Теплофизика высоких температур, 2021, T. 59, № 1, стр. 148-151

ВВЕДЕНИЕ

Широкий спектр практического применения лазерной абляции включает в себя микрообработку материалов, очистку и создание функциональных поверхностей, импульсное лазерное осаждение тонких пленок и получение наноразмерных частиц. В зависимости от плотности энергии нагревающего фемтосекундного лазерного импульса (ФЛИ) различают два режима абляции: откольный и фрагментационный. Откольный характер разрушения вещества обусловлен кавитационным процессом образования и роста зародышей паровой фазы в расплаве и абляцией части расплава в виде тонкого слоя в конденсированном состоянии под действием возникающих растягивающих напряжений [1–6]. С ростом плотности энергии механизм удаления вещества изменяется. Нуклеация развивается не только в области отрицательных давлений в волне разряжения в глубине расплава, но и при положительном давлении. Материал поверхностного слоя под действием мощных фемтосекундных импульсов переходит в состояние перегретой жидкости, достигая предела термодинамической устойчивости, и удаление вещества происходит в форме паро-капельной смеси (так называемый фазовый взрыв) [2, 5–9]. Пороговая плотность энергии, разделяющая эти режимы, соответствует нагреву вещества до температур, близких к критической точке.

Особенности фрагментационной абляции теоретически исследовались ранее в ряде работ [5–7] и экспериментально наблюдались на отдельных металлах и полупроводниках [2, 8, 9]. В то же время малоизученным остается вопрос об абляции тугоплавких металлов, в частности тантала (T₃ = = 3290 К в тройной точке), используемого в энергетике, микроэлектронике и медицине.

В данной работе методом спектральной микроинтерферометрии исследовалась динамика расширения поверхностного слоя тантала и изменение его отражательной способности в пикосекундном диапазоне при различном превышении плотностью энергии порога откола. Найдены качественные различия в эволюции абляционного факела в режиме откольной и фрагментационной абляции. Определены характерное время и диапазон энергий, соответствующие развитию взрывного вскипания при фрагментационной абляции.

ЭКСПЕРИМЕНТ

Источником ФЛИ являлась титан-сапфировая лазерная система, входящая в состав ЦКП “Лазерный фемтосекундный комплекс”. Лазерная система генерирует фемтосекундные импульсы с энергией до 2 мДж на длине волны 800 нм. В эксперименте p-поляризованный лазерный импульс длительностью 60 фс на длине волны излучения 800 нм фокусировался на поверхность мишени под углом 60° линзой с фокусным расстоянием 20 см. Пространственное распределение плотности энергии в фокальном пятне соответствовало гауссову с радиусом 19 мкм по уровню е^–1. Для изменения плотности энергии нагревающего и зондирующего импульсов в схеме применялись аттенюаторы, состоящие из полуволновой пластины и призмы Глана. Энергия в каждом импульсе измерялась калиброванным фотодиодом.

В качестве экспериментального образца использовалась пленка тантала толщиной 1300 нм, нанесенная на стеклянную подложку методом магнетронного напыления.

Для диагностики часть чирпированного импульса длительностью 300 пс с шириной спектра 40 нм и центральной длиной волны λ₀ = 800 нм отводилась из лазерного тракта перед компрессором. В экспериментальной схеме был собран интерферометр Майкельсона, совмещенный с дифракционным спектрометром Solar MS3504i. Спектрометр мог работать как в режиме регистрации спектров, так и в режиме переноса изображения при установке зеркала. Применяемая методика измерений обеспечивала непрерывную регистрацию динамики процесса во временнóм интервале Δt = 0–200 пс с временны́м разрешением δt ≈ 2 пс. Более подробно экспериментальная схема и методика измерений описана в работах [10, 11].

Применяемый алгоритм фурье-анализа двумерных интерферограмм [12, 13] с процедурой нормировки временнóго кадра на начальный (невозмущенная поверхность) обеспечивает погрешность определения изменения фазы диагностического импульса на уровне $\delta \varphi \approx $ 0.02 рад, что соответствует погрешности определения величины смещения поверхности на уровне $\delta z \approx $ (1‒2) нм, а также изменения коэффициента отражения с точностью $\delta R \approx $ (1−2)%.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Порог откольной абляции по падающей плотности энергии определен с помощью методики, описанной в [14] (спектрометр в данном случае переключался в режим переноса изображения поверхности путем смены дифракционной решетки на зеркало при повороте турели). Пороговая плотность энергии составила F_spall = 0.36 ± 0.04 Дж/см². Измеренное вблизи абляционного порога значение коэффициента отражения, как отношение энергии отраженной от образца к энергии падающей, составило R = 0.42.

На рис. 1 показаны пространственно-временны́е распределения изменения фазы $\Delta \varphi (x,t)$ диагностической волны, полученные после обработки интерферограмм, при двух различных значениях относительной плотности энергии ФЛИ ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}$ (${{F}_{0}}$ – значение в центре фокального пятна). Положительный сдвиг фазы на графиках соответствует расширению вещества мишени. Масштаб по осям X и t соответственно составляет 0.4 мкм/пкс и 0.167 пс/пкс.

Куполообразная форма расширения вещества на рис. 1а характерна для разлета откольной пластины при термомеханической абляции. Однако при увеличении плотности энергии (рис. 1б) на пространственно-временном распределении фазы возникает особенность в виде “провала”, связанного с развитием фрагментационной абляции, что обсуждается ниже.

Рис. 1.

Пространственно-временны́е распределения изменения фазы $\Delta \varphi (x,t)$ диагностической волны при различном превышении плотностью энергии порогового значения ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}$: (а) – 1.4, (б) ‒ 3.9.

На рис. 2 представлены временны́е зависимости изменения фазы $\Delta \varphi (t)$, характеризующие динамику расширения поверхностного слоя тантала после воздействия ФЛИ с различными плотностями энергии. Зависимости $\Delta \varphi (t)$ сопоставляются с динамикой изменения коэффициента отражения ${{R(t)} \mathord{\left/ {\vphantom {{R(t)} {{{R}_{0}}}}} \right. \kern-0em} {{{R}_{0}}}}$, где ${{R}_{0}}$ – исходное значение коэффициента отражения вне области лазерного воздействия. Временны́е профили на рис. 2 соответствуют центральной части области взаимодействия.

Рис. 2.

Графики зависимостей изменения фазы $\Delta \varphi (t)$ (1) и коэффициента отражения ${{R(t)} \mathord{\left/ {\vphantom {{R(t)} {{{R}_{0}}}}} \right. \kern-0em} {{{R}_{0}}}}$ (2) при: 1 ', 2 ' – ${{{{F}_{0}}} \mathord{\left/ {\vphantom {{{{F}_{0}}} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}} \right. \kern-0em} {{{F}_{{{\text{spall}}}}}}}$ = 1.4; 1 ", 2 " – 3.9.

На рис. 2 при ${{F}_{0}} = 1.4{{F}_{{{\text{spall}}}}}$ (кривая 1 ') наблюдается монотонное изменение фазы ${{d\varphi } \mathord{\left/ {\vphantom {{d\varphi } {dt}}} \right. \kern-0em} {dt}} > 0$ на всем временнóм интервале измерений. Отражательная способность (кривая 2 ') при этом снижается не более чем на 20–30% относительно начального значения ${{R}_{0}}$. Наблюдаемое поведение $\Delta \varphi (t)$ и $R(t)$ характерно для термомеханической (откольной) абляции, при которой выброс вещества происходит в виде конденсированного слоя с плотностью, превышающей критическое значение, и резким градиентом на границе с воздухом [6]. Максимальная величина смещения границы слоя, согласно выражению $z = {{\Delta \varphi \lambda } \mathord{\left/ {\vphantom {{\Delta \varphi \lambda } {4\pi }}} \right. \kern-0em} {4\pi }}$, при этом составляет 47 нм.

При плотности энергии ${{F}_{0}} = 3.9{{F}_{{{\text{spall}}}}}$ (кривая 1 ") в отличие от предыдущего случая при задержке примерно 100 пс наблюдается изменение знака производной ${{d\varphi } \mathord{\left/ {\vphantom {{d\varphi } {dt}}} \right. \kern-0em} {dt}}$ с “плюса” на “минус”. При этом с течением времени коэффициент отражения резко уменьшается почти до нулевых значений (кривая 2 "). При $t \geqslant $ 120 пс наблюдается исчезновение интерференционных полос в центральной части области взаимодействия, что делает невозможным обработку интерферограмм на таких временах.

Из рис. 2 следует, что средняя скорость смещения границы мишени на начальном участке в интервале $0 < t \leqslant 20$ пс при ${{F}_{0}} = 3.9{{F}_{{{\text{spall}}}}}$ составляет 0.63 км/c. Это более чем в полтора раза превосходит значение для ${{F}_{0}} = 1.4{{F}_{{{\text{spall}}}}}$, равное 0.39 км/c.

Согласно грубым оценкам, выполненным в работе [16], температура тантала вблизи порога F_spall равна T_i≈ 5 кК, что примерно в полтора раза превосходит его температуру плавления в равновесных условиях T_melt = 3269 K [17], но существенно ниже температуры критической точки T_c ≈ 12.6 кК [18, 19]. При этом согласно [15] для тантала соотношение порогов F_frag/F_spall ≈ 2.6, и температура поверхности вблизи F_frag должна быть близка к критической. Отсюда естественно считать, что непосредственно вблизи порога F_frag изоэнтропа расширения тантала проходит ниже критической точки, что ведет к взрывному вскипанию поверхностного слоя.

Анализ результатов измерений динамики расширения танталовой мишени свидетельствует о том, что порог фрагментационной абляции лежит в интервале $1.4{{F}_{{{\text{spall}}}}} < {{F}_{{{\text{frag}}}}} \leqslant 3.9{{F}_{{{\text{spall}}}}}$, что согласуется с данными работы [15]. При этом при максимальном значении флюенса F₀ ≈ 3.9F_spall ≈ 1.5F_frag начальная температура поверхностного слоя может в полтора раза превышать критическую. Наблюдаемое в эксперименте немонотонное изменение фазы и падение отражения на временах ~10⁻¹⁰ с может быть связано с взрывным вскипанием при расширения флюида в случае прохождения изоэнтропы ниже T_c. В то же время не исключена возможность расширения флюида по сверхкритической изоэнтропе с пересечением паровой ветви бинодали, сопровождаемое интенсивным испарением и сильным возмущением поверхности. Ответы на данные вопросы требуют проведения более детальных исследований и компьютерного моделирования.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Интерферометрическим методом непрерывной регистрации c пикосекундным временны́м разрешением исследованы динамика движения поверхности и изменение коэффициента отражения пленочного образца тантала, инициируемые воздействием импульсов фемтосекундного лазера. Оценены значения порогов и характерных скоростей разлета мишени в режимах откольной и фрагментационной абляции. В отличие от режима откольной абляции наблюдаемые на временах 10^–10 с немонотонное изменение фазы и резкое уменьшение отражения может быть связано с образованием паровой фазы или сильно рассеивающей паро-капельной смеси при изоэнтропическом расширении флюида в окрестности критической точки при фрагментационной абляции.

Работа выполнена на оборудовании ЦКП “Фемтосекундный лазерный комплекс” ОИВТ РАН при финансовой поддержке Министерства науки и высшего образования РФ (соглашение с ОИВТ РАН № 075-15-2020-785 от 23 сентября 2020 г.).