Известия РАН. Серия физическая, 2023, T. 87, № 1, стр. 84-88

ВВЕДЕНИЕ

В современных технологиях широко применяются функциональные покрытия, многослойные системы и композитные структуры. В частности, в аэрокосмической отрасли для повышения эксплуатационных характеристик используются армированные ламинаты, в микроэлектронике миниатюризация изделий осуществляется за счет многослойных технологий. Функционирование этих устройств зависит не только от свойств материала слоев, но также от качества адгезии между ними. В этой связи существует очевидная потребность в неразрушающих методах контроля качества контакта, определения его межслоевой прочности [1, 2]. Одним из таких методов является акустическая визуализация высокого разрешения [3–7], которая уже достаточно давно применяется и развивается в качестве безопасного и информативного инструмента для изучения структуры и упругих свойств новых материалов [8], для неразрушающего контроля качества контакта на межслоевых границах [9]. Длина волны зондирующего ультразвука в современных системах визуализации варьируется в диапазоне от нескольких микрон (1 ГГц) до нескольких сотен микрон (25 МГц), что позволяет наблюдать и исследовать структуру толстых пленок и объемных покрытий (>10 мкм) [10]. В открытом доступе есть работы по изучению алмазоподобных [11] и полимерных покрытий микронной толщины [12]. Высокочастотный фокусированный звук как гигагерцового, так мегагерцового диапазона по необходимости применяется в микроэлектронике для контроля качества многослойных изделий, контактов и сварных соединений [13, 14]. Акустическая микроскопия медленно расширяет свой инструментарий [15–17], в том числе одним из самых интересных направлений является наблюдение биологических тканей in situ [18] и культур клеток на подложке [19]. Нужно отметить, что волновые процессы, возникающие в слое, неразрывно связаны со структурными особенностями материала, его упругими свойствами, геометрическими параметрами, а также с условиями на его границах. В этой связи формирование контраста в процессе акустической визуализации требует комплексного рассмотрения механизмов контраста и корректной интерпретации изображений.

В данной работе рассмотрен один из эффективных механизмов формирования акустического контраста, обусловленного многократным переотражением ультразвукового импульса в слое в условиях, близких к резонансным, при существенном различии акустических импедансов смежных сред на границах слоя. Показано, что при наличии таких условий обеспечивается возможность оценивать качество контакта в различных областях области соединения, обнаруживать и визуализировать отслоения в слоистых структурах, толщина слоев в которых даже меньше длины волны зондирующего звука.

ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ РАССМОТРЕНИЕ

В акустических системах визуализации высокого разрешения применяются высокочастотные импульсы фокусированного ультразвука (от 25 МГц и выше). Для послойной объемной визуализации применяются короткие импульсы – один-два периода колебаний на основной частоте, чтобы максимально эффективно разделять эхосигналы по времени задержки и, таким образом, отображать отдельные слои в объеме [7]. Фокусировка ультразвукового зондирующего пучка (половина апертурного угла) в таких системах, как правило, не превышает 15°. Такой подход обеспечивает существенную длину фокальной перетяжки и волновой фронт зондирующего излучения, близкий к плоскому внутри фокальной области [16, 20]. Узкая угловая апертура позволяет также свести к минимуму возможность возбуждения поверхностных упругих волн [21]. Таким образом, в условиях малой угловой апертуры в изотропном образце (слое) возбуждаются продольные упругие волны, которые распространяются вдоль нормали к поверхности.

Модель принимаемого акустической линзой сигнала может быть представлена в виде последовательности эквидистантно задержанных и ослабленных импульсных откликов измерительной системы р_n(t):

где A – приемопередаточная характеристика измерительной системы, ${{2d} \mathord{\left/ {\vphantom {{2d} {{{C}_{L}}}}} \right. \kern-0em} {{{C}_{L}}}}$ – время двойного прохождения волны через слой толщиной d со скоростью продольного звука ${{C}_{L}},$ h_n – амплитудный коэффициент, обусловленный последовательным переотражением зондирующего сигнала из слоя при его n-ом переотражении и равный: где T₁₂, T₂₁ – коэффициенты прохождения волны через верхнюю границу слоя, R₁₂ – амплитудный коэффициент отражения волны, падающей из иммерсии на переднюю границу слоя, R₂₁ и R₂₃ – коэффициенты отражения волн, падающих из слоя на верхнюю и нижнюю границы, соответственно, а индексы 1, 2, 3 относятся к иммерсионной среде (воде), слою и подложке, соответственно; α – коэффициент затухания в материале исследуемого слоя.

В том случае, когда $\alpha d \ll 1,$ т.е. потери за счет поглощения оказываются пренебрежимо малыми, а также для слоев, толщина которых сравнима с длиной волны зондирующего ультразвука, отношение амплитуд импульсов, возникающих при многократном последовательном отражении упругих волн в слое, спадает в соответствии с выражением (1) по экспоненциальному закону ${{{{\gamma }}}^{n}} = {{\left( {{{R}_{{21}}}{{R}_{{23}}}} \right)}^{n}}$ и в значительной степени определяется потерями ультразвуковой энергии на границах слоя. Такая ситуация особенно характерна для слоев с идеальной кристаллической структурой, как в рассматриваемом случае с высокориентированном графитом. Акустическое поглощение этого материала в ходе измерений его упругих свойств [22, 23] оказалось незначительным, что подтверждается при наблюдении эффектов фононной фокусировки методами акустической микроскопии [24, 25]. В этих экспериментах в широком диапазоне частот от 50–200 МГц и до 1 ГГц наблюдались эффекты множественной реверберации коротких зондирующих импульсов в пластинках толщиной до 10 мм. Амплитуда эхо сигналов уменьшалась по мере возрастания порядкового номера эхоимпульса в соответствии с расчетными данными для акустических потерь за счет переизлучения сигнала в иммерсионную жидкость.

При определенной толщине взаимодействие упругих волн в слое приводит к возникновению резонанса:

где m – целое число, $\lambda $ – длина волны упругой волны в слое, $f$ – частота упругих колебаний. В этом случае, при максимальном коэффициенте γ возникают условия для естественного усиления контраста на акустических изображениях.

Коэффициенты отражения R₂₁, R₂₃ выражаются через акустические импедансы смежных сред Z по известной формуле [26]:

Их величина критически зависит от наличия пустот на границе смежных слоев.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ НАБЛЮДЕНИЕ

Для экспериментального наблюдения эффектов реверберации упругих волн в тонком слое использовался образец графитовой пленки толщиной 40 мкм на оптически полированной стеклянной подложке (N-BK7, Laser Components GmbH). Высокоориентированный пиролитический графит (high-oriented pyrolytic graphite, HOPG) представляет собой высококачественный синтетический тип углерода, который уже более двух десятилетий успешно используется для изготовления различной дисперсионной рентгеновской оптики [27]. Пленка представляла собой мозаичный кристалл, который состоит из множества отдельных слабо разориентированых совершенных кристаллитов. Характеризация кристаллов HOPG выполнялась с помощью высокоточной рентгеновской дифракционной установки, дифрактометра (Huber Diffraktionstechnik GmbH&Co.), позволяющих обнаруживать возможные неоднородности и измерять соответствующие параметры кристалла, такие как пиковая и интегральная отражательная способность, мозаичный разброс и толщина [28]. Ось симметрии в графите была ориентирована вдоль толщины слоя. В этом направлении поверхность медленностей продольных объемных волн в графите имеет плоский участок [24]. Такая форма поверхности обратных скоростей приводит к тому, что все наклонные компоненты ультразвукового пучка, падающего из жидкости на поверхность пленки, в пределах угловой апертуры после преломления на верхней границе слоя распространяются в виде коллимированного пучка.

Для акустической визуализации высокого разрешения использовался метод импульсной акустической микроскопии [7]. В эксперименте применялся иммерсионный акустический объектив с номинальной частотой 200 МГц и апертурным углом 11°. В качестве иммерсии использовалась капля дистиллированной воды. С помощью акустического микроскопа, разработанного в ИБХФ РАН, были сформированы акустические изображения структуры образцов площадью 5 × 5 мм² и шагом сканирования 15 мкм (рис. 1). Для формирования изображений на различной глубине использовались электронные ворота, которые позволяют выделить часть эхосигнала с нужной временной задержкой и отображать его амплитуду внутри площади сканирования градациями серого цвета – чем более светлый тон, тем большая величина коэффициента отражения. Таким образом, акустическое изображение границ раздела образца представляет собой распределение коэффициента отражения и прохождения зондирующего звука внутри площади сканирования. На рис. 1а электронные ворота установлены в интервале времен задержки 6.07–6.09 мкс на первом максимуме сигнала, что соответствует поверхности графитовой пленки, структура которой выглядит довольно однородной. На двух других изображениях (рис. 1б и 1в) показана граница контакта пленки с подложкой. Электронные ворота в этом случае установлены на второй и третий максимумы эхосигнала, первое и второе отражение от границы раздела пленки с подложкой, которые находятся в интервалах 6.10–6.12 и 6.12–6.14 мкс, соответственно (цифры 3, 4 на рис 2в). Естественный контраст изображений отличается и, как это ни странно, становится ярче для импульса с меньшей амплитудой и большей задержкой (рис. 1в). Такой эффект наблюдает, потому что локальные области с коэффициентом отражения R₂₃ близким к 1 (контакт с воздухом) соседствуют с областями, где реверберация отсутствует (контакт со стеклом).

На рис. 2а приведена временная развертка эхо-сигналов вдоль поперечного сечения образца (В-скан). Вертикальная шкала изображения соответствует времени задержки импульсов, отраженных от границ графитового слоя. На изображении цифрами отмечены две типичные области, которые наблюдались при сканировании: 1 – локальная область с малым числом ревербераций в зоне идеальной адгезии пленки к подложке, 2 – область с наличием множественных переотражений, зона с высокой разницей в акустических импедансах пленки Z₂ и подложки Z₃, и соответствующая зоне потери контакта между ними. На рис. 2б и 2в показаны эхосигналы, характерные для этих локальных зон. Первое колебание в эхосигнале – отражение от передней поверхности слоя (импульс I), имеет максимальную амплитуду и время задержки 20 ± 2 нс, что соответствует пробегу волны “туда и обратно” по толщине графитового слоя; затем следуют множественные отражения от границы слоя со стеклянной подложкой (импульсы II, рис. 2в). Поскольку толщина слоя 40 мкм близка к длине волны в графите – 20 мкм для номинальной частоты излучателя 200 МГц, в случае потери адгезии мы наблюдаем не отдельные импульсы от границ слоя, а эффекты близкие к резонансным – длительную реверберацию (рис. 2в) с периодом колебаний определенным формулой (3). В эксперименте период реверберации получился 11 ± 2 нс. Точность определения этого времени задается частотой дискретизации (500 МГц). Кроме того, измерения проводились по точкам нулевой амплитуды, что обеспечивает высокую точность измерений. Затухание периодических осцилляций на А-сканах зависит от соотношения импедансов на обеих границах слоя, их величина падает в соответствии с выражением (2), что может быть использовано, например, для определения импеданса неизвестного слоя на известной подложке.

В эксперименте период ревербераций волн в графитовом слое (11 нс) соответствует распространению объемных упругих волн продольной поляризации перпендикулярно атомным плоскостям в графите со скоростью C_L = 4 км ⋅ с^–1 [24]. Акустический импеданс слоя при этом оказывается равен ${{Z}_{2}} = {{\rho }}{{C}_{L}} \approx 2.25 \cdot 4 = 9 \cdot {{10}^{6}}$ кг ⋅ м^–2 ⋅ с^–1. Считая, что импеданс воды равен ${{Z}_{1}} = 1.5 \cdot {{10}^{6}}$ кг ⋅ м^–2 ⋅ с^–1, а стеклянной подложки ${{Z}_{3}} = 15 \cdot {{10}^{6}}$ кг ⋅ м^–2 ⋅ с^–1 [26], получаем оценку коэффициента ослабления за счет многократного переотражения для случая контакта со стеклянной подложкой – γ = 0.2. В случае отсутствия контакта коэффициент отражения на границе с воздухом |R₂₃| = 1, тогда коэффициент ослабления оказывается равным γ = = 0.71. Полученное значение соответствует величине γ = 0.7, полученной экспериментальным путем из отношения амплитуд в соседних точках огибающей эхосигнала, оценивалось по пяти точкам все и варьировалось от 0.65 до 0.78.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Рассмотрен механизм усиления акустического контраста при формировании изображений контактных поверхностей слоев и покрытий методом импульсной акустической микроскопии. Показано, что наличие отслоений приводит к значительным реверберационным эффектам, которые усиливаются в условиях близких к геометрическому резонансу. Данное явление может использоваться для корректной интерпретации наблюдаемых изображений структуры покрытий и выявления областей потери адгезии, а также для оценки акустических импедансов слоев на подложке.