Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2022, № 7, стр. 21-26

ВВЕДЕНИЕ

Изучение коллективных эффектов, вызванных межчастичным взаимодействием, является одной из наиболее актуальных и емких задач в современной физике конденсированного состояния вещества. Межчастичное взаимодействие оказывает значительное влияние на основное состояние сильнокоррелированных двумерных электронных систем и приводит к формированию нетривиальных явлений, таких как дробный квантовый эффект Холла [1–3], Стонеровская неустойчивость [4], Вигнеровская кристаллизация [5]. До недавнего времени наиболее обширный спектр коллективных эффектов был изучен в двумерных электронных системах на основе GaAs, обладающих рекордной степенью чистоты. Одним из примеров таких эффектов является формирование так называемого нестационарного конденсата магнитоэкситонов при факторе заполнения уровней Ландау $v$ = 2 [6, 7]. Нестационарный конденсат формируется из частиц в основном (термодинамически равновесном) состоянии при приложении внешнего возмущения и обусловлен макрозакоплением магнитоэкситонами ротонного минимума в дисперсии циклотронного спин-флип возбуждения.

Прогресс в изготовлении гетеропереходов на основе оксида цинка методом молекулярно-пучковой эпитаксии позволил получить двумерные электронные системы с уникальными параметрами и свойствами [8, 9]. Так в гетероструктурах ZnO/MgZnO параметр взаимодействия ${{r}_{s}}$ (радиус Вигнера–Зейтса) оказывается в 7.5 раз больше такового в гетероструктурах GaAs/AlGaAs при аналогичных концентрациях электронов в двумерных электронных системах. Данный факт в сочетании с хорошей подвижностью электронов в двумерной системе делает структуры ZnO/MgZnO перспективными с точки зрения изучения свойств вызванных межчастичным взаимодействием. Ранее в таких системах наблюдали формирование ферромагнитной фазы [10–12] при целочисленных факторах заполнения в режиме квантового эффекта Холла. Как было показано в работах [13, 14], этот эффект при $v$ = 2 вызван исчезновением многочастичной энергетической щели над основным состоянием, обусловленной коллективным возбуждением с самой низкой энергией – циклотронным спин-флип экситоном с проекцией спина S_z = –1 (ось z направлена перпендикулярно росту двумерного канала). Энергия этого возбуждения складывается из одночастичных циклотронной и зеемановской энергий и члена, обусловленного межчастичным взаимодействием, который отвечает за его дисперсию. В длинноволновом пределе дисперсия такого возбуждения отрицательна, может быть описана квадратичной функцией, имеющей минимум в окрестности импульса ql_b ~ 1 (l_b – магнитная длина). Спонтанное нарушение спинового упорядочения происходит, когда минимум дисперсии циклотронного спин-флип экситона опускается ниже энергии одночастичной щели равной в данном случае разнице циклотронной и зеемановской энергий. Соотношение между одночастичными и многочастичными вкладами в энергетическую щель над основным состоянием при $v$ = 2 зависит от концентрации электронов n_s в двумерной электронной системе. При n_s ниже критической (меньше 1.8 × × 10¹¹ см^–2) отрицательный многочастичный вклад в энергетическую щель превосходит одночастичный [15]. В результате система при факторе заполнения $v$ = 2 имеет ферромагнитное спиновое упорядочение. При концентрациях n_s выше критической одночастичный вклад в формирование щели доминирует над многочастичным, и система находится в парамагнитном упорядочении. Однако в этом случае условий фазового перехода удается добиться, если наклонить систему относительно направления магнитного поля и тем самым уменьшить одночастичный вклад в щель [15]. При изменении спинового упорядочения основного состояния также изменяется спектр возбуждений. Так в работах [15, 16] было показано, что в ферромагнитной фазе в спектре неупругого рассеяния света появляется линия, соответствующая спиновому экситону, которая отсутствовала при парамагнитном упорядочении спиновой подсистемы. Спиновый экситон представляет собой волну, образованную переходом электронов внутри одного уровня Ландау с переворотом спина. В длинноволновом пределе энергия этого возбуждения соответствует зеемановской [17, 18], а при факторе заполнения $v$ = 1 оно имеет положительную квадратичную дисперсию.

Настоящая статья посвящена изучению еще одного нетривиального эффекта, проявляющегося в условиях фазового перехода. При ферромагнитном упорядочении на факторе заполнения $v$ = 2 наблюдается аномально сильная по интенсивности антистоксова компонента неупругого рассеяния света на спиновом экситоне. Ниже показано, что причиной формирования этой линии служит макрозаполнение магнитоэкситонами долгоживущего уровня спинового экситона.

ОБРАЗЦЫ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ МЕТОДИКА

Измерения были проведены на высококачественных гетероструктурах ZnO/MgZnO, выращенных методом молекулярно пучковой эпитаксии. Были исследованы два образца: S427 с концентрацией электронов в двумерном канале n_s = = 2.8 × 10¹¹ см^–2 и S448 с n_s = 4.5 × 10¹¹ см^–2. Подвижность электронов в обоих образцах превышала 2 × 10⁵ см²/Вс. Оптические измерения были выполнены методом резонансного неупругого рассеяния света по двухсветоводной схеме. Преимуществом данной схемы является то, что второй световод служит фильтром от паразитного неупругого рассеяния света световода накачки.

С целью поиска резонансных условий для спектральных линий неупругого рассеяния света оптическое возбуждение системы осуществляли перестраиваемым по длине волны лазерным источником в диапазоне 365–368 нм. Максимальная плотность мощности накачки составляла 0.5 мВт/см², что исключало возможность перегрева электронной системы [19]. Низкотемпературные эксперименты выполнены в криостате с откачкой паров He³ в магнитных полях до 15 Tл и при температуре от 0.35 до 1.6 K, регистрация которой была осуществлена с помощью рутениевого терморезистора. Перегрев двумерной электронной системы относительно температуры жидкого He³ в оптических экспериментах может быть установлен по уширению спектральных линий неупругого рассеяния света и линий двумерной фотолюминесценции. Для точности интерпретации результатов измерений отсутствие уширения линий было под тщательным контролем. Для изменения угла наклона между направлением магнитного поля и двумерной электронной системой образец крепили на вращающийся столик. Угол наклона контролировали по спектрам двумерной фотолюминесценции с точностью ~0.5°. Оптическое детектирование спектров неупругого рассеяния света и люминесценции осуществляли спектрометром с линейной дисперсией 5 Å/мм и камерой (прибором с зарядовой связью).

РЕЗУЛЬТАТЫ

На рис. 1б приведен спектр неупругого рассеяния на спиновом экситоне при угле наклона 31°, соответствующем ферромагнитному переходу при факторе заполнения $\nu = 2$. Помимо спектральной линии стоксовой компоненты рассеяния на нем присутствует антистоксова компонента. Убедиться в том, что линия, расположенная на стороне отрицательных энергий спектра неупругого рассеяния света, действительно является антистоксовой компонентой рассеяния на спиновом экситоне можно, изучив величину Рáмановского сдвига в широком диапазоне магнитных полей и при различных углах наклона (рис. 1a). Во всех этих случаях данная величина по абсолютному значению равна зеемановской энергии расщепления спиновых подуровней с g = 1.97, что также соответствует энергии спинового экситона [15, 17, 18].

Рис. 1.

(а) Экспериментальная зависимость величины Рáмановского сдвига ΔE антистоксовой компоненты спинового экситона от магнитного поля (образец S427) при различных углах наклона относительно направления магнитного поля: ⚫ – 22°; ◼ – 27°; ▲ – 44°. Пунктирной линией показана отрицательная зеемановская энергия расщепления спиновых подуровней –E_z с g = 1.97. (б) Спектр неупругого рассеяния света на спиновом экситоне (образец S427) при температуре 0.35 К и $v$ = 2 в условиях ферромагнитного перехода. Антистоксова и стоксова компоненты рассеяния соответствуют пикам в отрицательной и положительной областях спектра соответственно.

Спектр на рис. 1б получен при температуре порядка 0.35 К и имеет аномально высокую по интенсивности антистоксову компоненту рассеяния на спиновом экситоне. Действительно, при столь низкой температуре отношение интенсивностей I_аст/I_ст антистоксовой компоненты рассеяния к стоксовой вследствие термоактивации возбуждений должно составлять порядка ∼exp(–E_z/kT) ∼ 10^–11, однако из спектра видно, что это отношение составляет примерно 1/3. Стоит отметить, что в зависимости от длины волны лазера накачки резонансные условия для обеих компонент могут изменяться, вследствие чего будет меняться отношение их интенсивностей, однако в среднем оно соответствует случаю, представленному на рис. 1б. Столь значительное увеличение сигнала антистоксового рассеяния должно быть вызвано изменениями в структуре основного состояния и спектре возбуждений в условиях фазового перехода, таким изменением может быть возникновение уровня долгоживущих возбуждений в условиях ферромагнитного упорядочения спиновой подсистемы. В этом случае накопление большого количества магнитоэкситонов на этом уровне может привести к столь сильному увеличению сигнала антистоксовой компоненты рассеяния.

На рис. 2 представлены спектры неупругого рассеяния света на спиновом экситоне с антистоксовой стороны при четырех различных углах наклона и магнитных полях, соответствующих $v$ = 2. Представленные на рис. 2 данные получены на образце S427, для которого углы наклона больше 27° соответствуют условиям фазового перехода. При меньших углах спиновая подсистема двумерной электронной системы имеет парамагнитное упорядочение, и интенсивность антистоксовой компоненты значительно падает, что свидетельствует о доминировании парамагнитных доменов над ферромагнитными при $v$ = 2 в рассматриваемой области углов [15].

Рис. 2.

Спектры антистоксовой компоненты рассеяния на спиновом экситоне при различных углах наклона относительно направления магнитного поля и $v$ = 2 (образец S427). Пунктирной линией показан спектр упруго отраженного лазерного излучения с длиной волны λ = 3673.5 Å. На вставке представлены зависимости интенсивности антистоксовых компонент от угла наклона θ относительно направления магнитного поля при факторах заполнения 1 (5) и 2 (6).

Вычисленная интенсивность антистоксовой компоненты рассеяния при факторах заполнения 1 и 2 в зависимости от угла наклона представлена на вставке рис. 2. Видно, что интенсивность антистоксовой компоненты значительно уменьшается при переходе от $v$ = 2 к $v$ = 1, хотя интенсивности стоксовых компонент в условиях ферромагнитного упорядочения при обоих факторах заполнения сопоставимы по величине [15, 16]. Такой результат может быть вызван модификацией дисперсии возбуждения при переходе от фактора заполнения $v$ = 2 к $v$ = 1. Подобным изменением может служить возникновение минимума дисперсии при $v$ = 2 в условиях фазового перехода, что может значительно увеличить время жизни магнитоэкситонов [20].

Еще одно убедительное доказательство того, что наблюдаемая антистоксова компонента рассеяния на спиновом экситоне не может проявляться вследствие термоактивации возбуждений, было получено при анализе зависимости отношения интенсивностей I_аст/I_ст от температуры. Представленная на рис. 3 зависимость получена экспериментально при факторе заполнения $v$ = 2 и углах наклона, соответствующих ферромагнитной фазе. Пунктирными линиями отображены зависимости при значениях углов, рассчитанных из предположения о термоактивации возбуждений на уровень спинового экситона. Из графика видно, что не только абсолютное значение величины I_аст/I_ст значительно отличается от результатов расчета, но и качественное поведение имеет существенно иной характер. Экспериментальные данные показывают, что отношение I_аст/I_ст практически не зависит от температуры, в то время как результаты расчета предсказывают резкий рост с увеличением T.

Рис. 3.

Температурные зависимости отношения интенсивности антистоксовой компоненты рассеяния на спиновом экситоне I_аст к стоксовой I_ст при углах наклона относительно направления магнитного поля 31° (1) и 44° (2), соответствующих ферромагнитному упорядочению при факторе заполнения 2 (образец S427). Пунктирными линиями (3) и (4) соответственно показаны зависимости, ожидаемые в случае термоактивации возбуждений спинового экситона.

Перейдем к вопросу о накоплении долгоживущих возбуждений на уровне спинового экситона, которые и образуют макрозаполнение. Данный факт может быть установлен из анализа зависимости интенсивности антистоксовой компоненты рассеяния от мощности накачки. Очевидно, что в рассматриваемом случае I_аст пропорциональна мощности накачки W и числу накопленных магнитоэкситонов N, которое также является функцией W, т.е. I_аст ~ WN(W), следовательно, зависимость I_аст(W) должна иметь сверхлинейный характер. На рис. 4 представлены эти зависимости для двух исследуемых образцов в двойном логарифмическом масштабе при ферромагнитном упорядочении спиновой подсистемы и $v$ = 2. Пунктирными линиями для сравнения изображены линейная и квадратичная зависимости. Также на рис. 4 приводится аналогичная зависимость для стоксовой компоненты. Из графика видно, что последняя имеет характер возрастания близкий к линейному (показатель степени k ~ 1). Однако интенсивности антистоксовых компонент рассеяния имеют зависимость близкую к квадратичной (k ~ 2). Данный экспериментальный результат может свидетельствовать о формировании в условиях фазового перехода макрозаполнения уровня долгоживущих спиновых возбуждений. Этот результат вызывает интерес с точки зрения исследования формирования нестационарного конденсата, поскольку накопление большого количества магнитоэкситонов на долгоживущих уровнях может привести к формированию ансамбля высококогерентных коллективных возбуждений, которые в свою очередь и образуют конденсат.

Рис. 4.

Зависимости интенсивности линий неупругого рассеяния света на спиновом экситоне для антистоксовой (образцы S448 (1) и S427 (2)) и стоксовой компонент (образец S427 (3)) рассеяния от мощности накачки при факторе заполнения 2 в двойном логарифмическом масштабе. Для сравнения пунктирными линиями приведены линейная (4) и квадратичная (5) зависимости. Показатель степени k составляет ~1.82 (1); ~1.91 (2); ~1.1 (3). Существенным является только функциональная зависимость от мощности, но не абсолютное значение интенсивности.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В сильно взаимодействующих двумерных электронных системах на основе ZnO/MgZnO методом неупругого рассеяния света обнаружена аномально высокая интенсивность спектральной линии антистоксовой компоненты рассеяния на спиновом экситоне. Эта особенность проявляется в условиях ферромагнитного упорядочения спиновой подсистемы при факторе заполнения $v$ = 2, при этом в условиях парамагнитного упорядочения эта линия отсутствует. По температурной зависимости интенсивности данной линии было показано, что она не может формироваться вследствие термоактивации возбуждений спинового экситона. С другой стороны, по зависимости интенсивности антистоксовой спектральной линии от мощности накачки показано, что ее происхождение может быть вызвано формированием ансамбля долгоживущих коллективных возбуждений в ферромагнитной фазе при факторе заполнения $v$ = 2.