}^{{Al}})$ – сечения реакции ¹²С(d,X)¹³N, b_fon – нормировочный коэффициент, полученный по нескольким значениям $B_{3}^{{fon}}$, измеренным ниже порога ¹⁴N(d,X)¹³N.

Величины $B_{1}^{{ef}}$, $B_{2}^{{ef}}$, $B_{3}^{{ef}}$, $B_{4}^{{ef}}$ были проинтегрированы по энергии дейтронов. Для всех реакций полученные интегралы в зависимости от y имеют подобный характер (рис. 3), при этом описание значений интеграла между точками y = 0 и 3 мм линейной функцией дает координату y₀, в которой интеграл обращается в ноль и, таким образом, находится x = |y₀|. Для исследуемых реакций получили x = 2.01, 1.91, 2.44 и 2.13 мм со средним значением 2.12(0.12) мм, по которому для y = 0, 3 и 5 мм восстановили истинные толщины воздушных мишеней z = 2.12(0.16), 5.12(0.16) и 7.12(0.16) мм. В погрешности z учтены погрешность толщины неустранимого воздушного зазора (0.12 мм) и инструментальная погрешность (0.1 мм), равная половине шага микрометрического винта.

На рис. 2, 4–6 показаны измеренные сечения реакций ¹⁶O(d,X)¹⁷F, ¹⁴N(d,X)¹⁵O (два измерения при z = 2.12(0.12) мм со сборниками: танталовый диск с лавсановым слоем и танталовый диск), ¹⁴N(d,X)¹³N и ¹⁴N(d,X)¹¹C в предположении полного сбора образующихся радиоактивных ядер. Энергии дейтронов – средние энергии в воздушных мишенях (формула (5) применительно к данной ситуации). Интервалы усреднения сечений δE_d (формула (6) применительно к данной ситуации) составляют 20–80 кэВ. Случайные погрешности сечений, составляющие 11% для реакции ¹⁶O(d,X)¹⁷F, 8–20% для реакции ¹⁴N(d,X)¹⁵O, 4–40% для реакции ¹⁴N(d,X)¹³N, 5–100% для реакции ¹⁴N(d,X)¹¹C, – представляют собой погрешности соответствующих величин $B_{1}^{{ef}}$, $B_{2}^{{ef}}$, $B_{3}^{{ef}}$, $B_{4}^{{ef}}$. Систематические погрешности, различные для толщин мишеней 2.12, 5.12 и 7.12 мм, соответственно равные 8, 4.4, 3.8%, определены по погрешностям толщин мишеней (7.5, 3.1 и 2.2%), потока дейтронов (1%), эффективности регистрации аннигиляционных γ-квантов (3%).

Поведение интегралов измеренных сечений по энергии дейтронов в зависимости от толщины мишени (рис. 7) показывает, что уже при z ≤ 5.12 мм наблюдается полный сбор радиоактивных ядер, что противоречит выводам, сделанным на основе пробегов полностью ионизованных ядер ¹¹С, ¹³N, ¹⁵O, ¹⁷F. Пока неоспоримым фактом является то, что в наших исследованиях радиоактивные ядра имеют существенно большие пробеги, чем пробеги полностью ионизованных этих ядер.

Существующие литературные сечения (рис. 4–6) по реакциям ¹⁴N(d,X)¹⁵O, ¹⁴N(d,X)¹³N и ¹⁴N(d,X)¹¹C почти в два раза выше наших результатов, что как бы указывает на неполный сбор радиоактивных ядер в измерениях на воздушных мишенях. Однако совпадение данных (рис. 2) по реакции ¹⁶O(d,X)¹⁷F, измеренных на лавсановых и воздушных мишенях, и данные (рис. 7) опровергают это.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Сечения реакций ¹²С(d,X)¹³N и ¹⁶O(d,X)¹⁷F, измеренные на лавсановых мишенях, в совпадающих энергетических областях хорошо согласуются соответственно с результатами работ [9, 10] и [11, 12]. Если ориентироваться на существующие литературные сечения реакций ¹⁴N(d,X)¹⁵O, ¹⁴N(d,X)¹³N и ¹⁴N(d,X)¹¹C, которые почти в два раза выше сечений, измеренных на мишенях из воздуха, то получаем неполный сбор радиоактивных ядер в наших измерениях. Однако совпадение данных по реакции ¹⁶O(d,X)¹⁷F, измеренных на лавсановых и воздушных мишенях, опровергает это. Возникает вопрос о механизме сбора радиоактивных ядер.