Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2019, № 4, стр. 74-78

Моделирование рассеяния частиц на аморфных и поликристаллических мишенях

Д. С. Мелузова^1, *, П. Ю. Бабенко¹, А. П. Шергин¹, А. Н. Зиновьев¹

¹ Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН
194021 Санкт-Петербург, Россия

Поступила в редакцию 02.07.2018
После доработки 30.07.2018
Принята к публикации 28.07.2018

DOI: 10.1134/S0207352819040127

Аннотация

Описывается методика моделирования рассеяния атомных частиц на поверхности аморфных и кристаллических мишеней в приближении бинарных соударений. Анализируется влияние тепловых колебаний, выбора потенциала, учета неупругих потерь энергии на примере моделирования рассеяния атомов водорода на поверхности вольфрама. Сопоставляются коэффициенты отражения от кристаллической, поликристаллической и аморфной мишеней.

Ключевые слова: рассеяние, поверхность, коэффициент отражения, приближение парных столкновений, численное моделирование, вольфрам.

ВВЕДЕНИЕ

Моделирование рассеяния частиц на поверхности является важным инструментом для проверки моделей взаимодействия частиц с твердым телом, развития диагностики поверхности, модификации материалов с использованием ионной имплантации. Расчет отражения частиц от поверхности также важен для моделирования воздействия солнечного ветра на космические аппараты и процессов взаимодействия плазма–стенка в токамаке-реакторе.

Метод приближения парных соударений для ускорения счета был предложен в [1]. Значительный вклад в развитие моделирования рассеяния частиц на поверхности внесли отечественные авторы [2–4]. Наиболее подробно различные методики моделирования поверхности описаны в монографии [5].

Широко используется популярный код SRIM [6], который основывается на использовании так называемого универсального потенциала. К недостаткам кода можно отнести отсутствие возможности расчета рассеяния на кристаллических и поликристаллических мишенях, а также отсутствие возможности свободно менять рассеивающий потенциал и модель, учитывать неупругие потери энергии при торможении на электронах. Для моделирования расчета на кристаллической мишени следует отметить программу MARLOWE [7], которая имеется в свободном доступе. Был сделан ряд попыток создать программы для поликристаллической мишени, которые до сих пор не получили широкого распространения [8–10]. Настоящая работа мотивирована необходимостью создать код, который свободен от перечисленных недостатков.

МЕТОДИКА РАСЧЕТА

В приближении бинарных соударений рассеяние атомных частиц в твердом теле рассматривается как последовательность парных соударений с атомами твердого тела. Траектория движения частицы заменяется асимптотами траектории. При энергии соударения ниже 50 эВ применимость приближения нарушается.

Выбор прицельных параметров производится путем сканирования по площадке на поверхности твердого тела со сторонами длиной 2d (d – постоянная решетки). При моделировании рассеяния на кристалле расположение атомов в пространстве задается кристаллической решеткой, поверхность – выбранной гранью кристалла. При моделировании рассеяния на поликристаллической поверхности ориентация поверхностной грани кристалла задается случайным образом. Размеры кристаллита являются параметром задачи. Поверхность становится шероховатой с величиной неровности порядка постоянной решетки d. При моделировании рассеяния на аморфной мишени учитывается ближний порядок. Расстояние между атомами определяется из плотности мишени. Задается плотно упакованный кластер атомов, случайно ориентированный в пространстве. Поверхность определяется как случайный срез данного кластера.

Угол рассеяния атомной частицы определяется известным выражением:

(1)

$\theta = \pi - 2p\int\limits_{{{r}_{0}}}^\infty {\frac{{{{dr} \mathord{\left/ {\vphantom {{dr} {{{r}^{2}}}}} \right. \kern-0em} {{{r}^{2}}}}}}{{\sqrt {1 - \frac{{U(r)}}{E} - \frac{{{{p}^{2}}}}{{{{r}^{2}}}}} }}} ,$

где r – расстояние между частицами, U(r) – потенциал взаимодействия, p – прицельный параметр, E – энергия налетающей частицы, r₀ – расстояние наибольшего сближения, корень уравнения U_eff = U(r₀) + Ep²/r₀² = E. При расчете на поиск корня r₀ тратится значительное время. Можно воспользоваться тем, что потенциал близок к зависимости U(r) = A/r². Тогда последующую итерацию r₀(n + 1) можно искать по формуле:

(2)

${{r}_{0}}(n + 1) = \frac{{{{r}_{0}}(n)}}{{{{{\left( {\frac{{U({{r}_{0}})}}{E} + \frac{{{{p}^{2}}}}{{r_{0}^{2}}}} \right)}}^{{0.5}}}}},$

что значительно ускоряет поиск значения r₀. Данный алгоритм применим при U_eff > 5 эВ. Замена r = r₀/cos x устраняет особенность в знаменателе подынтегрального выражения, и формула (1) преобразуется к виду:

(3)

$\theta = \pi - 2\int\limits_0^{{{\pi } \mathord{\left/ {\vphantom {{\pi } 2}} \right. \kern-0em} 2}} {\frac{{\frac{p}{{{{r}_{0}}}}{\text{sin}}\,x\,dx}}{{\sqrt {{{1 - U(x)} \mathord{\left/ {\vphantom {{1 - U(x)} E}} \right. \kern-0em} E} - {{p}^{2}}{{{\left( {\frac{{{\text{cos}}\,x}}{{{{r}_{0}}}}} \right)}}^{2}}} }}} .$

Проводится численное интегрирование с использованием разложения по полиномам Гаусса с количеством узлов до 20 и точностью 10^–8% от значения интеграла.

Далее выбирается следующий рассеивающий атом исходя из критерия минимума прицельного параметра и ограничения сферы, в которой происходит поиск, расстоянием, меньшим, чем d. При рассеянии над поверхностью учитывается отсутствие атомов в верхней полусфере. Энергия атома после соударения рассчитывается по известным формулам, полученным из законов сохранения энергии и импульса. Координата частицы после соударения пересчитывается по формулам [1]. Счет заканчивается, если атом потерял более 98% энергии или отлетел от поверхности на расстояние больше 3d. Число обрабатываемых траекторий для получения достаточной статистики достигало 4 × 10⁶. Имеется возможность построения карты поверхности для анализа области, приводящей к отражению частиц от поверхности. Также фиксируется слой, до которого дошла частица.

ВЫБОР ПОТЕНЦИАЛА

В отличие от известного кода SRIM методика позволяет производить вычисления для потенциалов любого типа. В [11] проводили сравнение различных теоретических моделей потенциалов с экспериментальными данными. Для потенциала, наилучшим образом описывающего эксперимент, была предложена функциональная форма:

(4)

$U(R) = \frac{{{{Z}_{1}}{{Z}_{2}}{{a}_{f}}}}{x}{\text{exp}}\left\{ {\frac{{ - 1.575x}}{{1 + 0.719{{x}^{{0.5}}} - 0.010x}}} \right\},$

где Z₁ и Z₂ – заряды ядер сталкивающихся атомных частиц, R – межъядерное расстояние, x = = R/a_f, ${{a}_{f}} = {{0.{\text{8853}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{0.{\text{8853}}} {{{{\left( {Z_{1}^{{{2 \mathord{\left/ {\vphantom {2 3}} \right. \kern-0em} 3}}} + Z_{{\text{2}}}^{{{2 \mathord{\left/ {\vphantom {2 3}} \right. \kern-0em} 3}}}} \right)}}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{{\left( {Z_{1}^{{{2 \mathord{\left/ {\vphantom {2 3}} \right. \kern-0em} 3}}} + Z_{{\text{2}}}^{{{2 \mathord{\left/ {\vphantom {2 3}} \right. \kern-0em} 3}}}} \right)}}^{{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. \kern-0em} 2}}}}}}$ – длина экранирования Фирсова. Использованы атомные единицы.

Позднее в [12] было показано, что имеющиеся экспериментальные данные хорошо описываются расчетами в рамках приближения функционала плотности с использованием пакета программ DMol с расширенным набором хартри-фоковских волновых функций. В случаях, когда имеются расчеты по данной модели, рекомендуется использовать их, а в остальных случаях использовать формулу (4).

На рис. 1 представлены коэффициенты отражения R_N в системе D–W для двух различных потенциалов [11]. Различие в результатах невелико, что объясняется близостью потенциалов, предложенных в работах Зиновьева [11] и Зиновьева–Нордлунда [12].

Рис. 1.

Зависимость рассчитанных коэффициентов отражения R_N от угла скольжения α для системы D–W для двух потенциалов: Зиновьева [11] (1) и Зиновьева–Нордлунда [12] (2). Энергия соударения 1 кэВ.

НЕУПРУГИЕ ПОТЕРИ

При энергии соударения менее 10 кэВ важно учитывать неупругие потери энергии. На рис. 2 приведены значения неупругих потерь в случае рассеяния изотопов водорода на вольфраме, углероде и бериллии. Они хорошо описываются зависимостью от энергии соударения:

(5)

$\frac{{dE}}{{dx}} = A{{{{(E} \mathord{\left/ {\vphantom {{(E} {M)}}} \right. \kern-0em} {M)}}}^{n}}(1 + B{E \mathord{\left/ {\vphantom {E M}} \right. \kern-0em} M}).$

Рис. 2.

Зависимость тормозных способностей от энергии при рассеянии изотопов водорода на вольфраме (1), углероде (2) и бериллии (3).

Параметры аппроксимации для указанных выше систем приведены в табл. 1. При использовании формулы (5) начальная энергия E выражена в кэВ, а dE/dx – в эВ/Å, M – масса изотопа водорода в а.е.м.

На рис. 3 представлены коэффициенты отражения с учетом и без учета неупругих потерь энергии для системы D–W. В рассматриваемом случае доминируют потери энергии, связанные с торможением на ядрах. С ростом энергии налетающей частицы роль торможения на электронах сильно возрастает.

Рис. 3.

Зависимость коэффициентов отражения от угла скольжения с учетом (1) и без учета (2) неупругих потерь энергии.

ТЕПЛОВЫЕ КОЛЕБАНИЯ

При сканировании в заданном диапазоне прицельных параметров в начале каждого расчета смещения атомов (координаты), обусловленные тепловыми колебаниями, задаются случайным образом для каждого атома решетки. Смещения s_x,_y,_z подчиняются распределению Гаусса и находятся из равномерно распределенных случайных величин p_1–4 следующим образом:

(6)

$\begin{gathered} {{s}_{x}} = \sigma \sqrt { - 2\ln {{p}_{1}}} \cos (2\pi {{p}_{2}}), \hfill \\ {{s}_{y}} = \sigma \sqrt { - 2\ln {{p}_{1}}} \sin (2\pi {{p}_{2}}), \hfill \\ {{s}_{z}} = \sigma \sqrt { - 2\ln {{p}_{3}}} \sin (2\pi {{p}_{4}}), \hfill \\ \end{gathered} $

где σ – амплитуда тепловых колебаний атомов мишени. На рис. 4 приведены результаты расчета коэффициентов отражения для столкновений D–W при отсутствии (σ = 0) и с учетом тепловых колебаний. Для вольфрама использовано значение амплитуды σ = 0.05 Å. Учет тепловых колебаний важен при расчете угловых зависимостей при рассеянии атомов поверхностью [13, 14].

Рис. 4.

Зависимость коэффициентов отражения от угла скольжения с учетом (1) и без учета (2) тепловых колебаний атомов мишени.

Таблица 1.

Параметры аппроксимации тормозной способности dE/dx для различных систем

Система	A	n	B
H–Be	2.78	0.50	–0.0072
H–C	3.15	0.50	–0.0071
H–W	2.86	0.48	0.0067

СОПОСТАВЛЕНИЕ ДАННЫХ РАСЧЕТОВ ДЛЯ РАЗЛИЧНЫХ МИШЕНЕЙ ИЗ W

На рис. 5 представлено сравнение данных расчетов для кристаллического и аморфного вольфрама. Приведены также данные измерений для поликристаллического вольфрама [15]. Выбрана начальная энергия E = 400 эВ, типичная для частиц в пристеночной области больших токамаков. Данные для кристаллической и аморфной мишеней существенно различаются (рис. 5). До углов падения α = 20° в случае кристаллической мишени имеет место коэффициент отражения, близкий к единице. В [16] было показано, что зависимость коэффициента отражения от параметра Esin²α носит универсальный характер. При больших углах коэффициент отражения на кристалле падает резче, чем в случае аморфной мишени, что связано с каналированием частиц в веществе. Наблюдаются также пик, связанный с каналированием обратно рассеянных частиц. Данные измерений для поликристаллической мишени [15] находятся в согласии с расчетом для аморфной мишени.

Рис. 5.

Коэффициенты отражения в случае взаимодействия атомов дейтерия с мишенью из вольфрама: закрашенные символы – экспериментальные данные [15]; открытые символы – расчеты с использованием предложенного программного кода; сплошная линия – расчеты с помощью SRIM. Энергия соударения 400 эВ.

На рис. 6 сопоставлены коэффициенты отражения от кристаллической и поликристаллической мишеней. В расчете предполагалось, что размеры кристаллита превышают пробег атомов дейтерия в мишени. Из-за произвольной ориентации кристаллита в пространстве пики, обусловленные каналированием обратно рассеянных частиц, в случае поликристаллической мишени отсутствуют.

Рис. 6.

Зависимость коэффициентов отражения R_N атомов D от угла скольжения α для поликристаллического (1–3) и кристаллического W(100) вольфрама (4–6) и начальной энергии: 0.1 (1); 1 (2); 5 (3); 0.1 (4); 1 (5); 4 кэВ (6).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Разработан пакет программ для численного моделирования рассеяния частиц на кристаллах, поликристаллах и аморфных материалах. Учитывается тепловое движение атомов мишени. Пакет позволяет варьировать потенциал и модель неупругих потерь энергии.

Продемонстрировано различие в поведении коэффициентов отражения дейтерия при рассеянии на кристаллическом, поликристаллическом и аморфном вольфраме.

Список литературы

Robinson M.T., Torrens I.M. // Phys. Rev. B. 1974. V. 9. Iss. 12. P. 5008. doi 10.1103/PhysRevB.9.5008
Кивилис В.М., Парилис Э.С., Тураев Н.Ю. // ДАН. 1967. Т. 173. № 4. С. 805.
Yurasova V.E., Shulga V.I., Karpuzov D.S. // Can. J. Phys. 1968. V. 46. Iss. 6. P. 759. doi 10.1139/p68-094
Машкова Е.С., Молчанов В.А. Применение рассеяния ионов для анализа твердых тел. М.: Энергоатомиздат, 1995. 176 с.
Экштайн В. Компьютерное моделирование взаимодействия частиц с поверхностью твердого тела. М.: Мир, 1995. 321 с.
Ziegler J.F., Biersack J.P. SRIM. http://www.srim.org.
http://www.oecd-nea.org/tools/abstract/detail/psr-0137.
Thomas G.E., Beckers L.J., Vrakking J. J., Koning B.R. // J. Cryst. Growth. 1982. V. 56. Iss. 3. P. 557. doi 10.1016/0022-0248(82)90039-2
Hautala M. // Phys. Rev. B. 1984. V. 30. Iss. 9. P. 5010. doi 10.1103/PhysRevB.30.5010
Koponen I., Hautala M. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 1988. V. 33. Iss. 1–4. P. 112. doi 10.1016/0168-583X(88)90525-3
Zinoviev A.N. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2011. V. 269. Iss. 9. P. 829. doi 10.1016/j.nimb.2010.11.074
Zinoviev A.N., Norlund K. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2017. V. 406. P. 511. doi 10.1016/j.nimb.2017.03.047
Babenko P.Yu., Deviatkov A.M., Meluzova D.S. et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2017. doi 10.1016/j.nimb.2016.12.043
Бабенко П.Ю., Зиновьев А.Н., Шергин А.П. // Письма в ЖЭТФ. 2015. Т. 101. Вып. 12. С. 940. doi 10.7868/S0370274X15120139
Bandurko V.V., Koborov N.N., Kurnaev V.A. et al. // J. Nucl. Mater. 1990. V. 176–177. P. 630. doi 10.1016/0022-3115(90)90118-7
Бабенко П.Ю., Зиновьев А.Н., Мелузова Д.С., Шергин А.П. // Поверхность. Рентген., синхротр. и нейтрон. исслед. 2018. № 6. С. 1.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал