Известия РАН. Серия физическая, 2021, T. 85, № 2, стр. 302-304

Двухквантовые транзиент-голограммы на экситонных уровнях полупроводниковых квантовых точек

В. В. Самарцев 1*, Т. Г. Митрофанова 1, О. Х. Хасанов 2

1 Казанский физико-технический институт имени Е.К. Завойского – обособленное структурное подразделение Федерального государственного бюджетного учреждения науки “Федеральный исследовательский центр “Казанский научный центр Российской академии наук”
Казань, Россия

2 Государственное научно-производственное объединение “Научно-практический центр Национальной академии наук Беларуси по материаловедению”
Минск, Беларусь

* E-mail: dr_samartsev39@mail.ru

Поступила в редакцию 28.08.2020
После доработки 25.09.2020
Принята к публикации 28.10.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

Теоретически исследованы возможность и условия записи и считывания двухквантовых транзиент-голограмм на экситонных уровнях полупроводниковых квантовых точек типа CdSe/CdS/ZnS.

ВВЕДЕНИЕ

Полупроводниковые квантовые точки (ПКТ) находят все большее применение в квантовой оптике [1]. На авторов данной статьи наибольшее впечатление произвели работы экспериментальной группы из Института спектроскопии РАН (Москва, Троицк) с двухоболочечными ПКТ CdSe/CdS/ZnS (пр-во QD-Light, Россия) размером 3–7 нм [28]. Отметим, что эти квантовые точки были выращены методом коллоидного синтеза так, что излучающее ядро CdSe оказалось окружено двумя оболочками из CdS и ZnS, улучшающими фотостабильность и квантовый выход ПКТ, Согласно [9], при возбуждении таких ПКТ лазерным излучением на длине волны 580 нм, соответствующей максимуму экситонного поглощения, время необратимой релаксации при температуре 10 К составляет 0.75 пс. Недавние работы [1013] показывают, что для практических целей необходимо учитывать дисперсию ПКТ по размерам [10], а также концентрационные эффекты [11, 12] и влияние окружающей матрицы [13]. Кроме того, важно изучать механизмы быстропротекающих процессов в твердотельных нанокомпозитах [14, 15], в особенности, развивать теоретические подходы для описания эволюции экситонной когерентности [1618].

Квантовые точки типа CdSe/CdS/ZnS характеризуются дискретным набором энергетических состояний, подобно атомам, из-за чего их нередко называют “искусственными атомами”, а размеры таких ПКТ практически совпадают с размерами экситонов Ванье–Мотта [19] (см. также монографии [20, 21]). Поэтому нами было сделано предположение об экситонной природе наблюдавшихся в [69] когерентных явлений [17, 22]. Новизна данного теоретического рассмотрения состоит в том, что рабочими объектами являются экситоны, а не примесные центры (как в обзоре [23]). Кроме того, вслед за А.К. Ребане и его коллегами [24], мы считаем, что возбуждение ПКТ осуществляется в двухквантовом режиме двумя лазерными пучками пикосекундной длительности, один из которых – объектный (т.е. имеет неплоский волновой фронт), а другой – референтный. В этом режиме, при возбуждении ПКТ в области экситонного поглощения, лазер должен иметь длину волны 1160 нм. Для облегчения детектирования оптическая схема установки должна позволять каждому пучку иметь свой волновой вектор (${{\vec {k}}_{1}}$ и ${{\vec {k}}_{2}}$), чтобы обеспечить угол между ${{\vec {k}}_{1}}$ и ${{\vec {k}}_{2}},$ равный 60°. В этом случае реализуется режим формирования коррелированных транзиент-голограмм [25]. Таким образом, в данной статье речь идет об экситонной транзиент-голографии. Возбуждающие пучки формируют в области возбуждения ПКТ две “решетки” неравновесной экситонной поляризации, на которых рассеиваются во взаимно-противоположных направлениях сигналы свободной экситонной индукции, волновой фронт которых совпадает с волновым фронтом объектного пучка.

ЭКСИТОННАЯ ТРАНЗИЕНТ-ГОЛОГРАФИЯ НА ПКТ CdSe/CdS/ZnS

Двухквантовый режим возбуждения коррелированных сигналов свободной индукции (free induction decay – FID) рассмотрен в работе [26], а процесс формирования волнового фронта этих когерентных откликов изучен в [25]. Согласно [26] электрическое поле возбужденных в двухквантовом режиме коррелированных сигналов свободной индукции (FID) в приближении малых импульсных площадей может быть записано в виде:

(1)
$\begin{gathered} {{{\vec {E}}}_{{FID}}}\left( t \right) = E_{0}^{2}{{\hbar }^{{ - 1}}}{\Delta }tQ{{{\Phi }}_{{FID}}}{\text{t}}{{{\text{h}}}^{2}}\frac{{\hbar \omega }}{{2{{k}_{{\text{Б}}}}T}}f \times \\ \times \,\,\sum\limits_j^N {\left[ {{{e}^{{ - i\left( {{{{\vec {k}}}_{{FID}}} - {{{\vec {k}}}_{1}} + {{{\vec {k}}}_{2}}} \right){{{\vec {r}}}_{j}}}}} + {{e}^{{ - i\left( {{{{\vec {k}}}_{{FID}}} - {{{\vec {k}}}_{2}} + ~{{{\vec {k}}}_{1}}} \right){{{\vec {r}}}_{j}}}}}} \right]} , \\ \end{gathered} $
где ${{\vec {E}}_{0}}$ – амплитуда электрического поля, ${\Delta }t$ – длительность возбуждающих импульсов, Q – параметр двухквантового возбуждения, ${{{\Phi }}_{{FID}}}$ – форм-фактор формы FID, ω – частота возбуждения, ${{k}_{{\text{Б}}}}$ – параметр Больцмана, T – рабочая температура, $f \approx 1$ – параметр, регулирующий размерность, N – число участвующих экситонов.

При формировании двухквантовых коррелированных транзиент-голограмм (correlated transient holograms – CTH) один из возбуждающих пучков является объектным и имеет неплоский волновой фронт:

(2)
${{\vec {E}}_{1}}\left( {{{{\vec {r}}}_{j}},t} \right) = \sum\limits_{{\eta } = 1}^m {\vec {E}_{{{{0}_{{\eta }}}}}^{{\left( 1 \right)}}} \exp \left\{ {i\left[ {\omega t - {{{\vec {k}}}_{1}}{{{\vec {r}}}_{j}} - {{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right)} \right]} \right\}$
(где $\vec {E}_{{{{0}_{{\eta }}}}}^{{\left( 1 \right)}},$ $\omega $ и ${{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right)$ – амплитуда электрического поля, частота возбуждения и фаза объектной волны) и, согласно правил транзиент-голографии, его электрическое поле должно быть разложено в ряд Фурье по плоским волнам. Второй пучок – референтный, с плоским волновым фронтом

(3)
${{\vec {E}}_{2}}\left( {{{{\vec {r}}}_{j}},t} \right) = ~\vec {E}_{0}^{{\left( 2 \right)}}\exp \left\{ {i\left[ {\omega t - {{{\vec {k}}}_{2}}{{{\vec {r}}}_{j}} - {{\varphi }_{2}}\left( {\vec {r}} \right)} \right]} \right\},$

и не требует разложения. Здесь $\vec {E}_{0}^{{\left( 2 \right)}}$ – амплитуда электрического поля, ω – частота возбуждения, ${{\varphi }_{2}}\left( {\vec {r}} \right)$ – фаза референтной волны. Параметры ${{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right)$ и ${{\varphi }_{2}}\left( {\vec {r}} \right)$ определяют волновые фронты соответствующих пучков.

Согласно [25] электрическое поле двухквантовой коррелированной транзиент-голограммы имеет вид:

(4)
$\begin{gathered} {{{\vec {E}}}_{{CTH}}}\left( {\vec {r},t} \right) = {{{\vec {E}}}_{0}}\left( {\vec {r}} \right)\left\{ {\exp \left[ { - i\left( {{{{\vec {k}}}_{1}} - {{{\vec {k}}}_{2}} - {{{\vec {k}}}_{{CTH}}}} \right)\vec {r} - } \right.} \right. \\ - \,\,\left[ {\omega \left( {t - {\Delta }t} \right) - \left( {{{\varphi }_{{CTH}}}\left( {\vec {r}} \right) - {{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right) + {{\varphi }_{2}}\left( {\vec {r}} \right)} \right)} \right] + \\ + \,\,\exp \left[ { - i\left( {{{{\vec {k}}}_{2}} - {{{\vec {k}}}_{1}} - {{{\vec {k}}}_{{CTH}}}} \right)\vec {r} - \omega \left( {t - {\Delta }t} \right) - } \right. \\ \left. {\left. { - \,\,\left( {{{\varphi }_{{CTH}}}\left( {\vec {r}} \right) - {{\varphi }_{2}}\left( {\vec {r}} \right) + {{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right)} \right)} \right]} \right\}, \\ \end{gathered} $
где ${{\vec {E}}_{0}}\left( {\vec {r}} \right)$ = $E_{0}^{{\left( 1 \right)}}E_{0}^{{\left( 2 \right)}}{{\hbar }^{{ - 1}}}{\Delta }tQ{{{\Phi }}_{{CTH}}}$${\text{t}}{{{\text{h}}}^{2}}\frac{{\hbar \omega }}{{2{{k}_{{\text{Б}}}}T}}f{{e}^{{{{ - \left( {t - {\Delta }t} \right)} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - \left( {t - {\Delta }t} \right)} {{{T}_{2}}}}} \right. \kern-0em} {{{T}_{2}}}}}}},$ T2 – время фазовой релаксации. Видно, что коррелированные сигналы экситонной свободной индукции (EFID1 и EFID2) распространяются во взаимно противоположных направлениях:

(5)
${{\vec {k}}_{{EFID1}}} = {{\vec {k}}_{1}} - {{\vec {k}}_{2}}\,\,\,{\text{и}}\,\,\,{{\vec {k}}_{{EFID2}}} = {{\vec {k}}_{2}} - {{\vec {k}}_{1}}$

и имеют обращенные волновые фронты:

(6)
${{\varphi }_{{CTH1}}}\left( {\vec {r}} \right) = {{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right)\,\,\,{\text{и}}\,\,\,{{\varphi }_{{CTH2}}}\left( {\vec {r}} \right) = - {{\varphi }_{1}}\left( {\vec {r}} \right).$

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Таким образом, показана возможность записи и считывания двухквантовых экситонных транзиент-голограмм. Возникает вопрос о природе экситонов в ПКТ CdSe/CdS/ZnS, о которых идет речь в работах [69]. Если бы речь шла о свободных экситонах Ванье-Мотта, то время необратимой релаксации T2 составляло бы 5 фс [27]. В нашем случае T2 экситонов равно 1 пс, т.е. мы имеем дело с локализованными экситонами Ванье–Мотта. Поэтому и теория таких транзиент-голограмм на ансамбле экситонов такая же, что и у примесных центров [23] (см. также монографию [28]). Заметим, что лазерное возбуждение и считывание когерентных откликов с плоских пленочных образцов удобно вести с помощью призм полного внутреннего отражения [29].

Работа выполнена в рамках темы государственного задания Министерства науки и высшего образования Российской Федерации № AAAA-A18-118030690040-8.

Список литературы

  1. Bera D., Qian L., Tseng T.K., Holloway P.H. // Materials. 2010. V. 3. P. 2260.

  2. Магарян К.А., Михайлов М.А., Каримуллин К.Р. и др. // Изв. РАН. Сер. физ. 2014. Т. 78. № 12. С. 1629; Magaryan K.A., Mikhailov M.A., Karimullin K.R. et al. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2014. V. 78. No 12. P. 1336.

  3. Karimullin K.R., Mikhailov M.A., Georgieva M.G. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2018. V. 951. Art. No 012011.

  4. Магарян К.А., Каримуллин К.Р., Васильева И.А., Наумов А.В. // Опт. и спектроск. 2019. Т. 126. № 1. С. 50; Magaryan K.A., Karimullin K.R., Vasilieva I.A., Naumov A.V. // Opt. Spectrosс. 2019. V. 126. No 1. P. 41.

  5. Каримуллин К.Р., Князев М.В., Вайнер Ю.Г., Наумов А.В. // Опт. и спектроск. 2013. Т. 114. № 6. С. 943; Karimullin K.R., Knyazev M.V., Vainer Yu.G., Naumov A.V. // Opt. Spectrosс. 2013. V. 114. No 6. P. 859.

  6. Каримуллин К.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2017. Т. 81. № 12. С. 1581; Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2017. V. 81. No 12. P. 1386.

  7. Karimullin K.R., Knyazev M.V., Arzhanov A.I. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2017. V. 859. Art. No 012010.

  8. Аржанов А.И., Каримуллин К.Р., Наумов А.В. // Кр. сооб. по физ. ФИАН. 2018. Т. 45. № 3. С. 39; Arzhanov A.I., Karimullin K.R., Naumov A.V. // Bull. Lebedev Phys. Inst. 2018. V. 45. No 3. P. 91.

  9. Каримуллин К.Р., Аржанов А.И., Наумов А.В. // Изв. РАН. Сер. физ. 2018. Т. 82. № 11. С. 1620; Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Naumov A.V. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2018. V. 82. No 11. P. 1438.

  10. Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Eremchev I.Yu. et al. // Laser Phys. 2019. V. 29. No 12. Art. No 124009.

  11. Еськова А.Е., Аржанов А.И., Магарян К.А. и др. // Изв. РАН. Сер. физ. 2020. Т. 84. № 1. С. 48; Eskova A.E., Arzhanov A.I., Magaryan K.A. et al. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2020. V. 84. No 1. P. 40.

  12. Eskova A.E., Arzhanov A.I., Magaryan K.A. et al. // EPJ Web Conf. 2020. V. 220. Art. No 03014.

  13. Karimullin K.R., Arzhanov A.I., Es’kova A.E. et al. // J. Phys. Conf. Ser. 2020. V. 1461. Art. No 012114.

  14. Fedyanin V.V., Karimullin K.R. // Laser Phys. 2019. V. 29. No 12. Art. No 124008.

  15. Федянин В.В., Каримуллин К.Р. // Изв. РАН. Сер. физ. 2020. Т. 84. № 3. С. 361.

  16. Самарцев В.В., Митрофанова Т.Г., Хасанов О.Х. // Изв. РАН. Сер. физ. 2019. Т. 83. № 12. С. 1609. Samartsev V.V., Mitrofanova T.G., Khasanov O.K. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2019. V. 83. No 12. P. 1450.

  17. Самарцев В.В., Камалова Д.И., Митрофанова Т.Г. // Изв. РАН. Сер. физ. 2018. Т. 82. № 12. С. 1738; Samartsev V.V., Kamalova D.I., Mitrofanova T.G. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2018. V. 82. No 12. P. 1574.

  18. Самарцев В.В., Митрофанова Т.Г., Хасанов О.Х. // Изв. РАН. Сер. физ. 2020. Т. 84. № 12. С. 1729; Samartsev V.V., Mitrofanova T.G., Khasanov O.K. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. 2020. V. 84. No 12. P. 1469.

  19. Ikezawa M., Nairs S., Masumoto Y. et al. // J. Lumin. 2007. V. 122–123. P. 809.

  20. Новотный Л., Хехт Б. Основы нанооптики. Москва: Физматлит, 2009. 482 с.

  21. Осадько И.С. Флуктуирующая флуоресценция наночастиц. Москва: Физматлит, 2011. 315 с.

  22. Samartsev V.V., Mitrofanova T.G. // J. Phys. Conf. Ser. 2019. V. 1283. Art. No 012012.

  23. Nefediev L.A., Samartsev V.V. // Laser Phys. 1992. V. 2. P. 617.

  24. Rebane A.K., Drobizhev M., Karotki A. // J. Lumin. 2002. V. 98. P. 341.

  25. Samartsev V.V., Leontiev A.V., Mitrofanova T.G. // J. Phys. Conf. Ser. 2016. V. 714. Art. No 012014.

  26. Leontiev A.V., Lobkov V.S., Mitrofanova T.G. et al. // Laser Phys. Lett. 2012. V. 9. P. 654.

  27. Нолль Г., Зингер У., Шевель С.Г., Гебель Э.О. // Письма ЖЭТФ. 1990. Т. 51. № 6. С. 361; Noll G., Sienger W., Shevel S.G., Gobel E.O. // JETP Lett. 1990. V. 51. No 7. P. 409.

  28. Евсеев И.В., Рубцова Н.Н., Самарцев В.В. Когерентные переходные процессы в оптике. М.: Физматлит, 2009. 536 с.

  29. Власов Р.А., Гадомский О.Н., Гадомская И.В., Самарцев В.В. // ЖЭТФ. 1986. Т. 90. № 6. С. 1938; Vlasov R.A., Gadomskii O.N., Gadomskaya I.V., Smar-tsev V.V. // JETP. 1986. V. 63. No 6. P. 1134.

Дополнительные материалы отсутствуют.