Известия РАН. Серия физическая, 2023, T. 87, № 6, стр. 855-860

ВВЕДЕНИЕ

Квантово-каскадные лазеры (ККЛ) среднего инфракрасного диапазона представляют особый интерес для систем детектирования химических элементов и различных газов [1–5]. Малые геометрические размеры позволяют интегрировать на одной подложке несколько кольцевых ККЛ и полые волноводы, что дает возможность изготавливать системы одновременного детектирования нескольких газов в смеси. Более того, малые размеры кольцевого резонатора ККЛ наряду с отсутствием зеркал позволяют реализовать непрерывный режим генерации при комнатной температуре с поверхностным выводом излучения [6]. При этом подбор периода дифракционной решетки второго порядка обеспечивает поверхностный вывод излучения по нормали к поверхности ККЛ [7, 8]. Использование двойного сдвига фазы в дифракционной решетке второго порядка позволяет получить сфокусированное излучение с максимумом интенсивности в центре дальнего поля [9–11].

В работе представлены результаты по изготовлению и исследованию характеристик поверхностно-излучающих ККЛ спектрального диапазона 7.5–8.0 мкм с кольцевым резонатором и выводом излучения через дифракционную решетку второго порядка с двойным сдвигом фазы. Для формирования дифракционной решетки с увеличенным коэффициентом связи, сформированной на всей поверхности кольцевого резонатора был использован метод травления сфокусированным ионным пучком (метод прямой ионной литографии), являющийся альтернативой методам реактивного ионного травления верхней обкладки волновода [6, 12–15] или селективного жидкостного травления слоя InGaAs с последующим заращиванием слоем InP [16].

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОБРАЗЦЫ И МЕТОДИКИ ИЗМЕРЕНИЙ

Гетероструктура ККЛ была выращена методом молекулярно-пучковой эпитаксии на подложке InP с кристаллографической ориентацией 100° ± ± 0.5° с уровнем легирования (1–3) ‧ 10¹⁷ см^–3. В отличие от ККЛ спектрального диапазона 4–6 мкм [17, 18] для длинноволновых ККЛ отсутствует проблема надбарьерного выброса носителей заряда за счет переходов из прямозонной Γ-долины в непрямозонные X и L долины квантовых ям [19]. Как результат, при построении активных областей ККЛ спектрального диапазона 7–8 мкм возможно применение гетеропары In_0.53Ga_0.47As/Al_0.48In_0.52As, согласованной по постоянной кристаллической решетки с материалом подложки [20]. Активная область включала 50 периодов, эпитаксия которых осуществлена на поверхности буферного слоя In_0.53Ga_0.47As толщиной 500 нм. Верхняя обкладка волновода была сформирована из слоя InP толщиной 3.9 мкм с уровнем легирования кремнием 1.0 ‧ 10¹⁷ см^–3. Слои In_0.53Ga_0.47As суммарной толщиной 120 нм использованы в качестве контактных слоев. Данная конструкция волновода обеспечила фактор оптического ограничения для основной моды (величина Γ-фактора) порядка 76%, согласно результатам численного расчета. При формировании кристаллов ККЛ была применена конструкция мезы с двойной канавкой [6, 12]. Ширина кольцевого резонатора вблизи поверхности составила 26 мкм. Монтаж кристалла ККЛ на медный теплоотвод проводился подложкой вниз при помощи индиевого припоя.

Проведен численный расчет коэффициента связи в дифракционной решетке для различной глубины вытравливания штрихов. Величина коэффициента связи $\kappa $ на длине связи $L,$ в теории связанных волн, определялась как “скачок” действительной части эффективного показателя преломления в вытравленной и в не вытравленной областях для случая штрихов дифракционной решетки без последующего заполнения их металлом [6]. На основе расчета значений эффективного показателя преломления ${{n}_{{eff}}}$ для данных двух областей проведена оценка коэффициента связи на основе выражения (1) для различной глубины травления:

где ${{\Delta }}{{n}_{{eff}}}$ – изменение действительной части эффективного показателя преломления, а ${{\lambda }_{B}}~$ – длина волны брэгговского резонанса.

Для реализации одночастотного режима генерации в кольцевых ККЛ типичные значения $k$ ~ 12–16 см^–1 и произведение $k$L ~ 1.4–1.6 [21, 22]. В ходе расчетов показано, что увеличение глубины травления до 2.8 мкм (с учетом толщины металлизации) позволяет реализовать величину $k$ ~ 12 см^–1 и $kL$ ~ 1.4 для исследованной длины резонатора. При расчете величины ${{n}_{{eff}}}$ учитывался профиль распределения электромагнитного поля поперек сформированного волновода (профиль распределения интенсивности основной моды). На рис. 1 представлен профиль показателя преломления (левая ось ординат), а также профиль распределения интенсивности основной моды (правая ось ординат) для невытравленной (рис. 1а) и вытравленной на глубину 2.8 мкм (рис. 1б) областей.

Перед формированием дифракционной решетки методом прямой литографии сфокусированным ионным пучком (СИП) был проведен анализ кольцевого лазера с помощью электронной и ионной микроскопии на предмет эллиптичности резонатора, а также измерен диаметр резонатора по средней окружности, который составил 374 мкм. Эллиптичности в резонаторе не обнаружено. Формирование дифракционной решетки проводилось в сверхвысоком вакууме с помощью сфокусированного ионного пучка ионов галлия с энергией 30 кэВ. Основные технологические параметры литографического процесса используемые при травлении решетки приведены в табл. 1. Требуемая глубина травления, с учетом толщины металлизации в 600 нм, была фиксирована на уровне 2800 ± 100 нм. Литографический рисунок состоял из прямоугольных штрихов размерами 1.183 × 16 мкм, расположенных по средней окружности кольцевого лазера радиусом 187 мкм. Скважность следования штрихов составила 50%. Дифракционная решетка имела сдвиг фазы на величину π при углах 90° и 270°. Травление штрихов дифракционной решетки проводилось с использованием литографической системы NanoMaker. Штрихи решетки, были представлены в литографической структуре в виде линий, обуславливающих траекторию движения ионного пучка при экспонировании поверхности. Диаметр отверстия на поверхности лазера, сформированного ионным пучком с рабочим током 2500 пА за время экспозиции 1 мкс составил ~600 нм. Травление на большую глубину (~3 мкм) обеспечивалось за счет многократного экспонирования. При достижении необходимой глубины травления ширина штриха решетки (на поверхности лазера) составляла необходимые ~1.2 мкм (без учета толщины металлизации). Боковое растравливание обусловлено вкладом ионов из “хвостов” пространственного распределения пучка. Благодаря представлению штрихов решетки в литографической структуре в виде линий, а не прямоугольников, время, затраченное на литографию дифракционной решетки по всей поверхности кольцевого резонатора, удалось сократить до ~1.5 ч против ~3 ч [23]. Изображение сканирующей электронной микроскопии (СЭМ-изображение) кристалла ККЛ (вид сверху) после формирования штрихов дифракционной решетки методом прямой ионной литографии представлено на рис. 2. Для снятия высокоразрешающих СЭМ-изображений кристалла ККЛ использован сканирующий электронный микроскоп Tescan MIRA-3.

Спектральные характеристики лазеров измерялись при температуре 77 K с помощью фурье-спектрометра Bruker Vertex 80v. Для регистрации сигнала в режиме пошагового сканирования был использован быстродействующий фотодиод HgCdTe, охлаждаемый до температуры кипения жидкого азота, с типичным временем фотоответа ~100 нс. Спектральное разрешение составило 0.5 см^–1. При исследовании спектральных характеристик лазеров и зависимости интегральной интенсивности излучения от уровня токовой накачки длительности импульсов токовой накачки составили 100 и 70 нс соответственно. Частота следования импульсов зафиксирована на уровне 15 кГц.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

На рис. 3 представлены измеренные вольт-амперные характеристики, а также зависимость интегральной интенсивности излучения P от уровня токовой накачки I. Пороговый ток I_th составил ~80 мА, что соответствует пороговой плотности тока j_th ~ 0.3 кА/см², пороговое напряжение U_th ~ ~ 12 В. Низкое значение порогового напряжения в пересчете на период (0.24 В) свидетельствует об отсутствии дополнительного вклада, обусловленного падением напряжения на контактах. Наличие области инжектора в периоде каскада приводит к дополнительному падению напряжения в каскаде. Эквивалент данной величины, выраженный в миллиэлектронвольтах (мэВ), называют дефектным напряжением (defect voltage) в западной литературе, т.к. это дополнительная энергия в сравнении энергией кванта, которая тратится на разогрев гетероструктуры [24]. Оценочное значение дефектного напряжения, определяемого как разница порогового напряжения, выраженного в мэВ, приведенного к одному периоду каскада и энергии кванта составило 78 мэВ, что соответствует расчетному значению энергии между нижним лазерным уровнем и верхним уровнем следующего каскада (77.4 мэВ).

Ранее для полукольцевых ККЛ аналогичного радиуса пороговый ток составил 170 мА (j_th ~ 1.4 кА/см²) [25]. Повышение уровня токовой накачки до 15I_th (см. рис. 3) не приводит к насыщению зависимости интегральной интенсивности излучения от уровня токовой накачки.

Проведена оценка величины полных потерь ${{{{\alpha }}}_{i}}$ в кольцевом лазере, определяемой как произведение пороговой плотности тока и величины дифференциального усиления, приведенного к величине фактора оптического перекрытия (произведения $g{{\Gamma }}$). Согласно [25], дифференциальное усиление описывается выражением (2):

где ${{\varepsilon }_{0}}$ – диэлектрическая постоянная в вакууме, e – заряд электрона, 2${{{{\gamma }}}_{{43}}}$ – ширина (FWHM) спектра спонтанного излучения, ${{L}_{{\text{p}}}}$ – толщина слоев одного периода каскада, $z_{{43}}^{{}}$ – матричный элемент взаимодействия, ${{{{\tau }}}_{4}}$ – время жизни на верхнем уровне, ${{{{\tau }}}_{3}}$ – время жизни на нижнем уровне, ${{{{\tau }}}_{{43}}}$ – отношение времен. С учетом того, что согласно результатам численных оценок ${{{{\tau }}}_{4}}$ = = 1.96 пс, ${{{{\tau }}}_{3}}$ = 0.28 пс, ${{{{\tau }}}_{{43}}}~$ = 4.94 пс, $z_{{43}}^{{}}$ = 2.43 нм, ${{n}_{{eff}}}$ = 3.215. С учетом этого величина дифференциального усиления $g$ ~ 59 см/кА. Тогда для расчетной величины Γ = 76% в исследуемой конструкции волновода ККЛ произведение $g{{\Gamma }}$ ~ 45 см/кА. На основе полученного значения $g{{\Gamma }}$ оценочное значение величины полных внутренних потерь ${{{{\alpha }}}_{i}}$ [26] в кольцевом лазере составило ~14 см^–1. Как результат, Q фактор, определяемый на основе выражения (4) [27] составил 1900:

Результаты измерения спектров лазерной генерации представлены на рис. 4. Вблизи порогового значения тока спектр представлен тремя линиями, расположенными вблизи длины волны ${{\lambda }}$ = 7.6 мкм (соответствует волновому числу $\nu $ = = 1316 см^–1, см. рис. 4). Данная длина волны излучения соответствует энергии кванта 163 мэВ, что хорошо соответствует расчетному значению энергии излучательных переходов при температуре 77 К для исследуемой конструкции активной области. Межмодовое расстояние соответствует случаю мод шепчущей галереи для кольцевого лазера с радиусом 187 мкм. Проведена оценка величины группового показателя преломления n_gr, который составил 3.36. Ранее для полукольцевых ККЛ аналогичного радиуса спектр лазерной генерации был представлен 10 модами шепчущей галереи вблизи порогового значения [26], а увеличение уровня токовой накачки до 1.0 А приводило к возникновению дополнительных азимутальных мод высшего порядка и существенному увеличению полной ширины спектра генерации (до 400 нм или 71 см^–1 [26]). В то же время, данного эффекта уширения спектра генерация, наблюдаемого в полукольцевых ККЛ, не наблюдалось в исследованных ККЛ, что обусловлено дополнительной селекцией мод, вызванной формированием дифракционной решетки на поверхности кольцевого резонатора (дополнительными селективными оптическими потерями). С ростом уровня токовой накачки наблюдается длинноволновый сдвиг положения оптических мод, что может быть обусловлено уменьшением разрыва зоны проводимости на гетерогранице наряду с эффектом Штарка [24]. С учетом величины коэффициента сдвига длины волны генерации лазера с температурой для аналогичной конструкции гетероструктуры (–0.09 см^–1/К [28]) проведена оценка величины разогрева лазера во время действия импульса накачки, которая составила порядка 10 К при уровне накачки в 1 А.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Представлены результаты по оптимизации технологических режимов изготовления дифракционной решетки методом прямой ионной литографии за счет изменения стратегии сканирования сфокусированным ионным пучком поверхности лазера при формировании штрихов решетки. Продемонстрирована поверхностная лазерная генерация вблизи 7.6 мкм в квантово-каскадных лазерах с кольцевым резонатором с увеличенным до 12 см^–1 коэффициентом связи дифракционной решетки и оптической моды. Несмотря на наблюдаемую селекцию мод шепчущей галереи, одночастотный режим генерации не достигнут, что может быть обусловлено недостаточной вертикальностью вытравленных штрихов дифракционной решетки и является предметом дальнейших исследований.

Исследование выполнено при финансовой поддержке Российского научного фонда (проект № 20-79-10285 – Е.С. Колодезный, А.В. Бабичев (Университет ИТМО) – эпитаксия гетероструктур, формирование кристаллов и исследование характеристик лазеров; проект № 21-12-00304 – В.П. Евтихиев (Университет ИТМО) – подбор режимов травления методом прямой ионной литографии), а также программы “Приоритет 2030” (Л.Я. Карачинский, И.И. Новиков (Университет ИТМО) – исследование образцов методом сканирующей электронной микроскопии).