Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2020, № 3, стр. 77-83

ВВЕДЕНИЕ

Для современных нано-технологий и большого числа количественных методов локальных исследований, которые используют электронные и ионные пучки, распределение заряженных частиц, прошедших пленку вещества, по углу является одной из важнейших характеристик, определяющих возможности проведения контролируемого технологического воздействия на материал и возможности изучения свойств материала с высоким пространственным разрешением. Задача по расчету таких спектральных распределений решалась и решается либо на основе выбора подходящей аппроксимирующей функции [1], либо с применением различных моделей кратного и многократного рассеяния [2–5], а также с использованием метода Монте-Карло [6]. Все эти подходы, в целом, как показано в работе [6], приводят к весьма близким друг другу результатам, рассчитываемым угловым распределениям. В тоже время истинные распределения угловых отклонений при многократном рассеянии заряженных частиц во всей области регистрации углов несколько отличаются от рассчитываемых. При угловых отклонениях, превышающих величину полной ширины углового распределения на половине максимума, истинное распределение идет выше рассчитываемых. Это отмечалось еще Р. Штернхеймером [7], и сохраняется поныне. Другой недостаток связан с отсутствием единого системного подхода при нахождении и расчете базового параметра угловых распределений – угла наиболее вероятного отклонения θ_p частиц, прошедших пленку: формул много, но точность их не велика, и они не обеспечивают нужного соответствия результатам, получаемым непосредственно из измерений θ_p по экспериментальным спектрам.

В данной работе представлены результаты использования статистической модели многократного рассеяния работ [8–12] для описания двумерного распределения заряженных частиц моноэнергетического пучка по углу их отклонения θ от начального направления после прохождения пленки вещества заданной толщины и при нормальном падении на поверхность образца. Получена новая универсальная функция F(θ, θ_p) для углового распределения прошедших частиц, а также новые формулы для расчета наиболее вероятного угла отклонения θ_p легких частиц (электронов) и тяжелых (протонов). Приводятся результаты всесторонней проверки полученных соотношений на основе сопоставления проведенных модельных расчетов угловых распределений с экспериментальными спектрами угловых отклонений электронов и протонов, взятых из научных публикаций.

ФУНКЦИЯ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ F(θ, θ_p) ЗАРЯЖЕННЫХ ЧАСТИЦ

В работе [10] при решении одномерного транспортного уравнения впервые была учтена зависимость дифференциального сечения неупругого рассеяния частиц от числа испытанных ими неупругих взаимодействий. Также было получено решение транспортного уравнения F(ΔE, ΔE_p), в котором более полно учтена статистика дискретного процесса многократного рассеяния для пучка частиц. Соответствующее распределение электронов пучка с начальной энергией E₀ по потерянной энергии: ΔE = E₀ – E и при наиболее вероятной потере энергии ΔE_p = E₀ – E_p имеет вид:

где u = ΔE/ΔE_p, u_min = ΔE_min/ΔE_p, ΔE_min – минимальная суммарная потеря энергии, равная произведению наиболее вероятной однократной потери энергии ω_p(1) на среднее число n неупругих взаимодействий; A – нормировочный множитель, b – коэффициент, учитывающий особенности распределения атомных электронов, равный 4 в тонких пленках, равный 1 в толстых мишенях.

В отличие от функции распределения потерь энергии Ландау [13] функция (1) имеет два первых приближенных решения, которые представимы через элементарные функции. После разложения ln  k в ряд Грегори и последующего учета вклада только первого члена разложения мы получаем функцию первого приближения решения (1) в виде:

Более полное, но и более громоздкое второе приближение лишь незначительно меняет рассчитываемые по (2) распределения в области их “хвостов”. Проведенная в работах [10–12] проверка показала широкие возможности и высокую эффективность применения функции распределения (2) при описании энергетических спектров потерь энергии заряженными частицами в процессе многократного неупругого рассеяния.

Если абстрагироваться от конкретной переменной ΔE и перейти к любой монотонно изменяющейся переменной, которую обозначим ε, то выражение (2) может быть записано как

где ε_p – наиболее вероятное значение переменной ε, а K – некоторая константа.

Эта функция представляет распределение частиц по переменной ε и описывает результат многократно повторяющего процесса через вероятность отклонения переменной ε от своего наиболее вероятного значения ε_p.

В случае многократного рассеяния заряженных частиц пучка при транспорте через пленочную мишень и при нормальном падении на поверхность образца распределение частиц F(θ, φ) в пространстве зависит только от полярного угла θ и не зависит от азимутального угла φ. Как следствие, экспериментально регистрируемое распределение частиц строго симметрично относительно первоначального направления движения частиц. Это позволяет применить функцию (3) для описания двумерного процесса многократного рассеяния. Пусть θ – угловое отклонение частицы от первоначального направления пучка после прохождения пленки известной толщины x. Тогда функция F(θ, θ_p) может быть получена из (3) введением новой переменной θ = (ε – ε_p), а также введением в знаменатель показателя экспоненты величины (θ + θ_p) вместо (θ + ε_p):

При малоугловых отклонениях, когда sin θ/θ ≈ 1, значение параметра K определяется из очевидного условия, что функция при θ = θ_p имеет экстремум (максимум), в результате получаем K = 0.75θ_p и имеем следующее выражение: Выражение (5) описывает распределение заряженных частиц по углу θ в материале мишени и характеризуется величиной параметра θ_p, который применительно к процессу многократного рассеяния представляет собой максимальный угол однократного рассеяния частиц [8]. При малоугловом рассеянии это еще и угол наиболее вероятного отклонения заряженных частиц, прошедших пленку вещества известной толщины. Другой фундаментальный параметр одномодовых распределений типа (5) – полная ширина на половине максимума, который в дальнейшем будем обозначать как Г. Какова взаимосвязь Г и θ_p при рассеянии частиц пучка в образце? В работе [9] было установлено, что для функции (2) при (ΔE = ΔE_p) квадратный корень из знаменателя показателя экспоненты, нормированный на $\sqrt b ,$ равен Г/(4 ln 2)^1/2. Поэтому для углового распределения частиц выражения (5): Это соотношение важно для правильного понимания существующей для толстых пленок разницы между экспериментально измеренной величиной $\theta _{p}^{{\exp }}$ спектрального распределения и величиной θ_p, которую необходимо использовать при решении прямой задачи аналитического описания этого же углового распределения, так как для более точного измерения $\theta _{p}^{{\exp }}$ (как правило) используется положение максимума функции f = 2π sin θF(θ, θ_p) [14]. При расширении диапазона регистрируемых угловых отклонений заряженных частиц, когда условие sin θ/θ ≈ 1 не соблюдается, угловое положение максимума $\theta _{p}^{{\exp }}$ не представляет величину параметра θ_p углового распределения частиц в выражении (5). Для частиц, прошедших пленку, толщина которой равна или превышает транспортную длину частиц, это приводит к тому, что $\theta _{p}^{{\exp }}$ достигает своего максимального значения, равного ≈38° [14], что заметно меньше ожидаемого. Поскольку очевидно, что максимальное значение угла однократного рассеяния θ_p в функции F(θ, θ_p) должно быть равно углу в 45°. Именно тогда все направления рассеяния для частиц становятся равновероятными, величина Г распределений перестает зависеть от толщины пленки, а изменяется лишь общее число регистрируемых первичных частиц.

Другой важный момент, который необходимо учитывать при расширении диапазона угловых отклонений заряженных частиц, это зависимость вероятности выхода частицы из пленки от величины суммарного углового отклонения θ, которое частица приобрела в процессе многократного рассеяния в мишени. Как показано в работе [8], это может быть достигнуто путем учета угловой зависимости коэффициента пропускания Ф(ξ) поверхности мишени для частиц, выходящих из пленки, и реализуется простым добавлением его сомножителем в выражение (5). Окончательно имеем:

где: Здесь важно иметь в виду следующее, что распределение F(θ, θ_p) частиц по углу θ описывает угловое распределение потока частиц, вышедших из мишени. Важное свойство полученного результата – это распределение F(θ, θ_p) без Ф(ξ), то есть выражение (5), представляет угловое распределение частиц внутри самой пленочной мишени. И оно будет заметно отличаться от (7) при θ > 30–35°. Поэтому внутри мишени число частиц, испытавших отклонение на большие углы, может быть существенно больше, чем это следует из регистрируемого углового распределения. А это важно учитывать при проведении технологических воздействий на мишень пучками заряженных частиц, например, при электронной или ионной литографии или при локальном ионном легировании.

ЗАВИСИМОСТЬ θ_p ОТ ТОЛЩИНЫ ПЛЕНОЧНОЙ МИШЕНИ

Во многих физических приложениях теории столкновений в качестве величины, характеризующей рассеяние заряженных частиц, фигурирует интеграл:

который называется транспортным сечением. Данный интеграл представляет собой усредненное по всем возможным угловым отклонениям сечение взаимодействия первичных частиц с веществом. Для расчета транспортных сечений по упругому каналу рассеяния электронов в данной работе использовались результаты работы [15], а для протонов – результаты работы [16]. Для расчета транспортных сечений по неупругому каналу рассеяния электронов использовались результаты работы [17].

В случае малоуглового рассеяния частиц в материале с числом атомов в единице объема N₀ из-за независимости результата усреднения от азимута φ:

Учитывая, что транспортная длина L_tr частиц определяет величину пробега частиц, после которого все направления их движения становятся равновероятными, и при этом L_tr по определению равняется (N₀σ_tr)^–1, то имеем: С учетом того, что $\overline {{{\theta }^{2}}} \sim {{\theta }_{p}}{{\theta }_{{\max }}},$ где θ_max – максимальный угол однократного рассеяния [9], а также что при x ≥ L_tr величина θ_p = θ_max = π/4 [8], то решением уравнения (8) будет: В работе [8] эта формула была предложена для электронов средних энергий, но без приведенного выше обоснования. Проверка соотношения (9) подтвердила линейную зависимость θ_p от толщины пленки x. Было также показано, что прошедшие через тонкие пленки (x < 0.25L_tr) электроны пучка представляют собой совокупность двух групп первичных электронов, каждая из которых характеризуется своим угловым распределением, описываемым аналитическим выражением (6). Поэтому для пучка электронов формула (8) является лишь базовой канвой. Все особенности ее использования для электронных пучков подробно изложены и обсуждены в работе [8]. Для протонов и ионов непосредственное применение формулы (8) затруднительно, так как транспортная длина по упругому каналу рассеяния $L_{{{\text{tr}}}}^{{{\text{el}}}}$ тяжелых частиц [16], как правило, существенно превосходит глубину их проникновения R в материал мишени. В тоже время, представляется очевидным, что в конце пробега, когда частицы уже практически полностью потеряли первоначальную кинетическую энергию направленного движения, их угловое распределение будет близко к изотропному распределению. Величина энергетического пробега R_p для пучка протонов с энергией E₀ (1 кэВ–10 МэВ) в мишени со средним атомным номером Z и средней энергией возбуждения J (по результатам работы [11]) может быть рассчитана по следующей формуле: где q – заряд электрона, m_e – масса электрона, M_p – масса протона, β – фактор Лоренца, V₀ – начальная скорость пучка протонов; Для протонов с энергией 10.3 МэВ в кремнии $L_{{{\text{tr}}}}^{{{\text{el}}}}$ = 1.54 см [16], а R_p = 0.074 см; для протонов с энергией 350 кэВ в золоте $L_{{{\text{tr}}}}^{{{\text{el}}}}$ = 5.03 мкм [16], а R_p = 0.825 мкм; для протонов с энергией 50 кэВ в никеле $L_{{{\text{tr}}}}^{{{\text{el}}}}$ = 1.33 мкм [16], а R_p = 0.306 мкм. Поэтому естественно допущение, что именно параметр R_p для протонов (применительно к процессам многократного рассеяния) можно определить как то значение пробега пучка частиц в мишени, при котором θ_p достигает своего максимума в 45° (или π/4 радиан). В этой связи для них будет справедлива формула (8), но с заменой L_tr на R_p: Простая формула (11) допускает простую проверку на основе имеющихся многочисленных экспериментальных измерений параметра θ_p, определенного из спектров угловых распределений протонов, прошедших пленку вещества известной толщины x, например, в работе [18]. Полученные результаты представлены в табл. 1. Видно, что наблюдается соответствие рассчитанных по формулам (10) и (11) значений θ_p с экспериментальными измерениями этого параметра. В табл. 1 приведены также и значения θ_p, рассчитанные по формулам работы [5]. Результаты такого сравнения свидетельствуют о правильности сделанного выше предположения о роли параметра R_p при описании транспорта протонов в веществе и об очевидных достоинствах предлагаемого метода расчета параметра θ_p для функции углового распределения (7).

ПРОВЕРКА СООТВЕТСТВИЯ ПОЛУЧЕННЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫМ СПЕКТРАМ

Всесторонняя проверка полученных аналитических соотношений проведена на основе сопоставления выполненных модельных расчетов угловых распределений F(θ, θ_p) и f(θ, θ_p) = 2π sin θF(θ, θ_p) с экспериментальными спектрами угловых отклонений протонов и электронов, взятыми из известных научных публикаций [14, 19–21]. Представлен достаточно широкий набор материалов (от алюминия до золота) и диапазон энергий E₀ пучков протонов (от 30 кэВ до 10.3 МэВ). Результаты приведены на рис. 1–5. На рис. 1 представлены результаты использования полученного в данной работе распределения (7) и формулы (11) при расчете углового распределения пучка протонов с E₀ = 50 кэВ, прошедших пленку никеля известной толщины. Видно, что обеспечивается адекватное соответствие расчетов и эксперимента во всем регистрируемом угловом диапазоне. Для сравнения возможностей различных подходов при описании одного и того же экспериментального спектра угловых отклонений протонов, прошедших мишень известной толщины, на рис. 2 приведены данные, полученные из работы [6], и представляющие рассчитанные угловые распределения для таких же протонов и такой же мишени, но по методикам многократного рассеяния и методу Монте-Карло. Видно, что наблюдается хорошее соответствие расчетов и моделирования друг другу, но заметное отличие их от экспериментального спектра, в том числе и по углу θ_p. На рис. 3, 4 для сравнения с рассчитанными функциями F(θ, θ_p) пунктирными линиями изображены угловые распределения, соответствующие функции Гаусса, с θ_p, аналогичным использованным при расчетах функции углового распределения (6). Наглядно видно, насколько хорошо используемое при выводе функции распределения (7) решение транспортного уравнения передает особенности физики дискретного процесса многократного рассеяния. А именно: с ростом числа испытанных частицами взаимодействий происходит монотонное возрастание статистической вероятности для них быть рассеянными на больший угол.

И наконец, рис. 5 приведен для того, чтобы проиллюстрировать выше сказанное о том, почему максимальное значение параметра $\theta _{p}^{{\exp }}$ угловых распределений электронов, измеренное на толстых пленочных мишенях (x > L_tr) и равное ≈38° [14], всегда меньше расчетного максимального значения θ_p = 45°, используемого в данной работе. На данном рисунке рассчитанные значения распределения F(θ)/F(0) в объеме пленки изображены пунктирной линией, а значения распределения F(θ)/F(0) электронов, вышедших из пленки, сплошной линией. Видно, что учет влияния угловой зависимости коэффициента пропускания Ф(ξ) на F(θ)/F(0) уменьшает θ_p углового распределения примерно на 1.5°. В то же время по определению и по способу измерения $\theta _{p}^{{\exp }}$ является угловым отклонением, при котором функция f = 2π sin θF(θ, θ_p) достигает своего максимального значения. В виду того, что в данном случае процесс многократного рассеяния не является малоугловым и sin θ < θ, то более быстрое уменьшение f с ростом угла θ приводит к смещению углового положения максимума функции в сторону меньших углов. На рис. 5 распределение f в объеме пленки изображено штрихпунктирной линией, а распределение f электронов, вышедших из пленки, сплошной линией. Итоговый результат выполненных расчетов: максимальное значение распределения f пучка электронов, вышедших из пленки, реализуется при θ = 37.5°. Открытыми кружками на рис. 5 представлены экспериментально измеренные значения функции f, взятые из работы [14]. Очевидно, что наблюдается хорошее согласие расчетов, выполненных на основе полученных распределений и формул, с экспериментальными спектрами угловых отклонений электронов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате использования статистической модели многократного рассеяния и решения транспортного уравнения получена новая функция, описывающая угловое распределение заряженных частиц после прохождения ими пленки вещества заданной толщины при нормальном падении моноэнергетического пучка на поверхность образца. Определены формулы для расчета базового параметра угловых распределений – наиболее вероятного угла отклонения легких (электроны) и тяжелых (протоны) частиц. Учтено влияние поверхности образца на распределение угловых отклонений, выходящих из образца заряженных частиц. Проведенная проверка полученных соотношений показала исключительно хорошее соответствие между выполненными модельными расчетами и экспериментальными результатами, полученными из научных публикаций, во всем регистрируемом диапазоне угловых отклонений.