Кинетика и катализ, 2022, T. 63, № 3, стр. 320-321

Чувствительная к видимому свету металлоорганическая структура Cu–MoF–NH2 – высоко эффективный фотокатализатор аэробного окисления бензилового спирта

Samira Abdel-Azim a, Delvin Aman bc*, Eric Van Steen d**, Howaida Abd El Salam e

a Process Development Department, Egyptian Petroleum Research Institute (EPRI)
11727 Nasr city, Cairo, Egypt

b Catalysis Laboratory, Refining Department, Egyptian Petroleum Research Institute (EPRI)
11727 Nasr city, Cairo, Egypt

c EPRI-Nanotechnology Center, Egyptian Petroleum Research Institute (EPRI)
11727 Nasr City, Cairo, Egypt

d Catalysis Institute, Department of Chemical Engineering, Univerity of Cape Town
Private Bag X37701 Rondebosch, South Africa

e Analysis and Evaluation Department, Egyptian Petroleum Research Institute (EPRI)
11727 Nasr City, Cairo, Egypt

* E-mail: delvin.aman@epri.sci.eg
** E-mail: eric.vansteen@uct.ac.za

Поступила в редакцию 05.08.2021
После доработки 12.12.2021
Принята к публикации 12.01.2022

Полный текст (PDF)

Аннотация

Настоящее исследование направлено на сравнение активности полупроводниковых фотокатализаторов на основе диоксида титана, Cu–MOF и Cu–MOF–NH2 (MOF = металлоорганическая структура) в фотокаталитическом окислении бензилового спирта в ацетонитриле при барботаже воздуха. Катализаторы охарактеризованы с помощью рентгеновской дифрактометрии, изотермы адсорбции–десорбции N2, ИК-спектроскопии с Фурье-преобразованием, рамановской спектроскопии и ПЭМ. Фотокаталитическая конверсия бензилового спирта достигает ~100% после облучения четырех приготовленных катализаторов ртутной лампой мощностью 125 Вт в течение 240 мин. Бензальдегид образуется с умеренной селективностью (после 60 мин реакции она составляет примерно 30, 37 и 45% на катализаторах на основе диоксида титана, Cu–MOF и Cu–MOF–NH2 соответственно). Предложен механизм образования электронно-дырочных пар на поверхности полупроводниковых наночастиц с последующей реакцией окисления. Начальная скорость окисления бензилового спирта равна 4.6 и 4.7 ммоль г–1 мин–1 для материалов на основе диоксида титана. Cu–MOF и Cu–MOF–NH2 показывают более высокую начальную скорость реакции 6.1 и 9.1 ммоль г–1 мин–1. Согласно предварительным исследованиям, декорирование линкера MOF амином (MOF–NH2) может улучшить сбор видимого света, разделение зарядов и транспорт электронов полученного катализатора, что приводит к повышению фотокаталитической активности. Настоящая работа предлагает некоторые идеи для разработки фотокатализаторов на основе MOF для органического синтеза.

Ключевые слова: бензиловый спирт, бензальдегид, бензилбензоат, фотокатализ, селективное окисление, Cu–MOF, Cu–MOF–NH2

Полная версия статьи опубликована в дополнительном выпуске “Kinetics and Catalysis” № 8-2021 г.

Дополнительные материалы отсутствуют.