Теплофизика высоких температур, 2019, T. 57, № 6, стр. 882-885

ВВЕДЕНИЕ

Одним из важных вопросов при изучении плавления и абляции поверхностного слоя полупроводников при воздействии фемтосекундных лазерных импульсов является механизм поглощения лазерного излучения. Ранее, например в [1–8], подобные исследования проводились при воздействии фемтосекундных импульсов с энергией кванта излучения, превышающей значение ширины запрещенной зоны E_g. В работе [4] предполагалось, что основная часть энергии лазерного импульса в кремнии при высоких интенсивностях поглощается в результате межзонного двухфотонного поглощения.

В [9] измерены значения порогов плавления F_melt и абляции F_abl для GaAs при воздействии нагревающего фемтосекундного импульса хром-форстеритового лазера на основной длине волны (λ = 1240 нм), когда ђω < E_g, а также на длине волны второй гармоники, когда (2ђω) > E_g и длина пробега фотона на несколько порядков меньше, чем на основной длине волны. Несмотря на большую разницу в длинах пробега фотонов, пороговые значения плотности энергии нагревающего фемтосекундного импульса на двух длинах волн практически не отличаются.

В настоящей работе представлены результаты экспериментальных исследований комплексной диэлектрической проницаемости GaAs на длинах волн с энергией кванта больше и меньше ширины запрещенной зоны при потоке энергии нагревающего импульса вблизи порогов плавления и абляции поверхностного слоя. На основании результатов измерений получена зависимость глубины поглощения от интенсивности фемтосекундного импульса. Обсуждается механизм возникновения плотной электронно-дырочной плазмы, приводящий к образованию тонкого сильно поглощающего поверхностного слоя. При существенном превышении порога плавления (0.9F_abl) на субпикосекундных временах наблюдался переход полупроводника в металлическое состояние, при котором действительная часть диэлектрической проницаемости становится отрицательной.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

Источником излучения являлась уникальная хром-форстеритовая лазерная система, позволяющая генерировать фемтосекундные импульсы с длиной волны λ = 1240 нм [10]. Длительность импульсов (полная ширина на уровне половинной амплитуды, FWHM), измеренная с помощью автокоррелятора, составила τ ≈ 100 фс в приближении формы огибающей импульса sch². Также с помощью кросс-коррелятора третьего порядка измерен временной профиль импульса в широком диапазоне изменения интенсивности. Отношение интенсивности (контраст) в максимуме к интенсивности за 1 пс до максимума составляло не менее 10⁴, а за 2 пс – более 10⁶.

Методика измерений пороговых значений плотности энергии нагревающего импульса при плавлении F_melt и абляции F_abl поверхностного слоя полупроводников подробно описана в [9]. Результаты измерений пороговых значений плотности энергии на поверхности образца при угле падения 45° p-поляризованного нагревающего импульса на длинах волн 1240 нм и 620 нм для GaAs представлены в табл. 1.

Эксперименты проводились с полированным монокристаллическим (100) образцом GaAs толщиной 0.4 мм. После каждого воздействия нагревающего импульса образец смещался на новое место.

Для исследования изменения оптических свойств образца в области воздействия была применена методика фемтосекундной интерференционной микроскопии [11, 12], позволяющая в схеме pump–probe-измерений получить информацию о динамике изменения амплитуды и фазы отраженной волны зондирующего излучения с временным разрешением ~10^–13 с. Нагрев поверхности полупроводника осуществлялся излучением на основной длине волны 1240 нм, а в качестве зондирующего импульса использовалось излучение как на длине волны λ = 1240 нм, так и на λ = 620 нм второй гармоники. Применение фурье-анализа интерферограмм и ПЗС-камеры с размером матрицы 1024 × 1024 пикселей и разрядностью 12 бит позволяет при данных параметрах оптической схемы интерферометра [12] реализовать точность измерения изменения модуля коэффициента отражения менее 1% и изменения фазы ~π/200 при величине пространственного разрешения ~2 мкм. При измерениях на длине волны 1240 нм ПЗС-камера работала в режиме двухфотонного поглощения.

Зависимость изменения амплитуды и фазы коэффициента отражения от плотности энергии нагревающего импульса измерялась в одном импульсе путем сопоставления с измеренным гауссовым распределением плотности энергии по сечению пучка [12]. Относительная погрешность измерений плотности энергии составляет ±10%.

На рис. 1 представлены характерные пространственные распределения амплитуды и фазы комплексного коэффициента отражения пробного импульса (λ = 620 нм) от поверхности арсенида галлия при плотности энергии нагревающего импульса (λ = 1240 нм) больше значения порога абляции F_abl. Эксперименты проводились при фиксированной задержке (~200 фс) пробного импульса, т.е. практически сразу после окончания действия нагревающего импульса.

Рис. 1.

Пространственное распределение амплитуды коэффициента отражения (a) и фазы (б) при плотности энергии в центре пятна 1.1F_abl.

На рис. 2 представлены зависимости изменений амплитуды и фазы коэффициента отражения пробного импульса на длинах волн 620 и 1240 нм от плотности энергии нагревающего импульса сразу после окончания его действия.

Рис. 2.

Зависимость амплитуды (а) и фазы (б) комплексного коэффициента отражения GaAs от плотности энергии нагревающего лазерного импульса на двух длинах волн зондирующего излучения: 1 – 1240 нм, 2 – 620.

Для определения оптических констант по измеренным значениям амплитуды и фазы комплексного коэффициента отражения используются формулы Френеля. Применение формул Френеля правомерно при наличии резкой границы и однородности диэлектрической проницаемости по глубине зондируемого слоя. При зондировании с временной задержкой относительно начала нагревающего лазерного импульса 200 фс движение границы поверхностного слоя является незначительным, и поэтому границу можно считать резкой, но концентрация носителей в зондируемом слое неоднородна. Тем не менее, так как целью экспериментов является исследование изменения оптических констант от потока энергии нагревающего импульса, а не измерение их абсолютных значений, авторы полагают возможным использование формул Френеля, аналогичных формулам в работах [13, 14].

На рис. 3 приведены зависимости мнимой k и действительной n частей комплексного показателя преломления поверхностного слоя арсенида галлия, рассчитанные по формулам Френеля аналогично [12, 14] для двух длин волн пробного импульса (620 и 1240 нм), от потока энергии нагревающего лазерного импульса.

Рис. 3.

Зависимости от потока энергии нагревающего лазерного импульса мнимой (а) и действительной (б) частей комплексного показателя преломления поверхностного слоя арсенида галлия: 1, 2 – как на рис. 2.

Значения оптических констант для необлученного образца арсенида галлия приведены в табл. 2.

Зависимости действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости от плотности энергии для арсенида галлия сразу после окончания действия нагревающего импульса представлены на рис. 4.

Рис. 4.

Зависимость действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости GaAs от плотности энергии при длине волны зондирующего излучения 620 нм.

Видно, что при плотности энергии нагревающего импульса 0.9F_abl действительная часть диэлектрической проницаемости становится отрицательной, т.е. происходит переход полупроводник–металл.

На основании полученных результатов можно оценить, как меняется глубина поверхностного поглощающего слоя l (l = λ/(4πk)) в зависимости от плотности энергии нагревающего импульса при различных длинах волн, когда энергия кванта излучения больше (при 620 нм) или меньше (1240 нм) ширины запрещенной зоны. Полученные зависимости приведены на рис. 5.

Рис. 5.

Зависимость изменения глубины поглощения арсенида галлия от плотности энергии нагревающего лазерного импульса на двух длинах волн: 1 – 1240 нм, 2 – 620; штрихпунктирная линия – аппроксимация к значению L для невозбужденного образца.

Анализ экспериментальных данных показывает, что при потоках с энергией выше 0.4F_abl глубины поглощения на разных длинах волн практически совпадают, хотя в невозбужденном состоянии глубина поглощения отличается на четыре порядка и составляет на длине волны 620 нм менее 1 мкм, а на 1240 нм – около 1 см. При плотности энергии нагревающего импульса, близкой к порогу абляции, поглощающий слой “схлопывается” до величин ~30–40 нм в результате перехода полупроводника в металлическое состояние.

Таким образом, механизм поглощения в GaAs при высоких интенсивностях излучения подобен механизму пробоя прозрачных диэлектриков [16]. При этом порог разрушения слабо зависит от энергии кванта нагревающего лазера. Качественно механизм поглощения можно представить следующим образом (аналогично [16]).

Затравочные электроны в зоне проводимости, возникшие, например, за счет двух (или более) фотонных процессов, поглощают энергию лазерного излучения, взаимодействуя с фононами (внутризонное поглощение). В результате поглощения среди них появляются электроны, энергия ε которых больше ширины запрещенной зоны $\varepsilon > {{E}_{g}}.$ Такие электроны способны путем ударной ионизации порождать электронно-дырочные пары, приводя к увеличению концентрации электронов в зоне проводимости до величин, соответствующих переходу в металлическое состояние.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате проведенных исследований получены зависимости глубины поглощения излучения с энергией кванта больше и меньше ширины запрещенной зоны в поверхностном слое арсенида галлия от плотности энергии фемтосекундных лазерных импульсов видимого и ближнего инфракрасного диапазонов спектра вблизи порогов плавления и абляции. Полученные зависимости показывают, что при плотности энергии нагревающего импульса ниже порога плавления (0.5F_melt) значения глубины поглощения на разных длинах волн практически совпадают. Полученные данные позволяют объяснить равенство порогов [9] в случае воздействия излучением с энергией кванта больше и меньше ширины запрещенной зоны.

Все экспериментальные работы выполнены на уникальной тераваттной хром-форстеритовой лазерной системе (УНУ “ЛТФК”) в центре коллективного пользования “Лазерный фемтосекундный комплекс” ОИВТ РАН.