1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Кинетика и катализ
  4. T. 64, № 6, 2023

Кинетика и катализ, 2023, T. 64, № 6, стр. 681-696

Влияние образования микрогетерогенных частиц сажи на газофазную конверсию метана в синтез-газ. Роль добавок Н2О и СО2

А. Р. Ахуньянов a, *, П. А. Власов a, b, В. Н. Смирнов a, А. В. Арутюнов a, Д. И. Михайлов a, В. С. Арутюнов a, c

a ФГБУН ФИЦ химической физики им. Н.Н. Семенова РАН
119991 Москва, ул. Косыгина, 4, Россия

b Национальный исследовательский ядерный университет “МИФИ”
115409 Москва, Каширское шоссе, 31, Россия

c ФИЦ проблем химической физики и медицинской химии РАН
142432 Черноголовка, проспект Акад. Семенова, 1, Россия

* E-mail: shocktube@yandex.ru

Поступила в редакцию 15.04.2023
После доработки 24.05.2023
Принята к публикации 15.06.2023

Аннотация

Методом кинетического моделирования исследовано влияние образования микрогетерогенных частиц сажи на газофазную конверсию в синтез-газ богатых смесей метана с кислородом в диапазоне температур от 1500 до 1800 К в условиях адиабатического реактора. Изучена также роль добавок СО2 и Н2О в этом процессе. Появление частиц сажи наблюдается в богатых смесях, начиная с коэффициента избытка топлива ϕ = 3.33. При относительно низких температурах ~1500 К образуется небольшое количество микрогетерогенных частиц сажи, которые не оказывают существенного воздействия на остальные компоненты реагирующей системы. Заметное влияние частиц сажи при этой температуре происходит при более высоком значении ϕ = 8.0. Наиболее ярко это проявляется на температурном профиле процесса, на котором при добавлении воды в реагирующую смесь наблюдаются два максимума на временах порядка 0.01 и 0.1 с. В случае смесей, содержащих СО2, второй максимум на профиле температуры почти не выражен. Сложный профиль температуры приводит к появлению второго максимума концентрации гидроксильных радикалов ОН на временах ~0.1 с. Добавки Н2О и СО2 позволяют в широких пределах изменять отношение Н2/СО в синтез-газе, что необходимо для синтеза различных продуктов. Поскольку содержащийся в реагирующей смеси СО2 в этих условиях реально вовлекается в химический процесс, его частичная рециркуляция из продуктов конверсии дает возможность снизить его эмиссию при получении синтез-газа.

Ключевые слова: метан, синтез-газ, СО2, Н2О, матричная конверсия, микрогетерогенные частицы сажи, кинетическое моделирование

Список литературы

  1. Арутюнов В.С., Голубева И.А., Елисеев О.Л., Жагфаров Ф.Г. Технология переработки углеводородных газов. Учебник для вузов. Москва: Юрайт. 2020. 723 с. ISBN 978-5-534-12398-2

  2. Арутюнов В.С. // Нефтехимия. 2022. Т. 62. № 4. С. 459. https://doi.org/10.1134/S0965544122040065

  3. Nikitin A., Ozersky A., Savchenko V., Sedov I., Shmelev V., Arutyunov V. // Chem. Eng. J. 2019. V. 377. Article 120883. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.01.162

  4. Алдошин С.М., Арутюнов В.С., Савченко В.И., Седов И.В., Никитин А.В., Фокин И.Г. // Химическая физика. 2021. Т. 40. № 5. С. 46. https://doi.org/10.31857/S0207401X21050034

  5. Savchenko V.I., Zimin Ya.S., Nikitin A.V., Sedov I.V., Arutyunov V.S. // J. CO2 Utilization. 2021. V. 47. 101490. https://doi.org/10.1016/j.jcou.2021.101490

  6. Savchenko V.I., Nikitin A.V., Zimin Ya.S., Ozerskii A.V., Sedov I.V., Arutyunov V.S. // Chem. Eng. Res. Des. 2021. V. 175. P. 250. https://doi.org/10.1016/j.cherd.2021.09.009

  7. Савченко В.И., Зимин Я.С., Бузилло Э., Никитин А.В., Седов И.В., Арутюнов В.С. // Нефтехимия. 2022. Т. 62. № 3. С. 375. https://doi.org/10.1134/S0965544122050048

  8. Агафонов Г.Л., Билера И.В., Власов П.А., Колбановский Ю.А., Смирнов В.Н., Тереза А.М. // Кинетика и катализ. 2015. Т. 56. № 1. С. 15. https://doi.org/10.7868/S0453881115010013

  9. Ахуньянов А.Р., Арутюнов А.В., Власов П.А., Смирнов В.Н., Арутюнов В.С. // Кинетика и катализ. 2023. Т. 64. № 2. С. 153. https://doi.org/10.31857/S0453881123020016

  10. Frenklach M. // Chem. Eng. Sci. 1985. V. 40. P. 1843.

  11. Frenklach M., Taki S., Matula R.A. // Combust. Flame. 1983. V. 49. P. 275.

  12. Appel J., Bockhorn H., Frenklach M. // Combust. Flame. 2000. V. 121. № 1–2. P. 122.

  13. Wang H., Frenklach M. // Combust. Flame. 1997. V. 110. № 1–2. P. 173.

  14. Frenklach M., Wang H. Detailed Mechanism and Modeling of Soot Particle Formation / Soot Formation in Combustion: Mechanisms and Models. Ed. H. Bockhorn, Springer Series in Chemical Physics, Berlin: Springer-Verlag, 1994. V. 59. P. 162.

  15. Richter H., Granata S., Green W.H., Howard J.B. // Proc. Combust. Inst. 2005. V. 30. № 1. P. 1397.

  16. Deuflhard P., Wulkow M. // Impact Comput. Sci. Eng. 1989. V. 1. P. 269.

  17. Wulkow M. // Macromol. Theory Simul. 1996. V. 5. P. 393.

  18. Wang H., You X., Joshi A.V., Davis S.G., Laskin A., Egolfopoulos F., Law C.K. USC Mech Version II. High temperature combustion reaction model of H2/CO/C1–C4 compounds. http://ignis.usc.edu/USC-MechII.htm

  19. Агафонов Г.Л., Билера И.В., Власов П.А., Жильцова И.В., Колбановский Ю.А., Смирнов В.Н., Тереза А.М. // Кинетика и катализ. 2016. Т. 57. № 5. С. 571.

  20. Skjøth-Rasmussen M.S., Glarborg P., Østberg M., Johannessen J.T., Livbjerg H., Jensen A.D., Christensen T.S. // Combust. Flame. 2004. V. 136. P. 91.

  21. Richter H., Granata S., Green W.H., Howard J.B. // P. Combust. Inst. 2005. V. 30. P. 1397.

  22. Frenklach M., Warnatz J. // Combust. Sci. Technol. 1987. V. 51. P. 265.

  23. Wang H., Dames E., Sirjean B., Sheen D.A., Tangko R., Violi A. A high-temperature chemical kinetic model of n-alkane (up to n-dodecane), cyclohexane, and methyl-, ethyl-, n-propyl and n-butyl-cyclohexane oxidation at high temperatures. JetSurF Version 2.0, 2010.http://web.stanford.edu/group/haiwanglab/JetSurF/JetSurF2.0/index.htm

  24. Correa C., Niemann H., Schramm B., Warnatz J. // P. Combust. Inst. 2000. V. 28. P. 1607.

  25. Hansen N., Klippenstein S.J., Westmoreland P.R., Kasper T., Kohse-Hoinghaus K., Wang J., Cool T.A. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2008. V. 10. P. 366.

  26. Agafonov G.L., Mikhailov D.I., Smirnov V.N., Tereza A.M., Vlasov P.A., Zhiltsova I.V. // Combust. Sci. Technol. 2016. V. 188. № 11–12. P. 1815. https://doi.org/10.1080/00102202.2016.1211861

  27. Vlasov P.A., Zhiltsova I.V., Smirnov V.N., Tereza A.M., Agafonov G.L., Mikhailov D.I. // Combust. Sci. Technol. 2018. V. 190. № 1. P. 57. https://doi.org/10.1080/00102202.2017.1374954

  28. Власов П.А., Ахуньянов А.Р., Смирнов В.Н. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. № 2. С. 160. https://doi.org/10.31857/S0453881122020149

  29. Agafonov G.L., Borisov A.A., Smirnov V.N., Troshin K.Ya., Vlasov P.A., Warnatz J. // Combust. Sci. Technol. 2008. V. 180. № 10. P. 1876. https://doi.org/10.1080/00102200802261423

  30. Agafonov G.L., Smirnov V.N., Vlasov P.A. // Combust. Sci. Technol. 2010. V. 182. № 11. P. 1645. https://doi.org/10.1080/00102202.2010.497331

  31. Agafonov G.L., Naydenova I., Vlasov P.A., Warnatz J. // P. Combust. Inst. 2007. V. 31. P. 575. https://doi.org/10.1016/j.proci.2006.07.191

  32. Naydenova I., Nullmeier M., Warnatz J., Vlasov P.A. // Combust. Sci. Technol. 2004. V. 176. P. 1667. https://doi.org/10.1080/00102200490487544

  33. Vlasov P.A., Agafonov G.L., Mikhailov D.I., Smirnov V.N., Tereza A.M., Zhiltsova I.V., Sychev A.E., Shchukin A.S., Khmelenin D.N., Streletskii A.N., Borunova A.B., Stovbun S.V. // Combust. Sci. Technol. 2019. V. 191. № 2. P. 243. https://doi.org/10.1080/00102202.2018.1451995

  34. Vlasov P.A., Warnatz J. // P. Combust. Inst. 2002. V. 29. P. 2335.

  35. Agafonov G.L., Smirnov V.N., Vlasov P.A. // P. Combust. Inst. 2011. V. 33. P. 625. https://doi.org/10.1016/j.proci.2010.07.089

  36. Власов П.А., Варнатц Ю. // Химическая физика. 2004. Т. 23. № 10. С. 42.

  37. Власов П.А., Варнатц Ю., Найденова И. // Химическая физика. 2004. Т. 23. № 11. С. 36.

  38. Власов П.А., Смирнов В.Н., Тереза А.М., Агафонов Г.Л., Колбановский Ю.А., Билера И.В., Михайлов Д.И., Жильцова И.В. // Химическая физика. 2016. Т. 35. № 12. С. 35. https://doi.org/10.7868/S0207401X16120165

  39. Агафонов Г.Л., Билера И.В., Власов П.А., Колбановский Ю.А., Смирнов В.Н., Тереза А.М. // Химическая физика. 2016. Т. 35. № 8. С. 21. https://doi.org/10.7868/S0207401X16080033

  40. Агафонов Г.Л., Власов П.А., Смирнов В.Н. // Кинетика и Катализ. 2011. Т. 52. № 3. С. 368.

  41. Agafonov G.L., Smirnov V.N., Vlasov P.A. // Combust. Sci. Technol. 2012. V. 184. № 10–11. P. 1838. https://doi.org/10.1080/00102202.2012.690644

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Кинетика и катализ

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал