Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 10, стр. 1514-1518

ВВЕДЕНИЕ

Проблема обращения с радиоактивными отходами в настоящее время приобретает особую актуальность в связи со значительным ростом ядерной энергетики в мировом производстве электроэнергии и с проблемами открытого ядерного топливного цикла (ЯТЦ).

Одним из перспективных направлений в решении проблемы накопления долгоживущих радиотоксичных продуктов деления ядерного топлива и младших актинидов – это использование реакций трансмутации. Задача превращения нежелательных радионуклидов в короткоживущие либо стабильные ядра решается на подкритических системах, управляемых ускорителями заряженных частиц высокой энергии (ADS-системы [1]). Преимуществом данной технологии является ее ядерная безопасность за счет эксплуатации в устойчивом подкритическом режиме.

Несмотря на значительную теоретическую базу не теряет актуальности проблема подбора оптимального для трансмутации спектра нейтронов. В теоретических работах отражены принципиальные аспекты технологий ADS-систем, однако до сих пор имеется дефицит экспериментальных исследований, посвященных изучению и развитию таких систем. Имеющиеся экспериментальные и теоретические данные также имеют определенные недостатки, связанные в том числе с недостаточной точностью данных сечений взаимодействий нейтронов в широком диапазоне энергий, которые использовались на момент проведения измерения и расчетов. С выходом обновленной библиотеки ядерных данных ENDF B/VIII [2], а также обновленных библиотек JENDL4.0 [3] и JEFF3.3 [4], данный вопрос получает новый виток исследований как экспериментальных, так и расчетных.

На базе “ОИЭЯИ–Сосны” НАН Беларуси организованы экспериментальные и теоретические исследования на подкритическом стенде “Ялiна” – уран-полиэтиленовой сборки с внешним источником нейтронов (генератор нейтронов НГ-12-1 или изотопный источник ²⁵²Cf). Проведенные ранее работы [5, 6] были направлены на определение нейтронно-физических характеристик активной зоны, распределения нейтронного поля и изучению скоростей ядерных реакций в экспериментальных каналах.

ПОДКРИТИЧЕСКИЙ СТЕНД “ЯЛIНА-ТЕПЛОВАЯ”

Исследовательская ядерная установка (ИЯУ) “Ялiна” предназначена для изучения кинетики подкритических систем и возможности трансмутации долгоживущих радиоактивных продуктов деления в нейтронном поле таких систем. ИЯУ “Ялiна” включает в себя генератор нейтронов НГ-21-1, две подкритические сборки: “Ялiна-Тепловая” и “Ялiна-Бустер”, измерительный комплекс, системы контроля, жизнеобеспечения и физической защиты.

Обе подкритические сборки “Ялiна-Тепловая” и “Ялiна-Бустер” могут эксплуатируются с урановым топливом различного состава и обогащения. Бустерная сборка позволяет получать высокоэнергетические и тепловые спектры нейтронов, в то время как “Ялiна-Тепловая” – только тепловой спектр. Детальное описание обеих установок дано в отчете [7].

Генератор нейтронов НГ-12-1 представляет собой ускоритель ионов дейтерия с магнитной сепарацией ускоренного пучка и титан-тритиевой или титан-дейтериевой мишенью. Тракт ускорения и транспортировки пучка расположен горизонтально относительно плоскости горизонта. Сепарация и вращения мишени позволяют значительно увеличивать срок службы мишени. Ионы дейтерия образуются в двухплазменном ионном источнике, формируются в пучок и ускоряются электрическим полем ускорительной трубки до энергии E_d ~ 250 кэВ. В некоторых случаях в экспериментах используется изотопный источник на основе ²⁵²Cf.

РАСЧЕТНАЯ МОДЕЛЬ ПОДКРИТИЧЕСКОГО СТЕНДА “ЯЛIНА-ТЕПЛОВАЯ”

Расчетная модель стенда “Ялiна-Тепловая” создавалась согласно описанию установки в [7] и новых данных, полученных от экспериментаторов. Все основные параметры активной зоны были в точности перенесены в модель без каких-либо упрощений, влияющих на конечный результат расчета. Отдельными расчетами показано, что наличие или отсутствие конструкционным материалов за границами отражателя не оказывает влияния на значения k_eff.

Расчетная модель создавалась для двух нейтронно-физических Монте‑Карло кодов: MCU-PD (Montre-Carlo Universe) [8] и MCNP (Monte-Carlo Nuclear Particles) [9]. Обе модели для различных кодов в точности повторяли друг друга. Для получения актуальных результатов использовались обновленные библиотеки ядерных данных: для MCU-PD – ENDF B/VII [10], для MCNP – ENDF B/VIII [2], JEFF 3.3 [3] и JENDL 4.0 [4].

РАСЧЕТ ЭФФЕКТИВНОГО КОЭФФИЦИЕНТА РАЗМНОЖЕНИЯ НЕЙТРОНОВ И ДОЛИ ЗАПАЗДЫВАЮЩИХ НЕЙТРОНОВ

Согласно требованиям МАГАТЭ [11] подкритические экспериментальные установки должны эксплуатироваться в режимах, когда значение k_eff не превышает 0.98, что позволяет поддерживать ядерную безопасность на необходимом уровне.

Важной проблемой обеспечения безопасности размножающих подкритических систем является контроль за изменением реактивности при работе в стационарном режиме, а также при перестройке активной зоны. Одним из способов контроля является непрерывное измерение некоторых параметров системы и определение подкритичности по известной связи измеряемых параметров с реактивностью установки. В частности, для систем с импульсным внешним источником нейтронов таким параметром может служить форма изменения величины потока нейтронов во времени внутри цикла импульсов.

Особенностью глубоко подкритической системы с импульсным внешним источником является сильное изменение во времени пространственной формы распределения нейтронного потока – от формы, обусловленной заданным распределением внешнего источника, до асимптотической формы, определяемой характеристикой самой системы.

Учитывая перечисленные выше факторы, контроль значения реактивности представляется довольно нетривиальной задачей. Следовательно, экспериментаторы должны оценить значение k_eff еще до начала натурных измерений. Для этих целей наиболее удобным и точным способом является Монте-Карло моделирование стационарной задачи распределения нейтронного потока.

Для определения значений k_eff и β_eff использовались нейтронно-физические коды MCU-PD [8] разработки НИЦ “Курчатовский институт” (РФ) и MCNP5 [9] разработки Лос-Аламосской национальной лаборатории (США).

Расчет значения k_eff экспериментальной модели дает среднею величину k_eff = 0.9600 ± 0.0002 (статистическая погрешность Монте-Карло расчета). Полученное значение согласуется с предыдущими работами [5, 6], но имеет лучшую сходимость за счет использования обновленных библиотек ядерных данных.

Анализ неопределенности расчета k_eff от неточности определения исходных параметров дает общую неопределенность эксперимента на уровне δk_eff = 0.003. Данный анализ проводился впервые для данной установки и был выполнен согласно рекомендациям [12]. Все исходные данные по средним значениям и отклонениям параметров эксперимента основываются на описании эксперимента [7], данных экспериментаторов и рекомендациям руководства [13]. В табл. 1 представлены соответствующие результаты анализа.

Анализ неопределенностей проводился для определения максимального отклонения расчетного значения k_eff при максимальном отклонении параметров элементов конструкции активной зоны, определяющих её реактивность.

Расчеты проводились для различных библиотек ядерных данных [2–4, 10]. Все соответствующие результаты представлены в табл. 2. Экспериментальное среднее значение коэффициента размножения нейтронов, измеренное тремя методами, составляет k_eff = 0.9569 ± 0.0014. Указанные в таблице погрешности соответствуют данным анализа неопределенностей, описанного выше.

МОДЕЛИРОВАНИЕ НЕЙТРОННОГО ПОТОКА И СКОРОСТЕЙ РЕАКЦИЙ ТРАНСМУТАЦИИ МИНОР-АКТИНИДОВ

Изучение пространственного распределения нейтронного потока выполнялось с целью определения оптимальных условий трансмутации минор-актинидов. Для трех экспериментальных каналов подкритической сборки “Ялiна-Тепловая”, расположенных параллельно распространению пучка нейтронов (вдоль оси Z) на расстояниях R₁ = 5.09 см, R₂ = 11.4 см и R₃ = 17.5 см от центра активной зоны, определялось распределение потока нейтронов вдоль оси Z. Соответствующие данные отображены на рис. 1. Заметна очевидная зависимость по спаду плотности потока нейтронов при продвижении от центра активной зоны к ее краям.

Рис. 1.

Пространственное распределение нейтронного потока в активной зоне (вдоль оси Z). 1, 2, 3 – номера экспериментальных каналов.

Наиболее нейтронно-напряженные зоны ожидаемо располагаются центральной части активной зоны и имеют характерный спад на периферии. Для центральных и периферийных областей экспериментальных каналов активной зоны проводились расчеты по определению формы спектра тепловых нейтронов. На рис. 2 представлены энергетическое распределение тепловой части спектра нейтронов для трех каналов.

Рис. 2.

Энергетическое распределение нейтронного потока в экспериментальных каналах. а, б, в – каналы 1, 2, 3 соответственно. 1: –25, 2: 0, 3: +25 см.

Изучение трансмутации долгоживущих изотопов ¹²⁹I, ²³⁷Np и ²⁴¹Am проводилась путем моделирования стационарной задачи распределения нейтронного потока и расчета скорости реакций захвата нейтронов (n, γ), (n, p), (n, α), (n, 2n) и (n, f). Данные изотопы были выбраны в первую очередь из-за их важности в области реакторной физики. Зоны регистрации в модели выбирались таким образом, чтобы соответствовать таковым в натурном эксперименте. Все расчеты проводились как с применением новых и обновленных библиотек ядерных данных [2–4], так и с применением их прошлых версий для сравнения. Результаты моделирования и расчетов приведены на рис. 3. Нормировка расчетных данных проводилась на один единичный нейтрон источника.

Рис. 3.

Данные по скоростям реакции поглощения S в экспериментальном канале 1 для изотопов ¹²⁹I (а), ²³⁷Np (б) и ²⁴¹Am (в). Квадраты соответствуют библиотеке ядерных данных JENDL 4.0, круги – JEFF 3.3, треугольники – ENDF/VIII, опрокинутые треугольники – ENDF B/VI, ромбы – JEFF 3.1.

Можно заметить, что расхождение между результатами расчета с помощью различных библиотек не велико. Так как на данном этапе работы исследования по изучению неопределенностей расчета скоростей реакций не проводились (за исключением учета статистической погрешности Монте-Карло расчета), дальнейшее изучение вопроса должно включать восстановление областей перекрытия результатов, представленных на рис. 3.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Подкритический комплекс “Ялiна” позволяет проводить многочисленные исследования в области изучения ADS-систем и процессов трансмутации элементов. Главной целью данной работы является моделирование экспериментов на подкритической сборке “Ялiна-Тепловая” современными Монте-Карло кодами MCU-PD и MCNP, расчет основных нейтронно-физических характеристик (k_eff, потоки и спектры нейтронов, скорости реакций) с применением новых и обновленных библиотек ядерных данных (ENDF B/VII, ENDF B/VIII, JEFF 3.3 и JENDL 4.0), и оценка погрешностей и неопределенностей расчета k_eff.

Построенная компьютерная модель полностью согласуется с текущим состоянием эксперимента, что обеспечивает полное расчетное сопровождением проводимых исследований. С учетом применения актуальных библиотек ядерных данных, ценность проводимых экспериментальных и расчетных исследований очевидна. Дальнейшие работы направлены на получение необходимых данных для дальнейшего изучения и развития ADS-систем и подкритических реакторов в целом.