Теоретические основы химической технологии, 2019, T. 53, № 2, стр. 146-151

ВВЕДЕНИЕ

При эксплуатации каскада газовых центрифуг (ГЦ) для разделения многокомпонентных изотопных смесей (МИС) возникают нестационарные гидравлические процессы, в ходе которых изменяются величины давлений и потоков рабочего вещества в ступенях каскадов и выходящих потоках. Нестационарный гидравлический процесс порождает нестационарный разделительный процесс, в ходе которого происходит изменение изотопного состава рабочего вещества в ступенях и потоках каскадов. Во всех нестационарных процессах необходимо обеспечить безопасную эксплуатацию разделительного оборудования и свести к минимуму потери работы разделения. Каскады ГЦ имеют меньшее газосодержание по сравнению с газодиффузионными каскадами, следовательно, и меньшую инерционность. Малая инерционность приводит к усилению влияния нестационарных процессов на эффективность работы каскадов. Особенно это может отразиться на работе каскадов ГЦ для разделения МИС, которые в отличие от каскадов для разделения изотопов урана имеют существенно меньшее количество ГЦ и отличаются регулирующими устройствами.

В связи с этим приобрело актуальность решение задачи изучения и полномасштабного учета нестационарных процессов при разделении МИС. Использование экспериментального подхода к решению данной задачи является достаточно затратным и требует создания дополнительных исследовательских установок. Поэтому целесообразно изучать нестационарные процессы путем их математического моделирования. Известные математические модели [1–4] описывают нестационарные гидравлические процессы для случая длинного каскада и нестационарные разделительные процессы при постоянных гидравлических параметрах. Для устранения указанных недостатков нами была разработана математическая модель нестационарных гидравлических и разделительных процессов [5–7] и проведена ее верификация на примере разделения изотопов германия, криптона и кремния.

Стационарному режиму разделения МИС в каскаде ГЦ предшествует нестационарный процесс, который условно можно разделить на две стадии: 1 – заполнение каскада рабочим веществом, 2 – установление равновесных концентраций компонентов в каскаде. Основное внимание исследователей было приковано ко второй стадии ввиду ее значительной длительности [1–4]. Изучение процесса заполнения каскада до настоящего времени никем не проводилось, поэтому для расчета второй стадии при задании начальных условий использовалось допущение, что концентрации компонентов в ступенях каскада после его заполнения соответствуют их концентрациям в МИС. Учитывая, что от начальных условий зависит характер изменения концентраций компонентов в ходе нестационарного процесса и его длительность [6, 7], целесообразно провести исследование процесса разделения МИС в ходе заполнения каскада и проверить справедливость этого допущения. Ранее в работе [8] установлено, что концентрации изотопов в потоках легкой и тяжелой фракций каскада после его заполнения зависят от величины потока питания каскада.

В данной статье приведены результаты исследований процесса заполнения каскада с различным количеством ступеней для случая разделения изотопов никеля, которые используются в ядерно-физических исследованиях и для получения радиоактивных изотопов (например, изотоп ⁶²Ni используется для получения радиоактивного изотопа ⁶³Ni).

ТЕОРЕТИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ

Напомним основные уравнения, входящие в математическую модель нестационарного процесса разделения МИС.

Разделение МИС происходит в каскаде ГЦ. Рабочее вещество содержит n компонентов (изотопов) с индексом j ($j = \overline {1;n} $). Каскад состоит из S ступеней (рис. 1) с индексом i ($i = \overline {1;S} $). Ступени соединены по противоточно-симметричной схеме. В каскад подается поток питания F и отбираются потоки легкой P и тяжелой W фракций. Поток питания подается в ступень с индексом S_F, поток тяжелой фракции отбирается из первой ступени, поток легкой фракции – из ступени S.

Разделительная ступень состоит из N_i параллельно соединенных ГЦ. В нее подается поток питания G_Fi. Из ступени отбираются потоки легкой G_Pi и тяжелой G_Wi фракций (рис. 2). Концентрация j-го компонента в потоках питания, легкой и тяжелой фракций i-й ступени обозначили C_Fij, C_Pij и C_Wij соответственно. Тяжелая фракция первой ступени может частично возвращаться потоком закрутки тяжелой фракции G_zW на питание первой ступени. Легкая фракция ступени S может частично возвращаться потоком закрутки легкой фракции G_zP на питание ступени S.

При отсутствии коррозионных потерь рабочего вещества потоки ступеней и концентрации компонентов в них в стационарном гидравлическом режиме связаны уравнениями баланса рабочего вещества и компонента (изотопа):

где θ_i – коэффициент деления потока питания i-й ступени.

Сумма концентраций всех компонентов для любого потока равна единице.

Разделение компонентов в ступени определяется выражениями [9]

где χ_ijl – коэффициент разделения j-го и l-го компонента в i-й ступени; χ_0i – коэффициент разделения, приходящийся на единицу разности массовых чисел; M_j, M_l – массовые числа j-го и l-го компонента соответственно, а. е. м.

Величина χ_0i зависит от гидравлических параметров ступени:

Потоки каскада в стационарном гидравлическом режиме связаны уравнениями баланса:

Методика расчета нестационарных гидравлических и разделительных процессов основана на следующих положениях [5, 6]:

в каждой ступени каскада выделяется конечное число объемов, в которых содержится рабочее вещество;

в любой момент времени температура, давление рабочего вещества и концентрация j-го компонента одинаковы во всем объеме;

основными уравнениями модели являются уравнения баланса рабочего вещества и компонентов в каждом объеме и уравнение разделения МИС в ГЦ.

Выделенный объем V имеет следующие характеристики: давление рабочего вещества p; концентрация j-го компонента C_j; физические свойства рабочего вещества (молярная масса μ, динамическая вязкость η, температура T); масса рабочего вещества (газосодержание объема) H, значение которой определяется величинами V, p, μ и T.

Все газосодержание каскада принято сосредоточенным в 4S объемах: S объемов ГЦ ступени; S объемов коллектора питания; S объемов коллектора легкой фракции; S объемов коллектора тяжелой фракции.

Поступающий в i-ю ступень поток G_Fi определяется как

где δ_i – безразмерный коэффициент, характеризующий наличие внешнего потока питания F в i-ю ступень.

Концентрация С_Fij в потоке G_Fi определяется выражением

Частота вращения роторов ГЦ и температурный режим их работы не изменяются.

Алгоритм решения дифференциальных уравнений, описывающих нестационарные гидравлические и разделительные процессы, приведен в работах [5, 6].

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Рассмотрен каскад постоянной ширины, имеющий одинаковую производительность G_F всех ступеней в стационарном режиме. В качестве рабочего вещества для разделения изотопов никеля использовался тетракис (трифторфосфин) никеля (Ni(PF₃)₄, молярная масса μ ≈ 411 кг/кмоль). Коэффициент разделения ГЦ – χ₀ = 1.1. Количество ступеней каскада S принималось равным 20, 60 и 100. Поток питания подавался в ступень средней части каскада (S_F = 0.5S). Изотопный состав исходного тетракиса никеля приведен в табл. 1.

В начальный момент времени каскад пуст (газосодержание равно нулю). В процессе заполнения в каскад подается поток питания постоянной величины, величины потоков легкой и тяжелой фракций каскада равны нулю. В ходе заполнения происходит увеличение давлений, газосодержаний и потоков рабочего вещества в ступенях каскада до стационарных значений. Проведено моделирование процесса заполнения каскада, состоящего из различного числа ступеней. На рис. 3 и 4 приведены концентрации изотопов никеля в потоках легкой и тяжелой фракций каскада после его заполнения в зависимости от количества ступеней в каскаде S.

Концентрация изотопов никеля в потоках легкой и тяжелой фракций каскада после его заполнения зависит от количества ступеней каскада. Изотоп ⁵⁸Ni является самым легким компонентом в природной смеси изотопов никеля. В процессе заполнения каскада и подачи природного никеля в середину каскада изотоп переносится в направлении отбора легкой фракции и накапливается в ступени i = S. При этом происходит увеличение концентрации данного изотопа в потоке легкой фракции и снижение его концентрации в потоке тяжелой фракции каскада. С увеличением длины каскада происходит интенсификация этого процесса и рост градиента концентрации ⁵⁸Ni по каскаду (рис. 5). Концентрация ⁵⁸Ni в потоке легкой фракции возрастает с 90.6 до 99.4% при увеличении количества ступеней каскада в 5 раз (с 20 до 100). При этом значительного роста концентрации этого изотопа в ступенях от подачи потока питания (i/S = 0.5) до отбора легкой фракции (i/S = 1) не происходит, что объясняется повышением влияния процесса смешения потока питания каскада и межступенных потоков, подаваемых в ступень i/S = 0.5 и имеющих различный изотопный состав (отличное друг от друга содержание изотопов никеля). В результате концентрация ⁵⁸Ni в ступени i/S = 0.5 не превышает 72% при концентрации данного изотопа в природном никеле около 68.1%.

Аналогичные особенности наблюдаются для переноса изотопа ⁶⁴Ni, который имея наибольшее массовое число из смеси изотопов природного никеля, концентрируется в ступени i = 1 за счет переноса из ступеней каскада в процессе заполнения (рис. 6). Это позволяет сконцентрировать в концевых ступенях каскада (i/S < 0.2) изотоп ⁶⁴Ni в количестве до 86% относительно суммарного количества данного изотопа в каскаде и повысить его концентрацию не менее чем в 22 раза относительно значения в природном никеле и получить никель, обогащенный по ⁶⁴Ni до 20.3%.

Изотоп ⁶²Ni имеет максимальную концентрацию в ступени отбора тяжелой фракции i = 1 независимо от количества ступеней каскада (рис. 7) и несмотря на то, что в природной смеси присутствует изотоп с большим массовым числом ⁶⁴Ni. Однако концентрация ⁶⁴Ni в природной смеси и количество в каскаде существенно меньше по сравнению с изотопом ⁶²Ni, в результате чего в процессе заполнения ⁶²Ni имеет максимальную концентрацию в отборе тяжелой фракции каскада. Увеличение длины каскада приводит к росту максимальной концентрации ⁶²Ni, которое обусловлено переносом этого изотопа в направлении отбора тяжелой фракции в процессе заполнения каскада природным никелем.

Другие изотопы никеля с промежуточным массовым числом (⁶⁰Ni и ⁶¹Ni) после подачи в каскад концентрируются в средней части каскада (рис. 8 и 9). При этом максимум концентрации этих изотопов в каскаде смещается в направлении отбора легкой фракции каскада при увеличении количества ступеней в каскаде, что объясняется концентрированием в данной ступени изотопов ⁶²Ni и ⁶⁴Ni при одновременном уменьшении концентрации ⁵⁸Ni и, как следствие, ростом средневзвешенного массового числа смеси изотопов никеля. Максимальные концентрации ⁶⁰Ni и ⁶¹Ni наблюдаются в ступенях, в которых средневзвешенное массовое число изотопной смеси равно массовым числам данных изотопов. Как видно из рис. 8 и 9, при увеличении количества ступеней в каскаде с 20 до 100 происходит рост максимума концентрации ⁶⁰Ni и ⁶¹Ni с 40.3 и 5.1% до 62.2 и 5.3% соответственно и смещение его положения из ступени i = 1 в ступень i = 9 и i = 3. Эти особенности переноса изотопов ⁶⁰Ni и ⁶¹Ni внутри каскада в ходе его заполнения объясняют характер изменения их концентраций в потоке тяжелой фракции.

Полученные результаты позволяют сделать вывод, что в процессе заполнения каскада ГЦ исходной изотопной смесью происходит разделение изотопов, в результате которого изотопы распределяются по длине каскада в соответствии с их массовыми числами и при увеличении количества ступеней каскада происходит увеличение максимальных концентраций изотопов никеля в ступенях каскада.

При расчете такого нестационарного разделительного процесса, как вывод каскада на режим, используется допущение, что после заполнения каскада концентрации изотопов в ступенях соответствуют концентрациям в исходной смеси. Результаты проведенного исследования показывают, что концентрации изотопов никеля в каскаде после заполнения находятся в широком диапазоне значений, в результате чего можно сделать вывод, что указанное выше допущение является достаточно грубым приближением.

В табл. 2 приведены параметры нестационарного процесса накопления ⁵⁸Ni до концентрации в потоке легкой фракции 95% и длительность этого процесса τ [6] при различных начальных условиях: вариант № 1 – концентрации изотопов никеля в ступенях каскада определяются из расчета процесса заполнения; вариант № 2 – концентрации изотопов никеля в ступенях каскада соответствуют их значениям в исходной смеси (потоке питания каскада).

Как видно из табл. 2, для варианта № 2 увеличение количества ступеней каскада приводит к увеличению его газосодержания и, как следствие, требуется накопить в каскаде большее количество целевого изотопа ⁵⁸Ni. При неизменной величине потока питания каскада процесс накопления будет иметь большую длительность для каскада, состоящего из большего числа ступеней.

При проведении моделирования процесса заполнения каскада и использовании начальных условий варианта № 1 длительность процесса накопления целевого изотопа ⁵⁸Ni уменьшается с 45.3 до 38.7 для каскада, состоящего из 20 ступеней. При большем количестве ступеней в составе каскада длительность нестационарного процесса накопления равна нулю, что обусловлено накоплением в S-й ступени к концу заполнения каскада ⁵⁸Ni с концентрацией выше 95% (рис. 5). В этом случае после окончания заполнения каскада устанавливается стационарное значение потока легкой фракции, в котором концентрация ⁵⁸Ni асимптотически снижается с 97–99 до 95.1%.

Таким образом, использование начальных условий, когда концентрации изотопов никеля в ступенях каскада соответствуют их значениям в исходной смеси (потоке питания каскада), приводит к значительной переоценке длительности нестационарного процесса накопления целевого изотопа в каскаде. Моделирование процесса заполнения каскада позволяет уточнить динамику концентрации целевого изотопа в выходящем потоке каскада и длительность нестационарного процесса накопления.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведено исследование процесса заполнения каскада с различным количеством ступеней для разделения изотопов никеля с использованием разработанной ранее математической модели нестационарных процессов. Изотопы никеля распределяются по каскаду в соответствии с их массовыми числами независимо от количества ступеней каскада. Увеличение числа ступеней в каскаде приводит к повышению максимальных значений концентраций изотопов в каскаде. Установлено, что концентрации изотопов никеля в потоках легкой и тяжелой фракций после заполнения каскада зависят от количества ступеней в каскаде. Концентрации изотопов никеля в каскаде после заполнения находятся в широком диапазоне значений, в результате чего можно сделать вывод, что использование допущения о равенстве концентраций изотопов в ступенях их значениям в потоке питания каскада приводит к отклонению расчетной динамики изменения концентраций в ходе дальнейшего нестационарного процесса от экспериментальных данных.

Работа была поддержана Программой повышения конкурентоспособности Томского политехнического университета (проект CEP-PTI-72/2017).

ОБОЗНАЧЕНИЯ

ИНДЕКСЫ