Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 11, стр. 15-19

ВВЕДЕНИЕ

Метод опорного слоя применяется для решения фазовой проблемы, в частности, в рефлектометрических исследованиях многослойных наногетероструктур [1, 2]. Он заключается в нанесении на исследуемую систему слоя с известными характеристиками, которые можно контролируемо изменять. Данный метод успешно применен в нейтронной рефлектометрии при изучении немагнитных систем [3–6]. В качестве опорного слоя применяли ферромагнитный металл и при помощи внешнего магнитного поля изменяли величину и направление его намагниченности.

Для изучения магнитных систем метод был модифицирован. В качестве опорного слоя было предложено использовать гадолиний, ядра изотопов которого взаимодействуют с нейтронами резонансным образом [7]. Хотя длины рассеяния тепловых нейтронов для большинства элементов не зависят от их энергии, известны изотопы (¹¹³Cd, ¹⁵⁷Gd, ¹⁴⁹Sm и другие), для которых наблюдаются резонансные эффекты рассеяния и поглощения тепловых нейтронов. Это свойство использовано в некоторых исследованиях [8–10].

В нейтронной рефлектометрии, в том числе рефлектометрии поляризованных нейтронов, использование гадолиния в качестве опорного слоя позволяет определить модуль и фазу коэффициента отражения многослойных наноструктур [11].

В настоящей работе экспериментально определены структурные и магнитные характеристики металлических многослойных пленок.

МЕТОДИКА

Для определения комплексного коэффициента отражения с использованием опорного слоя Gd необходимо провести три рефлектометрических эксперимента. При использовании времяпролетного рефлектометра необходимо изменять угол падения, в случае использования монохроматического излучения – длину волны падающего пучка. Благодаря энергетической зависимости плотности длины рассеяния Gd будут получены три различные кривые $I\left( q \right)$.

При анализе образец независимо от числа фактических слоев условно рассматривают как двухслойный. Характеристики одного слоя (опорного, содержащего Gd) известны и изменяются в каждом эксперименте. Характеристики второго слоя – исследуемой части – неизвестны, но постоянны. В этом случае коэффициент отражения r_g неизвестной части образца представляет собой точку на окружности радиуса $\rho $ с центром $\gamma $, которая лежит в комплексной плоскости [2]:

где ${{h}_{{ij}}}$ – элементы оптической матрицы, описывающей опорный слой, а $R$ – амплитуда коэффициента отражения полной системы.

Чтобы однозначно определить точку окружности, которая соответствует коэффициенту отражения, имеющему физический смысл, необходимо провести три эксперимента. Точка пересечения трех окружностей и будет соответствовать искомому коэффициенту отражения, а ее положение рассчитывается по формуле:

Коэффициенты ${{A}_{i}}$ связаны с центром $\gamma $ и радиусом $\rho $ соотношением ${{A}_{i}} = {{\gamma }_{i}}\gamma _{i}^{{\text{*}}} - \rho _{i}^{2}$. Такая математическая обработка позволяет восстановить комплексный коэффициент отражения во всех известных точках $q$. Более подробно она описана в [12].

Можно провести два эксперимента, а не три [13]. Тогда будут получены два решения, одно из которых не имеет физического смысла. Выбор правильного решения в этом случае осуществляется на основании априорной информации об образце.

Зная модуль и фазу коэффициента отражения, можно провести уточнение характеристик исследуемой структуры так, чтобы обеспечить наиболее оптимальное соответствие одновременно модуля и фазы комплексного коэффициента отражения для всех каналов рассеяния нейтронов, для которых проводились эксперименты.

В случае системы с неколлинеарным магнитным упорядочением возникают четыре канала рассеяния нейтронов – два без переворота спина “+ +” и “– –” и два с переворотом спина “+ –” и “– +”, которые совпадают друг с другом. Каждый канал рассеяния описывается собственным потенциалом взаимодействия [14]:

Все потенциалы выражаются через набор характеристик отдельных слоев. Величина ${{\delta }_{n}}\left( x \right)$ = $ = {\text{Re}}\left[ {N\left( x \right){{b}_{n}}\left( x \right)} \right]$ описывает преломление и отражение нейтронов в веществе и зависит от длины ядерного рассеяния нейтронов ${{b}_{n}}\left( x \right)$ и числа частиц $N\left( x \right)$ в единице объема на глубине $x$. Величина, описывающая поглощение нейтронов в веществе ${{\beta }_{n}}\left( x \right) = {\text{Im}}\left[ {N\left( x \right){{b}_{n}}\left( x \right)} \right]$, также зависит от ${{b}_{n}}\left( x \right)$ и $N\left( x \right)$. Магнитное рассеяние нейтронов описывается величиной ${{\delta }_{m}}\left( x \right) = \mu \left( x \right)N\left( x \right){{b}_{m}}\left( x \right)$, зависящей от длины магнитного рассеяния нейтронов ${{b}_{m}}\left( x \right)$ и магнитного момента частиц $\mu \left( x \right)$ на глубине $x$, выраженного в магнетонах Бора. Также при расчете учитывается угол $\alpha $ между направлением магнитного момента падающих нейтронов и направлением магнитного момента частиц образца. Если в образце не ферромагнитное упорядочение, то $\alpha $ различен в разных слоях.

Таким образом, вместо расчета потенциалов взаимодействия можно определить набор характеристик для каждого слоя: толщины, ядерные и магнитные плотности длин рассеяния, шероховатости границ, направления магнитных моментов. Математически эти характеристики могут быть сведены в один вектор неизвестных величин, которые уточняются по любому алгоритму спуска так, чтобы обеспечить наиболее оптимальное совпадение одновременно для всех имеющихся наборов экспериментальных данных (модули и фазы для всех измеренных каналов рассеяния). В настоящей работе для решения обратной задачи применяли алгоритм Левенберга–Марквардта. По уточненным характеристикам при необходимости могут быть построены потенциалы взаимодействия для каждого канала рассеяния.

ЭКСПЕРИМЕНТ И РЕЗУЛЬТАТЫ

На установке ULVAC (ИФМ УрО РАН, Екатеринбург) методом высоковакуумного магнетронного распыления были синтезированы образцы: Al₂O₃//Cr(100 Å)/Fe(100 Å)/Cr(10.5 Å)/Fe(100Å)/ Cr(20Å)/Gd(50 Å)/Cr(50 Å) и Al₂O₃//Cr(100 Å)/ Fe(90 Å)/Cr(23 Å)/Fe(90 Å)/Gd(50 Å)/Cr(50 Å). В обоих образцах элемент структуры Gd(50 Å)/ Cr(50 Å) выступал в качестве опорного слоя. Слой хрома использовался для защиты слоя гадолиния от окисления. Спектры отражения поляризованных нейтронов были измерены на времяпролетном рефлектометре РЕМУР импульсного реактора ИБР-2 (ОИЯИ, Дубна).

Для каждого образца были измерены рефлектометрические спектры при трех различных углах скольжения и двух типах поляризации (“+” и “–”). Углы выбирали таким образом, чтобы использовать диапазон длин волн нейтронов, в котором наблюдаются максимальные отличия рефлектометрических спектров. Измерения проводили в диапазоне $q$ от 0.015 до 0.055 Å^–1 во внешнем магнитном поле 24 Э.

По известным характеристикам опорного слоя Gd/Cr были рассчитаны модули и фазы комплексного коэффициента отражения для исследуемой части образца. Модуль и фаза для каналов рассеяния “+ +” и “– –” в образце Al₂O₃//Cr(100 Å)/ Fe(100 Å)/Cr(10.5 Å)/Fe(100 Å)/Cr(20 Å) представлены на рис. 1, в образце Al₂O₃//Cr(100 Å)/Fe(90 Å)/ Cr(23 Å)/Fe(90 Å) – на рис. 2. Скачки фазы связаны с тем, что процедура расчета определяет фазу в диапазоне от –π до +π. Каналы рассеяния “+ –” и “– +” были измерены в эксперименте, но из-за низкой интенсивности и сильной зашумленности не включены в обработку эксперимента.

В табл. 1 и 2 приведены результаты определения толщин слоев (h, Å) и углов отклонения магнитного момента слоя от направления внешнего поля как характеристик, представляющих наибольший практический интерес. Углы отклонения магнитного момента в каждом слое Fe от направления внешнего магнитного поля Н для исследуемых систем приведены на рис. 3.

В первом образце экспериментально определена толщина слоя хрома 8 Å, что соответствует первому антиферромагнитному максимуму. Во втором образце экспериментально найденная толщина слоя Cr равна 23 Å и соответствует второму антиферромагнитному максимуму. Из полученных результатов видно, что слабое внешнее поле практически не изменяет антиферромагнитное упорядочение в первом образце, однако приводит второй образец в состояние, близкое к ферромагнитному, так как в нем обменное взаимодействие гораздо слабее.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе показано, что применение опорного слоя Gd позволяет проводить анализ экспериментальных рефлектометрических данных для магнитных многослойных пленок. Были исследованы два образца с различным типом упорядочения магнитных моментов. В обоих случаях удалось определить как толщины слоев, так и ориентацию магнитных моментов в каждом слое. Совместная обработка модуля и фазы для двух каналов рассеяния снижает неоднозначность получаемого результата.