Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2020, № 12, стр. 70-77

ВВЕДЕНИЕ

Спектроскопия обратно рассеянных электронов (ОРЭ) моноэнергетического пучка РЭМ является перспективным электронно-зондовым методом для послойной, бесконтактной и неразрушающей диагностики многослойных тонкопленочных структур микро- и нано-электроники с высоким пространственным разрешением по глубине [1–3]. Практическая реализация такой электронно-зондовой томографии обусловлена возможностями выбора соответствующей глубины зондирования исследуемого образца (за счет варьирования энергии первичного пучка электронов) и использования режимов фильтрации и дискриминации регистрируемого энергетического спектра ОРЭ. Однако, как правило, общий вид энергетического спектра весьма слабо отражает внутреннюю структуру исследуемого образца. И определить из него, в каком диапазоне энергий следует расположить энергетическое “окно” анализатора для наилучшего выявления того или иного слоя, затруднительно. Поэтому для успешного и эффективного применения этого метода требуется детальная информация о вкладе в общий энергетический спектр структуры каждого отдельного слоя образца. А это предполагает умение решать прямую задачу по расчету сигнала ОРЭ от многослойной структуры с известной геометрией слоев и знанием их элементного состава. Полуэмпирическая модель расчета энергетических распределений ОРЭ, которая основывалась на учете вклада в общий энергетический спектр каждого отдельного тонкого слоя известного состава, расположенного внутри образца, была предложена ранее в работах [4, 5]. Однако вопросы соотношения двух групп первичных электронов: а) испытавших однократное рассеяние на угол θ > π/2; и б) изменивших направление своего движения в результате только малоуглового многократного рассеяния, – тогда окончательно решены не были. Эта проблема была решена только в работе [6], в результате использования статистической теории многократного рассеяния заряженных частиц в веществе [7–9].

Целью данной работы являлось решение прямой задачи аналитического описания пространственного и энергетического распределения обратно рассеянных электронов от многослойной тонкопленочной мишени на основе использования статистической теории многократного рассеяния заряженных частиц в веществе. В ходе ее реализации решалась задача по учету влияния углового распределения ОРЭ на их энергетические спектры. Получена формула для двумерного распределения ОРЭ по углу после их выхода из пленочной мишени заданной толщины. Разработан алгоритм расчетов, необходимых для построения энергетических распределений ОРЭ при заданном значении угла их регистрации. Это позволяет приблизить выполняемые расчеты к реальным условиям регистрации ОРЭ, то есть при фиксированном угловом положении входной диафрагмы спектрометра анализатора относительно поверхности образца. Приводятся результаты всесторонней проверки полученных соотношений на основе сопоставления проведенных модельных расчетов энергетических распределений ОРЭ с экспериментальными спектрами для свободных пленок, для массивных образцов и для образцов типа “пленочная мишень–подложка”.

БАЗОВЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ПО ОРЭ

Известно, что ОРЭ представляют собой совокупность двух групп первичных электронов [11]: а) испытавших однократное рассеяние на угол θ > π/2 (первая группа с коэффициентом отражения η₁) и б) изменивших направление своего движения в результате только малоуглового многократного рассеяния (вторая группа с коэффициентом отражения η₂). Вопросы количественного соотношения вкладов этих групп в коэффициент η обратного рассеяния, как для пленок, так и для массивных мишеней представляет теоретический и практический интерес и в целом был решен в работе [6]. Коэффициент обратного рассеяния η первичных электронов пучка в двух потоковой модели определяется как η = η₁ + η₂, где коэффициент обратного рассеяния второй группы ОРЭ η₂ = 0.24α ×η [6].

Здесь:

R_e − максимальная глубина проникновения пучка электронов в образец [12]; L_tr– транспортная длина электронов в образце [13].

Величина параметра α определяется отношением максимального пробега к транспортной длине первичных электронов, и как показано в работе [14], зависит от величины среднего атомного номера Z мишени следующим образом. Для образцов с Z ≤ 16 величина α ≈ 0, так как расстояние от поверхности, на котором для электронов второй группы при многократном и малоугловом рассеянии все направления становятся равновероятными, располагается слишком глубоко. Так, что на возвратном пути в сторону поверхности они почти полностью теряют энергию, то есть термализуются. Например, для электронов пучка с энергией 20 кэВ в бериллии L_tr = 5.0 мкм, а R_e = = 7.0 мкм, соответственно, α = 0.008. В алюминии L_tr = 1.7 мкм, а R_e = 3.03 мкм, и α = 0.048. На интервале значений Z: 16 < Z ≤ 29, параметр α возрастает до α ≈ 1.0, и при Z > 29 параметр α = 1.0. Например, для электронов пучка с энергией 20 кэВ в серебре L_tr = 0.22 мкм, а R_e = 0.86 мкм, α = 1.0. В золоте L_tr = 0.10 мкм, а R_e = 0.51 мкм, соответственно, α = 1.0.

Распределение ОРЭ первой группы по глубине образца [4]:

где:

Распределение ОРЭ второй группы по глубине образца [5]:

где:

Примеры достигаемого соответствия расчетов распределений коэффициентов η₁ и η₂ по глубине в алюминии и меди по формулам (1)–(4) с экспериментом приведены на рис. 1а и 1б.

Из представленных результатов следует, во-первых, что в тонких слоях толщиной h ≤ z_ss присутствие ОРЭ второй группы пренебрежимо мало. Во-вторых, что для любой однородной пленочной мишени, представленной в виде суммы n тонких одинаковой толщины слоев, число ОРЭ первой группы ∆η_1i, которые отразились в i-ом слое толщиной ∆z_i, расположенном на глубине z_i, всегда может быть определено с приемлемой точностью. Поэтому, если применить к этой группе ОРЭ результаты разработанной в [7–10] статистической модели неупругого многократного рассеяния, то энергетический спектр N_i(E) группы ∆η_1i ОРЭ, которые отразились в i-ом слое ∆z_i, расположенном на глубине z_i, и которые характеризуются наиболее вероятной энергией E_pi, представляется в аналитическом виде как:

где А_i – нормировочный множитель, а экспонента представляет собой решения транспортного уравнения (первое приближение) работы [9] для потерь энергии электронов пучка в веществе при многократном неупругом рассеянии.

И если далее провести суммирование по всем n слоям, то получим энергетический спектр N_B(E) ОРЭ всей первой группы электронов, вышедших в полупространство над поверхностью пленочного образца:

Этот алгоритм расчета энергетического спектра электронов соответствует случаю регистрации ОРЭ с помощью сеточного квазисферического энергетического анализатора [4, 18]. В современных РЭМ для регистрации энергетических спектров ОРЭ, как правило, используются спектрометры анализаторы дисперсионного типа, обеспечивающие сбор и анализ ОРЭ, распространяющихся в сторону входной диафрагмы спектрометра в пределах небольшого телесного угла ∆Ω. Вследствие того, что отраженные в каждом тонком слое электроны характеризуются и определенным распределением по полярному углу θ (с углом наиболее вероятного направления θ_pi), а входная диафрагма спектрометра-анализатора в камере образцов растрового электронного микроскопа располагается под некоторым углом θ₀ к месту падения пучка электронов на поверхность образца, то необходимо учесть влияние этого пространственного распределения N_i = N_i(E, θ₀, θ_pi) на регистрируемый сигнал N_B(E) ОРЭ.

РАСПРЕДЕЛЕНИЕ ОРЭ ПО ПОЛЯРНОМУ УГЛУ θ ПРИ НОРМАЛЬНОМ ПАДЕНИИ ЭЛЕКТРОНОВ НА ПЛЕНКУ, ТОЛЩИНОЙ h

При нормальном падении на поверхность образца пучка заряженных частиц распределение F(θ, φ) частиц в пространстве зависит явно только от полярного угла θ и не зависит явно от азимутального угла φ. Как следствие, экспериментально регистрируемые спектры распределения частиц, как прошедших пленочную мишень, так и отраженных от нее, строго симметричны относительно первоначального направления их движения. Это дает основание использовать полученное в работе [9] решение транспортного уравнения для описания двумерного процесса многократного рассеяния частиц в веществе. Пусть θ – угловое отклонение частицы от первоначального направления пучка после прохождения пленки известной толщины h, а величина θ_max – максимальное вероятное угловое отклонение частицы в результате однократного рассеяния. Тогда для прошедших пленку электронов, в случае малоуглового рассеяния частиц, их функция распределения по углу F_T(θ, θ_max) хорошо описывается выражением работы [7]:

Применительно к ОРЭ первой группы при нормальном падении пучка электронов на образец θ_max = π/4 [7] и для них функция распределение по углу θ – F_B(θ, θ_p, θ_max) – принимает вид:

где величина наиболее вероятного полярного угла θ_p и коэффициент пропускания Ф поверхности образца для ОРЭ хорошо определяются следующими формулами работ [5, 7]:

Среди научных публикаций число экспериментальных работ, посвященных исследованию угловых распределений ОРЭ от свободных пленок, – единицы. Для проверки формулы (7) были использованы экспериментальные данные по угловому распределению ОРЭ от поликристаллических пленок золота, полученные в работе [19]. На рис. 2б приведены экспериментальные спектры из этой работы. На рис. 2а представлены результаты модельных расчетов, выполненные по формуле (7) для пленок золота такой же толщины и для такой же энергии первичных электронов E₀= = 30 кэВ. В целом, можно говорить о приемлемом соответствии модельных расчетов экспериментальным данным. Особенностью формулы (7) является возможность ее применения к объектам в виде массивных мишеней. Действительно, при значительном возрастании толщины пленки h → R_e изменения в (7) коснутся лишь введения в нее двух вполне определенных величин: π как θ_p и η₁ = = η₁(h). При этом возможности более детальной проверки формулы существенно расширяются из-за наличия большого массива выполненных экспериментальных измерений. Итоговые результаты представлены на рис. 3 и рис. 4. Следует отметить широкий диапазон материалов мишеней, привлеченных к апробации полученной формулы: от бериллия до урана. А также то, что формула хорошо описывает не только экспериментальные угловые распределения η₁ ОРЭ первой группы (бериллий и алюминий), но и спектр суммарного коэффициента η обратного рассеяния электронов (медь, серебро, золото). Это свидетельствует об изоморфности угловых распределений ОРЭ первой и второй групп при нормальном падении первичных электронов на поверхность образца.

ФУНКЦИЯ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РАСПРЕДЕЛЕНИЯ ОРЭ, ОТ ПЛЕНОЧНОЙ МИШЕНИ ИЗВЕСТНОГО СОСТАВА И ЗАДАННОЙ ГЕОМЕТРИИ

С учетом того, что входная диафрагма энергетического анализатора располагается под известным нам углом θ₀, а угол наиболее вероятного направления θ_pi этих ОРЭ также известен, то вклад ∆N_i(E, θ₀, θ_pi) этого слоя в спектр регистрируемых ОРЭ будет:

Проводя суммирование по всем слоям – получаем искомый энергетический спектр ОРЭ первой группы N_B:

Результат такого подхода и достигаемое при этом соответствие экспериментальному спектру, на примере свободной алюминиевой пленочной мишени, представлен на рис. 5. Штрихпунктирные линии соответствуют вкладам в общий спектр первой группы ОРЭ отдельных распределений от четырех тонких слоев, на которые была разбита пленка. На рис. 6 приведены результаты расчета энергетического спектра ОРЭ для массивной золотой мишени. Энергия первичных электронов 15 кэВ и угол регистрации ОРЭ 155°. Пунктирная кривая 1 представляет рассчитанное распределение ОРЭ первой группы, как результат суммирования 24 отдельных распределений ∆N_i(E, θ₀, θ_pi). Это соответствует представлению всей области ОРЭ первой группы в образце в виде 24 одинаковых слоев. Пунктирная кривая 2 представляет рассчитанный вклад распределения ОРЭ второй группы. Итоговое энергетическое распределение в виде сплошной линии хорошо согласуется с экспериментальным спектром работы [18]. И наконец, итоговые результаты решения прямой задачи по расчету спектра N_B(E, θ₀) ОРЭ как совокупности энергетических спектров электронов, отраженных от отдельных слоев структуры с заданной геометрией и известным элементным составом, представлены на рис. 7. Расчеты выполнялись для трехслойной тонкопленочной структуры на массивной подложке: Cu (толщина слоя 0.09 мкм, кривая 1)–Al (толщина слоя 0.15 мкм, кривая 2)–Cu (толщина слоя 0.09 мкм, кривая 3)–Si (подложка, кривая 4). Спектр от каждого слоя структуры рассчитывался путем разбиения каждого слоя на определенное число одинаковых подслоев: медные слои – на 6, алюминиевый слой – на 2, подложка – на 24 подслоя. При этих расчетах предполагалось, что число ОРЭ первой группы, отраженных в каждом тонком подслое, такое же, как в однородной мишени, а меняются лишь их энергетические потери при прохождении слоев иного элементного состава. Использованная в эксперименте и при расчете величина энергии первичных электронов E₀ = 20 кэВ обеспечивает формирование в анализируемых слоях структуры лишь ОРЭ первой группы. Приведенное на рис. 7 сопоставление результатов расчета с экспериментальным спектром из работы [3] показывает удовлетворительное соответствие расчета и эксперимента практически во всем диапазоне энергий ОРЭ.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате проведенных исследований получена формула, описывающая двумерное распределение обратно рассеянных электронов по полярному углу после их выхода из пленочной мишени заданной толщины. Разработан алгоритм расчетов, необходимых для построения энергетических распределений ОРЭ первой группы при заданном значении угла θ₀ входной диафрагмы анализатора при их регистрации. Проведены модельные расчеты функции энергетического распределения частиц для пучка электронов, вышедших из пленочной мишени известного состава и заданной геометрии. Показано, что при использовании двухпотоковой модели обратного рассеяния электронов, достигается хорошее соответствие модельных расчетов экспериментальным спектрам.