Кинетика и катализ, 2023, T. 64, № 6, стр. 822-836

Применение метода малоуглового рентгеновского рассеяния для определения размеров наночастиц золота в катализаторах Au/С: преимущества перед другими методами

Ю. В. Ларичев ab*, Б. Л. Мороз b, П. А. Пыряев b, В. И. Бухтияров ab

a ФГБУН Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН
630090 Новосибирск, просп. Акад. Лаврентьева, 5, Россия

b ФГАОУ ВО Новосибирский национальный исследовательский государственный университет
630090 Новосибирск, ул. Пирогова, 1, Россия

* E-mail: ylarichev@gmail.com

Поступила в редакцию 24.03.2023
После доработки 27.04.2023
Принята к публикации 27.04.2023

Аннотация

На примере анализа дисперсности золота в катализаторах Au/C рассмотрены преимущества применения метода МУРР с маскированием пор носителя фторуглеродным соединением − контрастером − для определения размеров нанесенных частиц металла перед методами ПЭМ и РФА, которые обычно используют в подобных целях. Из экспериментальных данных МУРР получены распределения частиц Au0 по размерам в широком размерном диапазоне (1–50 нм) с полным учетом всех имеющихся в исследуемых образцах размерных фракций частиц, определены величины массовой доли “рентгеноаморфных” частиц Au0 с размерами ≤4 нм (WМУРР) в этих образцах. Установлено, что окислительная обработка носителя перед нанесением комплексов-предшественников металлического золота оказывает существенное влияние на характер распределения частиц Au0 по размерам в конечном катализаторе. Сопоставление результатов измерения скорости окисления СО избытком влажного воздуха при 40°C на катализаторах Au/C с найденными для этих катализаторов величинами WМУРР показало, что каталитическая активность возрастает экспоненциально по мере увеличения WМУРР. Высокую активность в окислении СО продемонстрировали катализаторы с WМУРР ≥ 80%.

Ключевые слова: наночастицы золота, МУРР, ПЭМ, РФА, окисление СО, углерод

Список литературы

  1. Haruta M. // Catal. Today. 1997. V. 36. P. 153.

  2. Bond G.C., Louis C., Thompson D.T. Catalysis by Gold. London: Imperial College Press, 2006. 366 p.

  3. Кустов Л.М. // Изв. АН. Сер. хим. 2013. № 4. С. 870.

  4. Heterogeneous Gold Catalysts and Catalysis. Ed. Z. Ma, S. Dai. Cambridge (UK): Royal Society of Chemistry, 2014.

  5. Haruta M., Tsubota S., Kobayashi T., Kageyama H., Genet M.J., Delmon B. // J. Catal. 1993. V. 144. P. 175.

  6. Zanella R., Giorgio S., Shin C.-H., Henry C.R., Louis C. // J. Catal. 2004. V. 222. P. 357.

  7. Chen M.S., Goodman D.W. // Catal. Today. 2006. V. 111. P. 22.

  8. Kung M.C., Davis R.J., Kung H.H. // J. Phys. Chem. C. 2007. V. 111. P. 11767.

  9. Hvolbaek B., Janassens T.V.W., Clausen B.S., Falsig H., Christensen C.H., Norskov J.K. // Nanotoday. 2007. V. 2. P. 14.

  10. Mohr C., Hofmeister H., Claus P. // J. Catal. 2003. V. 213. P. 86.

  11. Hartfelder U., Kartusch C., Makosch M., Rovezzi M., Sa J., van Bokhoven J.A. // Catal. Sci. Technol. 2013. V. 3. P. 454.

  12. Смирнов В.В., Николаев С.А., Муравьева Г.П., Тюрина Л.А., Васильков А.Ю. // Кинетика и катализ. 2007. Т. 48. С. 1.

  13. Della Pina C., Falletta E., Rossi M., Sacco A. // J. Catal. 2009. V. 263. P. 92.

  14. Delidovich I.V., Moroz B.L., Taran O.P., Gromov N.V., Pyrjaev P.A., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Parmon V.N. // Chem. Eng. J. 2013. V. 223. P. 921.

  15. Bianchi C., Porta F., Prati L., Rossi M. // Top. Catal. 2000. V. 13. P. 231.

  16. Li R., Yan X., Zhu X., Shou D., Zhou X., Dai Y., Yang Y. // Catal. Today. 2017. V. 298. P. 269.

  17. Qi C., Akita T., Okumura M., Haruta M. // Appl. Catal. A: Gen. 2004. V. 263. P. 19.

  18. Dimitratos N., Lopes-Sancez J.A., Lennon D., Porta F., Prati L., Villa A. // Catal. Lett. 2006. V. 108. P. 147.

  19. Ona J.P., Latonen R.-M., Kumar N., Peurla M., Angervo I., Grenman H. // Electrochim. Acta. 2022. V. 426. № 140754.

  20. Bond G.C. // Molecules. 2012. V. 17. P. 1716.

  21. Moroz B.L., Pyrjaev P.A., Zaikovskii V.I., Bukhtiyarov V.I. // Catal. Today. 2009. V. 144. P. 292.

  22. Riello P., Canton P., Benedetti A. // Langmuir. 1998. V. 14. P. 6617.

  23. Пыряев П.А., Мороз Б.Л., Зюзин Д.А., Герасимов Е.А., Нартова А.В., Бухтияров В.И. // Кинетика и катализ. 2010. Т. 51. С. 914.

  24. Bulushev D.A., Kiwi Minsker L., Yuranov I., Suvorova E.I., Buffat P.A., Renken A. // J. Catal. 2002. V. 210. P. 149.

  25. Della Pina C., Falletta E., Rossi M. // Chem. Soc. Rev. 2012. V. 41. P. 350.

  26. Villa A., Dimitratos N., Chan-Thaw C.E., Hammond C., Prati L., Hutchings G.H. // Acc. Chem. Res. 2015. V. 48. P. 1403.

  27. Donoeva B., Masoud N., de Jongh P.E. // ACS Catal. 2017. V. 7. P. 4581.

  28. Pyrjaev P.A., Yuschenko D.Y., Moroz B.L., Pai Z.P., Bukhtiyarov V.I. // ChemistrySelect. 2019. V. 4. P. 10576.

  29. Ruvinsky P.S., Pronkin S.N., Zaikovskii V.I., Bernhardt P., Savinova E.R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2008. V. 10. P. 6665.

  30. Simonov A.N., Pyrjaev P.A., Moroz B.L., Bukhtiyarov V.I., Parmon V.N. // Electrocatalysis. 2012. V. 3. P. 119.

  31. Prati L., Martra G. // Gold Bull. 1999. V. 32. P. 96.

  32. Feigin L.A., Svergun D.I. Structure Analysis by Small-Angle X-Ray and Neutron Scattering. New York: Plenum Press, 1987.

  33. Sharma P., Darabdhara G., Reddy T.M., Borah A., Bezboruah P., Gogoi P., Hussain N., Sengupta P., Das M.R. // Catal. Commun. 2013. V. 40. P. 139.

  34. Padayachee D., Golovko V., Ingham B., Marshall A.T. // Electrochim. Acta. 2014. V. 120. P. 398.

  35. Simenyuk G.Yu., Zakharov Yu.A., Pavelko N.V., Dodonov V.G., Pugachev V.M., Puzynin A.V., Manina T.S., Barnakov Ch.N., Ismagilov Z.R. // Catal. Today. 2015. V. 249. P. 220.

  36. Benedetti A., Polizzi S., Riello P., Pinna F., Goerigk G. // J. Catal. 1998. V. 171. P. 345.

  37. Benedetti A., Bertoldo L., Canton P., Goerigk G., Pinna F., Riello P., Polizzi S. // Catal. Today. 1999. V. 49. P. 485.

  38. Gann E.L. // J. Phys. Chem. 1958. V. 62. P. 928.

  39. Whyte T.E., Kirklin P.W., Gould R.W., Heinemann H. // J. Catal. 1972. V. 25. P. 407.

  40. Larichev Yu.V., Tuzikov F.V. // J. Appl. Crystallogr. 2013. V. 46. P. 752.

  41. Salnikova K.E., Matveeva V.G., Larichev Yu.V., Bykov A.V., Demidenko G.N., Shkileva I.P., Sulman M.G. // Catal. Today. 2019. V. 329. P. 142.

  42. Salnikova K.E., Larichev Yu.V., Sulman E.M., Bykov A.V., Sidorov A.I., Demidenko G.N., Sulman M.G., Bronstein L.M., Matveeva V.G. // ChemPlusChem. 2020. V. 85. P. 1697.

  43. Taratayko A., Larichev Yu., Zaikovskii V., Mikheeva N., Mamontov G. // Catal. Today. 2021. V. 375. P. 576.

  44. Mason W.R., Grey H.B. // J. Am. Chem. Soc. 1968. V. 90. P. 5721.

  45. Skibsted L.H., Bjerrum J. // Acta Chem. Scand. 1974. V. A28. P. 740.

  46. Plaksin G.V., Baklanova O.N., Lavrenov A.V., Likholobov V.A. // Solid Fuel Chem. 2014. V. 48. P. 349.

  47. Симонов П.А. Катализаторы Pd/C: изучение физико-химических процессов формирования активного компонента из H2PdCl4. Дисс. … канд. хим. наук. Новосибирск: Ин-т катализа СО РАН. 2000. 159 с.

  48. Aguilar C., Garcia R., Soto-Garrido G., Arriagada R. // Appl. Catal. B: Environ. 2003. V. 46. P. 229.

  49. Karnaukhov A.P., Fenelonov V.B., Gavrilov V.Yu. // Pure Appl. Chem. 1989. V. 61. P. 1913.

  50. Konarev P.V., Petoukhov M.V., Volkov V.V., Svergun D.I. // J. Appl. Crystallogr. 2006. V. 39. P. 277.

  51. Полуянов С.А., Тузиков Ф.В., Ларичев Ю.В., Цыбуля С.В. // Журн. структ. хим. 2016. Т. 57. С. 809.

  52. Simonov A.N., Pyrjaev P.A., Simonov P.A., Moroz B.L., Cherepanova S.V., Zyuzin D.A., Bukhtiyarov V.I., Parmon V.N. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2012. V. 353–354. P. 204.

  53. Simonov P.A., Romanenko A.V., Prosvirin I.P., Kryukova G.N., Chuvilin A.L., Bogdanov S.V., Moroz E.M., Likholobov V.A. // Stud. Surf. Sci. Catal. 1998. V. 118. P. 15.

  54. Bulushev D.A., Yuranov I., Suvorova E.I., Buffat P.A., Kiwi Minsker L. // J. Cat. 2004. V. 224. P. 8.

  55. Андерсон Дж. Структура металлических катализаторов. М.: Мир, 1978. 482 с.

  56. Бухтияров В.И., Мороз Б.Л., Бекк И.Э., Просвирин И.П. // Катализ в промышленности. 2008. Спецвыпуск: Нанотехнологии в катализе − перспектива прорывных инноваций XXI века. С. 44.

  57. Auer P.A., Freund A., Pietsch J., Tacke T. // Appl. Catal. A: Gen. 1998. V. 173. P. 259.

  58. Тарасенко Ю.А., Болдырева Н.А., Герасимюк И.П., Лапко В.Ф., Яцимирский В.К. // Катализ и нефтехимия. 2003. № 11. С. 51.

Дополнительные материалы отсутствуют.