1. На главную
  2. Электронные версии
  3. Известия РАН. Серия физическая
  4. T. 84, № 11, 2020

Известия РАН. Серия физическая, 2020, T. 84, № 11, стр. 1633-1637

Мощный электронный ускоритель для производства нейтронов и радиоизотопов

Е. А. Онищук 1, 2, *, Ю. А. Кураченко 3, Е. С. Матусевич 1

1 Обнинский институт атомной энергетики – филиал федерального государственного автономного образовательного учреждения высшего образования “Национальный исследовательский ядерный университет “МИФИ”
Обнинск, Россия

2 Автономная некоммерческая организация дополнительного профессионального образования “Техническая академия Росатома”
Обнинск, Россия

3 Федеральное государственное бюджетное научное учреждение “Всероссийский научно-исследовательский институт радиологии и агроэкологии”
Обнинск, Россия

* E-mail: elenaonischuk@yandex.ru

Поступила в редакцию 18.06.2020
После доработки 10.07.2020
Принята к публикации 27.07.2020

Полный текст (PDF)

Аннотация

Исследованы возможности использования компактных линейных ускорителей электронов для производства радиоизотопов медицинского назначения и нейтронной терапии. Проведенный анализ расчетных данных плотностей потока нейтронов и гамма-квантов показывает, что производство фотонейтронов и радиоизотопов эффективно при использовании тормозного излучения, генерируемого тяжелой металлической мишенью при ее возбуждении в области энергий гигантского дипольного резонанса.

ВВЕДЕНИЕ

Высокоинтенсивный источник фотонейтронов для медицинского применения рассмотрен в [1]. В [2] получена оптимальная конфигурация блока вывода пучка фотонейтронов для осуществления нейтронозахватной терапии (НЗТ), в [3, 4] изучены термогидравлика комбинированной проточной мишени (W + Ga) и возможности применения пучка для лучевой терапии. Стационарный фрагмент мишени, которым является матрица из тугоплавкого вольфрама, через которую протекает галлий, позволяет резко увеличить выход фотонейтронов по сравнению с мишенью, состоящей только из галлия. Для нормировки результатов расчета использовались данные доступного ускорителя MEVEX [5] – средний ток 4 мА при энергии электронов 35 МэВ.

Природный галлий представлен двумя изотопами: 69Ga(60.1%) + 71Ga (39.9%). Это легкоплавкий металл (tпл = 29.8°C) плотностью 5.904 г ⋅ см–3 в твердом состоянии и 6.095 г ⋅ см–3 в жидком. После расплавления галлий длительное время остается в жидкой фазе при комнатной температуре. При этом галлий имеет широкий диапазон температур жидкой фазы (~2200°C), что обеспечивает легкое отведение радиационного энерговыделения.

Активация природного галлия происходит путем фотореакций и реакций под действием собственных нейтронов. Основные процессы: 69, 71Ga(γ, n)68, 70Ga, 69, 71Ga(n, 2n)68, 70Ga, 69, 71Ga(n, γ)70, 72Ga приводят к короткоживущим продуктам 68Ga (T1/2 = 68.3 мин), 70Ga (T1/2 = 21.2 мин) и 72Ga (T1/2 = 14.1 ч). Как показывают расчеты, при генерации нейтронных полей, приемлемых для НЗТ, и при условии циркуляции рабочего тела мишени, полная активность галлия спадает до уровня естественного фона за время, не превышающее 4 сут (рис. 1).

Рис. 1.

Спад активности галлия после типичного сценария облучения (в отн. ед.). Пунктирной линией обозначен уровень естественного фона, серой широкой линией – экспериментальные данные, черной линией – данные, полученные при расчетах.

Результаты, приводимые далее, получены в расчетах транспорта излучений c использованием библиотеки ядерных данных TENDL-2014/2017, основанной на коде расчета характеристик ядерных реакций TALYS-1.9. Термогидравлика мишени была рассчитана с помощью кода STAR-CD® [6].

1. ГЕНЕРАЦИЯ ФОТОНЕЙТРОНОВ

1.1. Модернизация НЗТ-пучка

Целью модернизации пучка было увеличить плотность потока нейтронов без ухудшения характеристик пучка, существенных для НЗТ и защиты пациента. Для модернизации был выбран вариант вывода пучка с максимальным значением плотности потока на выходе [4]. На рис. 2 сопоставлены сечения оптимальной версии блока вывода пучка [4] и версии, предлагаемой в настоящей работе.

Рис. 2.

Осевые сечения блока вывода осесимметричного пучка для НЗТ: вариант из [4] (а) и модернизированная версия (б). Представлены фрагменты блока вывода с коллимационной системой: канал, заполненный формирователем спектра (1, дифторид свинца PbF2, выполняет также функцию гамма-фильтра); канал окружен коллиматором (2, Pb, основная функция – замедление и канализация нейтронов). В коллимационной системе гидрид циркония ZrH1.8 (3) несет функцию легкой защиты, на выходе канала борированный полиэтилен (4) и пластинка Cd толщиной 1 мм (5) являются фильтром тепловых нейтронов.

Блок вывода пучка представляет собой осесимметричную сборку из цилиндрических и конических слоев и выполняет защитные и коллимирующие функции, а также функции формирователя спектра, требуемого для НЗТ.

При взаимодействии ускоренных электронов с мишенью W + Ga основным каналом потери энергии является тормозное излучение. При энергиях электронов выше ~8–10 МэВ тормозные гамма-кванты, поглощаясь ядрами W и Ga, генерируют нейтроны в реакциях (γ, n) в области энергий гигантского дипольного резонанса с относительно большими сечениями. Так, максимальные (γ, n) сечения на основных изотопах естественного ванадия при энергии ~15 МэВ лежат в диапазоне 490–670 мб, для 69Ga и 71Ga – 102 мб при 17 МэВ и 160 мб при 19 МэВ соответственно.

Дополнительные расчеты дали возможность обоснованно внести изменения в конфигурацию и материальный состав блока вывода пучка, позволившие безопасно увеличить главный функционал – плотность потока эпитепловых нейтронов. Эти изменения состояли в следующем:

– пластина Cd на выходе канала была удалена, а слой гидрида циркония заменен свинцом. Роль удаленных материалов в уменьшении потока тепловых нейтронов пренебрежимо мала: эпитепловые нейтроны, входящие в ткань, генерируют вблизи входа обратнорассеянные тепловые нейтроны, интенсивность которых значительно превышает поток тепловых нейтронов из канала;

– комбинированная проточная мишень была развернута соосно оси вывода пучка нейтронов и заключена в сферический вольфрамовый корпус, заполненный галлием. Эта мера позволила улучшить теплосъем, увеличить генерацию нейтронов и уменьшить выход тормозного излучения.

1.2. Качество пучка для НЗТ

Качество пучка для НЗТ описываются характеристиками “in air” и “in phantom” [4]. Функционалы “in air” описывают поле излучений на выходе пучка без облучаемого фантома и упрощают задачу выбора оптимальных конфигурации и состава материалов блока вывода (без трудоемких расчетов функционалов “in phantom”). Предполагается, что если характеристики пучка “в воздухе” удовлетворяют конкретным критериям, выработанным мировым сообществом, то следует ожидать, что и функционалы “в фантоме” также будут удовлетворять требованиям НЗТ.

Для сопоставления с рассчитываемыми пучками из мишени электронного ускорителя привлекаются характеристики нейтронных пучков, существующих и проектируемого реакторов:

– пучок FCB MIT, который является “эталонным” для НЗТ (измерения, в настоящее время выведен из эксплуатации [7]);

– пучок эпитепловой колонны быстрого реактора TAPIRO [8], предназначенный для применения в НЗТ (расчет подтвержден измерениями; пучок выведен из эксплуатации);

– пучок специализированного медицинского реактора МАРС (расчет, [9]).

Базовые значения характеристик “в воздухе” для сравниваемых пучков приведены в табл. 1. Для фотонейтронов представлены данные по первичной расчетной версии [4] и обновленной ныне версии блока выведения (рис. 2). Критерии для НЗТ представлены в табл. 2. Из приведенных данных следует вывод, что по критериям “в воздухе” предлагаемый фотонейтронный пучок не уступает и даже частично превосходит характеристики реакторных пучков для НЗТ. Данный вывод подтверждается рис. 3, на котором представлены спектральные характеристики нейтронов на выходе пучка.

Таблица 1.

Плотность потока, спектральные характеристики и средняя энергия нейтронов на выходе эталонного, существующего и проектируемого пучков реакторов в сравнении с характеристиками пучков фотонейтронов

  Фtot,
см–2с –1, 109		 Φepi$\Phi _{{tot}}^{{ - 1}},$ % Φfast$\Phi _{{tot}}^{{ - 1}},$ % Фtherm$\Phi _{{tot}}^{{ - 1}},$ % $E_{{aver}}^{\Phi },$ МэВ
Значения, желательные для НЗТ ≥1 ∼100 →0 →0 –
FCB MIT 4.2 данные отсутствуют
МАРС 1.24 81.6 13.4 5.0 0.0337
TAPIRO 1.07 73.6 6.5 20.0 0.00857
Фотонейтроны “лучшая” версия [4] 18.5 74.9 25.1 0.014 0.0345
данная работа 27.8 73.3 21.6 5.11 0.0325
Таблица 2.  

Характеристики НЗТ на выходе реакторных и фотоядерных пучков: плотность потока эпитепловых нейтронов, “отравление” пучка гамма-излучением и быстрыми нейтронами, направленность

  Фepi, см–2с –1, 109 Dγ$\Phi _{{epi}}^{{ - 1}},$ сГр · см2, 10–11 Dfast$\Phi _{{epi}}^{{ - 1}},$
сГр·см2, 10–11		 Jepi$\Phi _{{epi}}^{{ - 1}}$
(“ток-к потоку”)
Значения, желательные для НЗТ ≥1 <2–5 <2–5 ≥0.7
FCB MIT – 1.3 4.3 0.8
МАРС 1.01 5.38 11.8 0.8
TAPIRO 0.788 6.77 8.49 0.8
Фотонейтроны “лучшая” версия [4] 13.9 0.0407 15.9 0.8
данная работа 20.4 0.0262 13.4 0.8
Рис. 3.

Спектры нейтронов на выходе пучка для НЗТ.

2. ГЕНЕРАЦИЯ РАДИОИЗОТОПОВ

Для задач генерации медицинских радиоизотопов была рассчитаны характеристики модельной системы, состоящей из цилиндрического бака с замедлителем – тяжелой водой D2O. В центре бака располагается мишень, а на периферии – подкритическая сборка с keff ≤ 0.90. Сборки с такой подкритичностью не требуют наличия СУЗ при работе. Сборка состоит из укороченных твэлов реактора БН-600, охлаждаемых тяжелой водой. В результате для модельной системы получено достаточно выровненное поле нейтронов внутри бака. Максимальные значения плотности потока нейтронов Фtot = 6.19 ⋅ 1011 см2 ⋅ с–1 в непосредственной близости к мишени, максимум плотности потока тепловых нейтронов Фth = 3.09 ⋅ 1011 см2 ⋅ с–1 отстоит от мишени на ~21 см.

Исследованные цилиндрические мишени были оптимизированы на максимальный выход тормозного излучения при падении пучка электронов радиусом 0.5 см на торец цилиндра (табл. 3, рис. 4). Экстремумы в задачах оптимизации достаточно пологи, поэтому шаг в размерах мишеней 0.25 см. При выбранных параметрах пучка электронов выход тормозного излучения из оптимальных мишеней практически одинаков для всех тяжелых материалов. Средняя энергия тормозного излучения лежит в области гигантского дипольного резонанса и, что весьма удачно, вблизи энергии максимальных сечений реакции (γ, n) для вольфрама. По технологическим соображениям в качестве мишени предпочтительна эвтектика свинец–висмут; в данном случае этот сплав будет являться и теплоносителем.

Таблица 3.  

Характеристики мишени для производства радиоизотопов

Материал мишени     Tl Pb Bi 238U Pb + Bi
(45% + 55%)
R, см 1.0 0.75 0.75 0.50 0.75
H, см 1.0 0.75 1.0 1.0 1.5
Плотность г ⋅ см–3 11.843 11.342 9.79 19.05 10.6
Точка плавления, °C 304 324 271 1133 124
Выход тормозного излучения, с–1 1.29 · 1017 1.32 · 1017 1.34 · 1017 1.25 · 1017 1.33 · 1017
Средняя энергия, МэВ 14.7 15.9 15.6 15.5 15.7
Рис. 4.

Сечения сферической расчетной модели производства 99Mo. Внешний слой – 100Mo. Диаметр внутреннего свинцово-висмутового цилиндра 1.5 см.

Оценим производство 99Mo тормозным излучением в реакции 100Mo(γ, n)99Mo. Условная схема облучения представлена на рис. 4.

Цилиндрическая мишень Pb–Bi заключена в сферический слой материнского нуклида 100Mo (рис. 4). Уравнение наработки 99Mo можно записать следующим образом:

(1)
$\frac{{d{{{\rho }}^{{99}}}}}{{dt}} = {\sigma }{{\phi }_{0}}{{{\rho }}^{{100}}} - {\lambda }{{{\rho }}^{{99}}},$
где ρ99, ρ100 – ядерная плотность (1024 см–3) нарабатываемого и материнского изотопа; σΦ0ρ100 – скорость (γ, n) реакций (см–3 ⋅ с–1); σ, Φ0 – групповые вектора сечения (γ, n) реакции (б) и плотности потока фотонов (см–2 ⋅ с–1) размерностью табличного представления сечения (индекс группы опущен); λ – постоянная распада (с–1).

Интегрирование (1) в интервале [0–tirr] времени облучения с учетом начального условия ρ99(t = 0) = 0 дает плотность наработанных ядер [см–3]:

(2)
${{{\rho }}^{{99}}} = {\sigma }{{\phi }_{0}}{{{\rho }}^{{100}}}{{\left( {1 - \exp \left( { - {\lambda }{{{\text{t}}}_{{{\text{irr}}}}}} \right)} \right)} \mathord{\left/ {\vphantom {{\left( {1 - \exp \left( { - {\lambda }{{{\text{t}}}_{{{\text{irr}}}}}} \right)} \right)} {\lambda }}} \right. \kern-0em} {\lambda }}.$

При этом удельная активность [Бк ∙ см–3] наработанного изотопа A = λρ99:

(3)
$A = {\sigma }{{{\Phi }}_{0}}{{{\rho }}^{{100}}}\left( {1 - \exp \left( { - {\lambda }{{t}_{{irr}}}} \right)} \right).$

Сравним полученные результаты с данными для фотоядерной реакции (γ, n) в [10] при производстве 99Mo на ускорителе электронов мощностью 14 кВт с энергией 40 МэВ. Для высокообогащенного (96% 100Мо) образца массой 14.4 г при 24-часовой экспозиции производится активность ~25 Ки или 1.74 Ки ⋅ г–1 [10]. Наши данные для той же экспозиции 1.78 кКи и 5.96 Ки ⋅ г–1 при массе образца 311 г (рис. 4), среднем токе 4 мА [5] и 100% обогащении 100Мо.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Компактность современных мощных ускорителей и хорошая управляемость электронным пучком позволяют обеспечить бинарное применение тормозного излучения, генерируемого в тяжелых мишенях при энергиях гигантского дипольного резонанса, для производства нейтронов и радиоизотопов. Предлагаемая схема генерации имеет очевидные преимущества перед реакторной генерацией. В первую очередь это экологическая чистота: активность теплоносителя спадает быстро, продукты деления в установке отсутствуют, активация оборудования локализована. Кроме того, в этом случае степень радиационной и ядерной безопасности неизмеримо выше, чем при реакторной генерации. Безопасность, а также относительно небольшие габариты установки позволяют размещать ее непосредственно в клинике. Наконец, плотность потока эпитепловых нейтронов на выходе пучка (необходимая для НЗТ) на порядок больше плотности потока нейтронов, существующих и проектируемых реакторных пучков. Высокая эффективность генерации 99Mo, предшественника основного диагностического радиоизотопа 99mTc, улучшает экономику установки и расширяет ее возможности.

Список литературы

  1. Кураченко Ю.А., Вознесенский Н.К., Говердовский А.А., Рачков В.И. // Мед. физ. 2012. № 2. С. 29.

  2. Кураченко Ю.А. // Изв. вузов. Ядерн. энерг. 2014. № 4. С. 41.

  3. Кураченко Ю.А., Забарянский Ю.Г., Онищук Е.А. // Изв. вузов. Ядерн. энерг. 2016. № 3. С. 150.

  4. Кураченко Ю.А., Забарянский Ю.Г., Онищук Е.А. // Мед. радиол. рад. безопасность. 2017. № 3. С. 33.

  5. http://www.mevex.com/Brochures/Brochure_High_Energy.pdf.

  6. CD-adapco Engineering Simulation Software – CAE and CFD Software.

  7. Riley K.J., Binns P.J., Harling O.K. // Phys. Med. Biol. 2003. V. 48. P. 943.

  8. Agosteo S., Foglio Para A., Gambarini G. et al. IAEA-TECDOC-1223, 2001. P. 1.

  9. Кураченко Ю.А. // Мед. физ. 2008. Т. 38. № 2. С. 20.

  10. Ralph G.B., Jerry D.C., David A.P. et al. // Nucl. Technol. 1999. V. 126. P. 102.

Дополнительные материалы отсутствуют.

Инструменты

следующая статья выпуска предыдущая статья выпуска содержание выпуска

Известия РАН. Серия физическая

Архивы выпусков Информация о журнале Отправить рукопись в журнал