Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 3, стр. 322-327
Моделирование макроскопических квантовых состояний в функциональных свойствах лазерно-индуцированных 4D-топологических нанокластеров в тонких пленках на твердой поверхности
С. М. Аракелян 1, *, А. О. Кучерик 1, Т. А. Худаберганов 1, Д. Н. Бухаров 1
1 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования
“Владимирский государственный университет имени Александра Григорьевича и Николая Григорьевича Столетовых”
Владимир, Россия
* E-mail: arak@vlsu.ru
Поступила в редакцию 20.09.2019
После доработки 15.11.2019
Принята к публикации 27.11.2019
Аннотация
Рассмотрены функциональные физические характеристики (электрофизические и оптические свойства) нанокластерной тонкопленочной системы при изменении топологии/морфологии поверхностных твердотельных структур. Полученные особенности проявления фундаментальных физических эффектов в таких системах позволяют говорить о формировании нового направления – топологической фотоники, имеющей несомненную прикладную перспективу, в частности, в области фемтосекундной наноэлектроники.
ВВЕДЕНИЕ
В рассматриваемых нами наноструктурах термодинамические, кинетические/транспортные и структурные свойства зависят от размеров наночастиц, их формы и пространственного распределения на поверхности твердотельной подложки, включая аддитивное влияние поверхности и стерических факторов. При этом в зависимости от химического состава нанокластеров, морфологии/топологии частиц, межфазной поверхности/границы и реализуемого взаимодействия возникают квантовые размерные эффекты – как это и должно быть в гетерогенных системах соответствующего масштаба [1]. В данном случае управляющими термодинамическими параметрами, которые определяют фазовые переходы в конденсированных средах, являются пространственные характеристики кластерных систем аналогично температуре (как при температурных фазовых переходах) [2], внешним полям (например, как в жидких кристаллах) [3], а также длительности лазерного импульса (например, изменяемая траектория температурного фазового перехода на диаграмме давление/ температура в фемтосекундном временном масштабе) [4].
В этом аспекте лазерные методы играют здесь ключевую роль и дают уникальную возможность регулировать такими процессами в зависимости от условий, при которых формируются наноструктуры при лазерном воздействии с различной длительностью импульсов. Это позволяет говорить о 4D-процессах, что проявляется в электрофизике и оптике тонких нанокластерных пленок на твердой поверхности (см., например, [5]).
Численными методами с использованием оригинальных алгоритмов нами ранее были продемонстрированы процедуры управляемого получения тонких гранулированных металлических плeнок с произвольной топологией при изменении соответствующих лазерно-индуцированных параметров задачи. Кроме того, обсуждалась также возможность предсказания как их оптических свойств, так и электропроводимости с использованием методов компьютерного моделирования [6–8]. В результате получено хорошее совпадение с экспериментальными данными в качественном ходе рассматриваемых зависимостей [9–12].
В настоящей работе мы рассматриваем некоторые физические принципы для резкого увеличения электропроводимости в пространственно-неоднородных гранулированных структурах в тонких многослойных кластерных пленках на твердой поверхности, когда свободные заряженные частицы распространяются по границам проводящих поверхностей (топологическая электропроводимость).
Принципиальный пункт нашего исследования – выявление аналогий со сверхпроводимостью, т.е. тенденций и основного тренда в аспекте резкого увеличения электропроводимости, основанных на ряде фундаментальных эффектов в нанокластерных структурах с определенной топологией. При этом основные характеристики сверхпроводимости, известные в монолитных образцах (т.е. значение критического тока – обычно, до нескольких сотен ампер; поведение в магнитных полях – эффект Мейсснера, влияние температуры и т.д.) [2], нами не обсуждаются. Однако акцент делается на возможных механизмах, ответственных за высокую электропроводимость и особенности получения прыжковой проводимости в таких неоднородных поверхностных структурах тонкой пленки на твердой подложке (толщиной до 100 нм). Такая тенденция к реальной сверхпроводимости в конкретных случаях, очевидно, определяется соответствующим выбором элементного состава топологических пленок [13], но сам факт скачка в физических характеристиках исследуемых нами структур представляет значительный интерес в прикладном аспекте как триггерное устройство для разработки на новых физических принципах элементов и устройств фотоники и наноэлектроники [13, 14].
Кроме того, само состояние электронных энергетических уровней в такой гранулированной структуре определяет возможность (и эффективность) сверхпроводимости по механизму связанных пар электронов [15].
МЕТОДИКА РАСЧЕТА И РЕЗУЛЬТАТЫ ДЛЯ ЭЛЕКТРОПРОВОДИМОСТИ ЭЛЕКТРОНОВ
Речь идет о двух типах электропроводимости в квантовой теории – туннельной и прыжковой электропроводимостях в присутствии внешнего электрического поля [16].
Туннельная проводимость
При квантовом туннелировании, когда частица массы m* c энергией E проходит через потенциальный барьер шириной (rb – ra) и высотой V в классически запрещенной области потенциала (E < V) – рис. 1а, волновая функция убывает, как известно [16], по экспоненциальному закону
(1)
$\psi \sim {\text{exp}}\left\{ { - \frac{{\sqrt {8m} }}{\hbar }\int\limits_{{{r}_{a}}}^{{{r}_{b}}} {\sqrt {\left( {V - E} \right)} dr} } \right\}.$В двубарьерном потенциале (рис. 1б) может образоваться проходящая волна (для квантовой частицы – электрона), которая фактически воспринимает потенциальный барьер как фазовый объект. Это связано с тем, что при E < V между двумя потенциальными барьерами с высотами V1 и V2 происходит конструктивная интерференция для проходящей волны (усиливающая проходящую волну) и деструктивная интерференция для обратной волны (ослабляющая ее) при определенных параметрах потенциальных барьеров, удовлетворяющих интерференционным условиям. Данное явление резонансного туннелирования приводит к усилению квантовой когерентности для проходящей волны с энергией, равной собственным значениям энергии квантовых барьеров. Это продемонстрировано на рис. 1в, где можно видеть резкий пик пропускания около определенного уровня энергии – фактически, максимум в спектре пропускания. Данный эффект очень сильно зависит от формы потенциальных барьеров, а также от неоднородностей потенциала и процессов диссипации (они играют деструктивную роль). В нашей задача это определяется топологией системы [17].
Прыжковая проводимость
Зависящая от температуры волновая функция $\psi \sim {\text{exp}}\left\{ {{{ - W} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - W} {{{k}_{{\text{B}}}}T}}} \right. \kern-0em} {{{k}_{{\text{B}}}}T}}} \right\},$ где W – энергия частицы, kB – постоянная Больцмана, T – температура, учитывает влияние некогерентных процессов, когда электрон получает энергию от фононов (термоактивный переход). Тогда электропроводимость σ зависит от температуры T и размерности системы d следующим образом $\sigma \sim {{\sigma }_{0}}{\text{exp}}\left\{ { - {{{\left( {{{{{T}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{T}_{0}}} T}} \right. \kern-0em} T}} \right)}}^{{d + 1}}}} \right\},$ где σ0 и T0 – начальные значения параметров, T ≥ T0 [18].
Эта задача может быть сведена к тому же туннельному механизму с вариацией параметров потенциальных ям и барьеров, но уже при фиксированном значении температуры; аналогично также влияние локальных полей из-за пространственной неоднородности пленки [9, 10].
В следующем разделе мы приведем результаты расчетов для этих двух случаев.
ТУННЕЛИРОВАНИЕ ЭЛЕКТРОНОВ ЧЕРЕЗ КВАЗИОДНОМЕРНУЮ ЦЕПОЧКУ НАНОКЛАСТЕРОВ
В условиях туннелирования электрона (с энергией E) через гребенку потенциальных барьеров, в общем случае при разных расстояниях между ними и высоте барьеров, рассчитаем пропускание (энергетические спектры пропускания) для электронов в такой гребенке.
Потенциальной барьер представляем в виде потенциала Морзе [19]:
(2)
$V\left( r \right) = {{D}_{e}}{{\left( {1 - {{e}^{{ - a\left( {r - {{r}_{0}}} \right)}}}} \right)}^{2}},$Результаты расчета для пропускания электронов Т с помощью матрицы переноса – transfer matrix approach [20, 21] – представлены на рис. 2. Сравнительно близкое и далекое расположение потенциальных барьеров относительно друг друга определяется их собственной шириной. Параметры расчета: плотность валентных электронов ${{N}_{e}} = 40,$ параметр Вигнера–Зейтца ${{r}_{s}} = 2.1$ (он пропорционален ${1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 {N_{e}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}}} \right. \kern-0em} {N_{e}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}}$) эффективная масса электрона $~m_{e}^{{\text{*}}} = 1.4{{m}_{e}}$ = $0.708{\text{MeV}},$ ${\hbar \mathord{\left/ {\vphantom {\hbar \tau }} \right. \kern-0em} \tau } = {{10}^{{ - 3}}}{{E}_{F}}$ (τ – временной параметр), энергия Ферми ${{E}_{F}} = 6\,\,{\text{эВ}}.$
На рис. 2в, 2д приведены зависимости спектров пропускания от E/EF для цепочки нанокластеров (10 кластеров в 1D-модели Кронига–Пенни) [2].
Квантово-механическое туннелирование электронов может происходить как в самом локализованном нанокластере, так и из определенного нанокластера в соседние нанокластеры (делокализованная система). Резонансное туннелирование относится к туннелированию, в котором коэффициент прохождения электронов через неоднородную структуру достигает резкого пика при определенных энергиях электрона. Для электронов с энергией, приблизительно соответствующей уровню виртуальной резонансной энергии квантовой ямы, коэффициент пропускания близок к единице. Поэтому электрон с этой резонансной энергией может пересекать потенциальный барьер, не отражаясь. Это резонансное явление аналогично тому, что имеет место для света в оптическом резонаторе Фабри–Перо при соответствующих фазовых соотношениях.
В случае сильно неупорядоченной системы нанокластеров происходит подавление эффекта резонансного туннелирования. Однако, здесь оказывается возможным учет механизма прыжковой проводимости, который может рассматриваться также в рамках проявления эффектов туннелирования, но уже при влиянии изменения температуры – эффект термоактивации [12, 22] и/или из-за влияния локального поля – изменение высоты потенциального барьера [10].
ТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ЭЛЕКТРОНОВ В НАНОКЛАСТЕРНОЙ СИСТЕМЕ В ФОРМАТЕ ИНТЕГРАЛА ПО ТРАЕКТОРИЯМ
Не останавливаясь на деталях расчета, приведем только полученные нами конечные результаты для ряда зависимостей.
Амплитуда вероятности перехода частицы из одной точки в другую для распространения зарядовых частиц между двумя локализованными в пространстве состояниями с нормальными координатами (q', q'') в соответствующие моменты времени (t', t'') определяется оператором эволюции системы U в формализме пропагатора K [23, 24]:
где $Dq = \frac{1}{A}\prod\nolimits_{j = 1}^{n - 1} {\frac{1}{A}{{q}_{{\text{j}}}}\left( {{{t}_{j}}} \right)} $ – мера в континуальном интеграле, а Лагранжиан представляем в обычной квадратичной форме (координаты x, y и потенциала V):Для простоты рассмотрим вольт-амперную характеристику для квазиодномерной цепочки нанокластеров длиной L – одномерная траектория в формате модели Кронига–Пенни (рис. 2а). Тогда для электрического тока I, вызванного приложенным к системе нанокластеров напряжением U, получаем после интегрирования (по импульсам в сфере Ферми) для плотности тока (амплитуды прохождения электронов) следующее выражение [18]:
(5)
$I = - eA\int\limits_0^{{{p}_{F}}} {\frac{{\hbar {{k}_{z}}}}{{m{\text{*}}}}T\left( {{{k}_{z}}} \right)} \frac{{2\pi \left( {p_{{\text{F}}}^{2} - {{\hbar }^{2}}k_{z}^{2}} \right)}}{{{{{\left( {2\pi \hbar } \right)}}^{3}}}}\hbar d{{k}_{z}},$Результаты выполненного расчета по рассмотренной процедуре представлены на рис. 3.
Как только напряжение на микроконтактах соответствует энергии одного из резонансных состояний системы, туннельный ток увеличивается, практически в соответствии с законом Ома (область 1, рис. 3 – показана в мелком масштабе). При положительном смещении зарядов к правому контакту относительно левого, благодаря приложенному напряжению, уровень энергии Ферми начинает соответствовать резонансному уровню EF. Это приводит к значительному увеличению тока (область 2 на рис. 3). При большем значении смещения заряда ток перестает течь, когда уровень EF падает ниже края ширины зоны проводимости. Результатом является заметное снижение величины тока с увеличением напряжения, что соответствует возникновению области отрицательного дифференциального сопротивления и/или режиму со значительным подавлением тока (область 3 на рис. 3). При большем значении смещения зарядов ток снова увеличивается по мере того, как зарядовые частицы (электроны) приобретают достаточную кинетическую энергию для преодоления барьеров (область 4 на рис. 3).
Таким образом, осуществима реализация различных режимов в электрофизике подобных нанокластерных тонкопленочных систем.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Полученные результаты дают нам возможность рассмотреть новые физические принципы создания топологических функциональных элементов оптоэлектроники и фотоники в гибридной схеме (оптика + электрофизика) с помощью различных пространственных структур ансамбля нанокластеров в тонких пленках на твердой подложке при комнатной температуре, которые являются по сути несоразмерными структурами с регулируемыми лазерным излучением симметрийными свойствами [17]. Управляя их топологией, оказывается возможным резкое увеличение как электропроводимости, так и оптического отклика по сравнению с монолитными однородными образцами [9, 11, 12].
Принципиальная проблема здесь – сопоставление лазерно-индуцированных топологических параметров подобных структур с их функциональными физическими свойствами. В полном объеме эта задача вряд ли разрешима, но даже нахождение доминирующих тенденций представляет значительный интерес. В частности, здесь речь идет о новых механизмах образования связанных электронов (Куперовских пар), но не за счет стандартного фононного механизма (см., например, [2]), а из-за топологических особенностей (см. [11]). Развитие этих подходов – предмет наших дальнейших исследований. Принципиальным при этом является анализ возможности достижения сверхпроводящих состояний – благодаря оптимальному выбору соответствующего элементного состава для таких структур [13].
Работа выполнена при частичной финансовой поддержке проектом № ФЦПИР 1185/19 (соглашение № 075-15-2019-1838) с Минобрнауки.
Список литературы
Tambasco J.-L., Corrielli G., Chapman R.J. et al. // Sci. Adv. 2018. V. 4. № 9. Art. № EAAT3187.
Лифшиц Е.М., Питаевский Л.П. Статистическая физика. Часть 2. Теория состояния конденсата. M.: Физматлит, 2015. 440 с.
Жен П. Физика жидких кристаллов. М.: Мир, 1977. 400 с.
Downer M.C. // Int. J. Thermophys. 1993. V. 14. № 3. P. 361.
Аракелян С.М., Кучерик А.О., Прокошев В.Г. и др. Введение в фемтосекундную нанофотонику. Фундаментальные принципы и методы лазерной диагностики и управления наноструктурированными материалами. М.: Логос, 2015. 744 с.
Истратов А.В., Кучерик А.О. и др. Программный модуль расчета коэффициентов отражения, прохождения и поглощения в видимом диапазоне для тонких наноструктурированных пленок. Свид. гос. рег. прогр. ЭВМ. № 2016612072. 2016.
Истратов А.В., Кутровская С.В. и др. Программный модуль расчета Вольт-амперных характеристик тонких металлических наноструктурированных пленок. Свид. гос. рег. прогр. ЭВМ. № 2016663558. 2016.
Бухаров Д.Н., Истратов А.В. Моделирование процесса образования тонкой пленки. Свид. гос. рег. прогр. ЭВМ. № 2014660377. 2014.
Kavokin A., Kutrovskaya S., Kucherik A. et al. // Superlat. Microstruct. 2017. V. 109. P. 454.
Антипов А.А., Аракелян С.М., Емельянов В.И. и др. // Квант. электрон. 2011. V. 41. № 8. С. 735.
Аракелян С.М., Осипов А.В., Скрябин И.О. и др. // Изв. РАН. Сер. физ. 2017. Т. 81. № 12. С. 1604; Arakelian S.M., Osipov A.V., Scryabin I.O. et al. // Bull. Rus. Acad. Sci. Phys. 2017. V. 81. № 12. P. 1416.
Kucherik A.O., Kutrovskaya S.V., Osipov A.V. et al. // Sci. Rep. 2017. V. 7. № 1. P. 10284.
Zhang T., Jiang Y., Song Z. et al. // Nature. 2019. V. 566. P. 475.
Maddury S., Muhtar A., Ajay M.K. et al. // arXiv: 1808.07695v1. 2018.
Кресин В.З., Овчинников Ю.Н. // УФН. 2008. Т. 178. № 5. С. 449.
Ландау Л.Д., Лифшиц Э.М. Квантовая механика. Теоретическая физика. М.: Наука, 1986. 736 с.
Аракелян С.М., Худаберганов Т.А., Истратов А.В. и др. // Опт. и спектроск. 2019. Т. 127. № 1. С. 125; Arakelian S.M., Khudaberganov T.A., Istratov A.V. et al. // Opt. Spectrosс. 2019. V. 127. № 1. P. 121.
Демиховский В.Я., Вугальтер Г.А. Физика квантовых низкоразмерных структур. М.: Логос, 2000.
Dahl J.P., Springborg M. // J. Chem. Phys. 1988. V. 88. № 7. P. 4535.
Jirauschek C. // Quant. Electron. 2009. V. 45. P. 1059.
Walker J.S., Gathright J. // Math. Comp. Phys. 1992. V. 6. P. 393.
Kucherik A.O., Kutrovskaya S.V., Osipov A.V. et al. // Sci. Rep. 2019. V. 9. № 338. P. 1.
Фейнман Р., Хибс А. Квантовая механика и интегралы по траекториям. Нью-Йорк: McGraw – Hill Book Company, 1965. 384 с.
Sakurai J.J. Modern quantum mechanics. Cambridge: Cambridge Univ. Press, 1993.
Дополнительные материалы отсутствуют.
Инструменты
Известия РАН. Серия физическая